氮化碳-TiO2@硅藻土催化劑制備及光催化研究

邱寧 李根壯 羅雨陽 寧依桐 王操 劉克松 王雙宇 閆剛

摘 ?要：本文設(shè)計(jì)合成一種新型復(fù)合催化劑，氮化碳-TiO@硅藻土，利用XRD和SEM對其物相和形貌組成進(jìn)行表征，TiO顆粒與氮化碳納米片均勻分布在硅藻土表面，可見光催化降解甲基橙顯示，120分鐘內(nèi)，復(fù)合催化劑幾乎實(shí)現(xiàn)染料分子的全降解。

關(guān)鍵詞：光催化;硅藻土;氮化碳;TiO

日益嚴(yán)重的水體、空氣、土壤污染對人類可持續(xù)發(fā)展造成巨大壓力，選擇合適的方法解決這個問題尤為重要。半導(dǎo)體光催化技術(shù)利用紫外光/可見光引發(fā)半導(dǎo)體光催化反應(yīng)，半導(dǎo)體在光照下產(chǎn)生光生電子和空穴，這些載流子具有氧化還原性，與催化劑表面的污染物發(fā)生氧化還原反應(yīng)，去除污染物[1]。半導(dǎo)體光催化技術(shù)的關(guān)鍵在于開發(fā)設(shè)計(jì)具有高效催化能力的催化劑，要求催化劑具有合適的帶隙寬度從而能夠響應(yīng)可見光，并且催化劑要具有較好的載流子分離能力，避免載流子快速復(fù)合，還要滿足長期穩(wěn)定性。TiO作為傳統(tǒng)的光催化材料廣泛應(yīng)用在各個催化領(lǐng)域，然而其較寬的帶隙，造成其無法利用可見光，采用合適的策略，例如半導(dǎo)體復(fù)合技術(shù)、原子摻雜等可以拓寬其光響應(yīng)范圍[2]。

氮化碳，即g-CN，其帶隙2.7 eV，具有可見光響應(yīng)能力，吸收波長小于475 nm的可見光，是光催化研究領(lǐng)域熱點(diǎn)[3]。研究發(fā)現(xiàn)，TiO與CN復(fù)合，顯著拓寬TiO光吸收范圍，有效促進(jìn)CN光生載流子分離，實(shí)現(xiàn)高效光催化?；诖耍疚脑O(shè)計(jì)合成硅藻土擔(dān)載氮化碳-TiO三元復(fù)合催化劑，以多孔的高比表面積的硅藻土作為基底擔(dān)載氮化碳-TiO納米材料，可以有效地增大材料的比表面積，促進(jìn)污染物分子與催化劑位點(diǎn)的接觸，同時氮化碳-TiO二者之間的協(xié)同催化機(jī)制進(jìn)一步提升催化性能。

合成過程：稱量TiO粉末0.3克，氮化碳0.2克，硅藻土0.5克，分散在蒸餾水中，超聲30分鐘，攪拌2小時，加熱蒸干，獲得復(fù)合材料。

催化劑形貌和物相，如圖1（a），硅藻土呈圓盤狀，直徑40微米，表面被TiO顆粒和氮化碳覆蓋，TiO顆粒分散在氮化碳表面，直徑600納米。XRD如圖1（b），在復(fù)合催化劑XRD圖中同時觀察到氮化碳、TiO和硅藻土衍射峰，27.5°是氮化碳的衍射峰，25.4°、37.6°、48.3°、54.1°、54.9°、62.7°、69.0°、70.5°、75.4°歸屬于TiO，26.4°的衍射峰歸屬于硅藻土的衍射峰。

催化性能通過光降解甲基橙MO驗(yàn)證，300 W氙燈為光源，用截止片濾去波長小于400納米的紫外光，取0.05克催化劑加入到pH = 2的濃度20 mg/L的MO溶液中，超聲，在暗處保持30分鐘。光照后間隔20分鐘取樣，測試上清液吸光度，確定剩余MO濃度。光催化結(jié)果如圖1（c），120分鐘后，硅藻土作為催化劑，MO沒有降解。以TiO為催化劑，大約有40%染料降解，這可能是因?yàn)榧谆任湛梢姽猱a(chǎn)生光生電子，電子轉(zhuǎn)移到TiO導(dǎo)帶，具有氧化活性。120分鐘后，氮化碳降解65%MO，而復(fù)合催化劑實(shí)現(xiàn)幾乎100%的MO降解。如此高的催化降解性能得益于三者之間良好的載流子遷移傳遞能力及氮化碳優(yōu)異的可見光吸收能力，以及硅藻土作為基底有效的增大材料比表面積，促進(jìn)污染物吸附在活性位點(diǎn)。該復(fù)合催化劑具有很好的催化穩(wěn)定性，經(jīng)歷三輪催化循環(huán)后，仍保持非常高的催化活性。

參考文獻(xiàn)

[1] ?M. Wen，K. Mori，T. Kamegawa and H. Yamashita，Chem. Commun.，2014，50，11645-11648.

[2] ?J. Taing，M. H. Cheng and J. C. Hemminger，ACS Nano，2011，5，6325-6333.

[3] ?X. C. Wang，K. Maeda，X. F. Chen，K. Takanabe，K. Domen，Y. D. Hou，X. Z. Fu and M. Antonietti，J. Am. Chem. Soc.，2009，131，1680

基金項(xiàng)目：吉林建筑大學(xué)2019年大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃201910191015;吉林建筑大學(xué)博士科研啟動基金86123001;