燃料破損在線探測系統(tǒng)在核電廠的應(yīng)用與分析

徐西安，季松濤，楊 毅

(中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413)

核燃料組件中的燃料棒包殼是核電廠防止放射性物質(zhì)外泄的第1道也是最重要的屏障。一旦燃料棒包殼破損，放射性裂變產(chǎn)物就會釋放到一回路冷卻劑，影響核電機組的安全穩(wěn)定運行。為了掌握和評價燃料棒包殼的運行工況和完整性，需要機組在功率運行和啟停機期間，跟蹤監(jiān)測一回路冷卻劑中燃料破損特征核素及活度濃度水平。目前壓水堆核電廠常用的方法是定期對一回路冷卻劑取樣進(jìn)行離線實驗室γ能譜測量(化學(xué)取樣分析)[1]。此方法的不足是取樣間隔長、數(shù)據(jù)量較少，無法及時發(fā)現(xiàn)燃料破損，而且取樣操作人員須承受較大的劑量負(fù)擔(dān)。由中國原子能科學(xué)研究院研制的燃料破損在線探測系統(tǒng)(FDDS)克服了化學(xué)取樣分析方法的不足，能自動在線測量一回路冷卻劑中放射性核素的活度濃度變化，連續(xù)監(jiān)測燃料棒包殼的完整性和運行狀態(tài)。本文主要介紹該系統(tǒng)在國內(nèi)兩臺壓水堆核電機組的應(yīng)用與對燃料破損監(jiān)測情況的分析。

1 FDDS簡介

FDDS根據(jù)燃料棒包殼發(fā)生破損后，部分裂變氣體及易揮發(fā)性的裂變產(chǎn)物向一回路冷卻劑中釋放的機制，通過對釋放到一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物種類和放射性活度濃度進(jìn)行在線測量與分析，來監(jiān)測燃料棒包殼是否破損[2]。FDDS由硬件設(shè)備和配套軟件組成。硬件設(shè)備主要是一套具有高分辨率、快速響應(yīng)能力的高純鍺探器測系統(tǒng)，包括γ探頭、γ譜儀、電制冷機、工控機、屏蔽體及支架等；配套軟件包括在線監(jiān)測控制程序、活度歷史分析程序、燃料破損性狀分析程序等。

圖1 FDDS工作流程示意圖Fig.1 Schematic diagram of FDDS

FDDS對一回路冷卻劑采用非接觸的管外測量方式，F(xiàn)DDS工作流程如圖1所示。γ探頭對準(zhǔn)核電廠一回路輔助系統(tǒng)管道，連續(xù)自動測量管道內(nèi)冷卻劑中放射性核素γ射線能譜，測量信號被送入γ譜儀進(jìn)行處理，然后通過計算機進(jìn)行分析與存儲，同時在線監(jiān)測軟件檢查一些關(guān)鍵特征核素的活度濃度，判斷是否有燃料棒發(fā)生破損。FDDS還可通過配套分析軟件對監(jiān)測數(shù)據(jù)進(jìn)行離線處理，以獲得更準(zhǔn)確的放射性核素活度濃度及燃料棒破損性狀分析結(jié)果。

FDDS經(jīng)歷從原理樣機、試驗樣機到定型產(chǎn)品的多年研發(fā)過程，在核電廠積累了大量的實測數(shù)據(jù)和應(yīng)用經(jīng)驗。實際應(yīng)用表明，F(xiàn)DDS在核素測量和燃料破損監(jiān)測中優(yōu)勢明顯，能有效彌補化學(xué)取樣分析方法的不足。FDDS主要針對一回路冷卻劑中主要裂變產(chǎn)物特征核素活度濃度進(jìn)行連續(xù)監(jiān)測，裂變產(chǎn)物核素種類列于表1。FDDS同時也可對表中列出的眾多活化、腐蝕產(chǎn)物進(jìn)行監(jiān)測。從對放射性核素活度濃度測量的角度，F(xiàn)DDS與目前電廠普遍采用的化學(xué)取樣分析方法(γ能譜測量)相同，但FDDS監(jiān)測的破損特征核素較化學(xué)取樣分析更全面，這是因為FDDS是實時在線測量，可監(jiān)測到較短壽命放射性核素，如87Kr、89Kr、135Xem、137Xe、138Xe、138Cs、134I，包括幾個在取樣分析中未測量的壽命極短的放射性核素(如89Kr、135Xem和137Xe)，此外，其他幾個在放化分析中考慮的短壽命放射性核素(如87Kr、138Xe、138Cs和134I)，由于快速衰變的原因，用目前的取樣分析方法，其測量結(jié)果也易產(chǎn)生較大的誤差。

表1 FDDS可監(jiān)測的核素Table 1 Nuclide monitored by FDDS

從工作方式上看，取樣分析獲取的是具有時間間隔的不連續(xù)的γ譜數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)量較少，幾乎不可能抓住燃料破損發(fā)生時刻。當(dāng)燃料包殼剛發(fā)生破損時，在燃料棒間隙累積的氣態(tài)、易揮發(fā)放射性核素將在較短的時間內(nèi)釋放，F(xiàn)DDS通過對一回路冷卻劑中放射性核素進(jìn)行不間斷的在線監(jiān)測，記錄的譜數(shù)據(jù)文件在時間上是完全連續(xù)的。因此，F(xiàn)DDS完全能在第一時間抓住燃料破損發(fā)生的時刻，而其記錄的連續(xù)譜數(shù)據(jù)文件還可采用配套離線軟件進(jìn)行詳細(xì)分析，得到更精確的放射性核素歷史活度濃度數(shù)據(jù)，有利于進(jìn)行破損原因及破損性狀分析。

2 FDDS在核電廠應(yīng)用情況

國內(nèi)壓水堆核電機組A和機組B于2016年各安裝了1套FDDS，均取得了良好的應(yīng)用效果。本文研究兩個機組發(fā)生燃料破損時，F(xiàn)DDS對個別氣體核素和易揮發(fā)核素的跟蹤監(jiān)測情況，以及基于在線監(jiān)測數(shù)據(jù)對燃料破損狀況的基本分析。

2.1 機組A燃料破損監(jiān)測與分析

裂變氣體核素是燃料棒包殼破損監(jiān)測的首選，因為一旦燃料棒包殼出現(xiàn)破損，裂變氣體最易釋放。最好的早期燃料棒包殼破損的指示是一回路冷卻劑中133Xe活度濃度的變化。任何顯著高于正常運行時的本底水平或永久增加的穩(wěn)定水平均應(yīng)被視為可能發(fā)生了燃料破損。圖2a為FDDS對機組A一回路冷卻劑中133Xe活度濃度跟隨功率變化連續(xù)監(jiān)測曲線。由圖2a可知，機組功率在前期滿功率運行一段時間后停堆，在停堆期間監(jiān)測到133Xe活度濃度有上升趨勢，于2017年2月2日達(dá)到1 930 MBq/t，遠(yuǎn)超出了正常運行的本底水平，表明可能有燃料棒出現(xiàn)了破損。而在之后功率調(diào)整及啟停堆過程中，133Xe活度濃度變化尤為復(fù)雜，反復(fù)出現(xiàn)了多次較高的峰值。

經(jīng)驗表明，燃料棒破損最好的標(biāo)志是在功率調(diào)整期間有131I峰出現(xiàn)[3]。在功率穩(wěn)定時，如果燃料棒缺陷尺寸非常小，一般不會引起碘活度濃度水平可測量的變化。而在快速的功率變化后，碘才容易從破口進(jìn)入冷卻劑，因此連續(xù)監(jiān)測很重要。如圖2b所示，通過FDDS對131I的連續(xù)監(jiān)測發(fā)現(xiàn)，在功率調(diào)整和啟停堆時，131I活度濃度均迅速升高而形成碘峰，這是明顯的堆芯存在破損燃料棒的證明。

通過跟蹤135Xe活度濃度跟隨功率變化曲線，如圖2c所示，可看出135Xe的活度濃度變化趨勢與133Xe基本相似，只是數(shù)值上少很多。根據(jù)目前國內(nèi)1 000 MW級壓水堆核電站日常運行期間燃料破損的主要判斷依據(jù)[4]：1) 一回路冷卻劑中，133Xe活度濃度>1 000 MBq/t，且133Xe活度濃度/135Xe活度濃度>3，認(rèn)為燃料包殼有破損，破口較小；2) 0.9<133Xe活度濃度/135Xe活度濃度<3，認(rèn)為包殼破口尺寸較大。FDDS的監(jiān)測結(jié)果符合判據(jù)1，評估認(rèn)為燃料包殼破口尺寸較小。

另外，通過連續(xù)監(jiān)測發(fā)現(xiàn)，一回路冷卻劑中裂變氣體活度濃度一般隨功率升高而增加；而在功率穩(wěn)定運行時，由于凈化系統(tǒng)持續(xù)運行及核素本身的衰變，氣體活度濃度一般會持續(xù)下降。但在功率調(diào)整時，無論是功率升高或降低，均可能造成裂變氣體從破口釋放量的突然增加。

圖2 機組A核素活度濃度隨功率的變化Fig.2 Nuclide activity concentration vs. power of unit A

2.2 機組B燃料破損監(jiān)測與分析

機組B的2016年6月一回路冷卻劑化學(xué)取樣結(jié)果顯示，碘和裂變氣體活度濃度均有大幅上漲，初步判斷此時有燃料棒出現(xiàn)了破損。于是在同年7月該機組安裝了1套FDDS，對一回路冷卻劑內(nèi)放射性核素特別是裂變產(chǎn)物核素進(jìn)行連續(xù)監(jiān)測，及時掌握燃料包殼破損發(fā)展?fàn)顟B(tài)。

圖3為惰性氣體總瞬時活度濃度(Σgas)和131I當(dāng)量值(131Ieq)的瞬時活度濃度跟隨機組功率變化曲線。從圖3可看出，裂變氣體和碘當(dāng)量在FDDS監(jiān)測初期活度濃度水平較高。在功率穩(wěn)定運行后，由于凈化系統(tǒng)的持續(xù)運行，碘和氣體核素活度濃度皆隨時間逐漸下降。雖然碘活度濃度持續(xù)降低并維持在一個較低的水平，但氣體核素在下降過程中，于2016年12月、2017年3月和5月均出現(xiàn)了數(shù)次較明顯的快速釋放。從監(jiān)測數(shù)值上看，燃料破損早期131I、133I、133Xe的活度濃度均很高，遠(yuǎn)超過燃料組件判斷未破損的準(zhǔn)則[5]：131I、133I、133Xe活度濃度分別低于37、370、370 MBq/t。根據(jù)2016年8月31日前的在線監(jiān)測數(shù)據(jù)初步分析：131I/133I的活度濃度比約為0.6，所有裂變產(chǎn)物包括短壽命核素的放射性活度濃度有大的變化，評估認(rèn)為燃料棒出現(xiàn)了大的缺陷，缺陷狀態(tài)可能是開放的小孔或裂紋。

圖4a示出了長壽命核素133Xe和短壽命核素88Kr活度濃度的變化趨勢對比，這種對比體現(xiàn)了缺陷的演變。如果在穩(wěn)態(tài)功率運行條件下，133Xe活度濃度的增加伴隨著88Kr活度濃度的增加，那么可能有一個現(xiàn)有的缺陷在發(fā)展。如果133Xe的活度濃度增加而88Kr的活度濃度接近恒定，那么可假設(shè)發(fā)生了新的破損，或破口的發(fā)展非常緩慢[6]。從圖4a可看出，133Xe、88Kr同時出現(xiàn)了數(shù)次快速釋放，變化趨勢相同，表明這可能是一個現(xiàn)有缺陷狀態(tài)的發(fā)展，而不是出現(xiàn)了新的破口。

圖3 機組B核素活度濃度隨功率的變化Fig.3 Nuclide activity concentration vs. power of unit B

圖4 活度濃度變化曲線Fig.4 Activity concentration change curve

此外，通過監(jiān)測短壽命核素如138Xe和134I的活度濃度變化趨勢，可反映堆芯游離鈾的釋放情況或破損是否惡化。在穩(wěn)定功率下，138Xe和134I活度濃度如果呈現(xiàn)緩慢增長，這是鈾釋放和沉積在堆芯邊界內(nèi)的跡象，而階躍增加通常意味著破口尺寸的突然增加。從圖4b可知，138Xe和134I的活度濃度從早期較高水平降至較低水平后，基本保持穩(wěn)定，略有輕微增長趨勢，分析認(rèn)為，從燃料包殼出現(xiàn)破損直至本循環(huán)末期破口尺寸無突然擴(kuò)大的跡象。

2.3 停堆后監(jiān)測

1) 停堆后碘峰監(jiān)測

機組停堆后，當(dāng)破損燃料棒內(nèi)的溫度降低到飽和溫度以下，進(jìn)入燃料棒內(nèi)的液態(tài)水會溶解氣隙內(nèi)的可溶性碘，導(dǎo)致一回路冷卻劑中出現(xiàn)碘峰現(xiàn)象。在機組大修時，需首先確定停堆后一回路出現(xiàn)碘峰的大小和時間，為一回路解密封前的凈化時間提供參考。由于關(guān)系到大修主線，所以對碘峰的監(jiān)測十分重要。之前碘峰監(jiān)測主要依賴化學(xué)取樣分析。由于取樣分析周期長，不能及時提供數(shù)據(jù)供運行人員決策，且取樣頻繁會給化取人員帶來較大工作量和劑量負(fù)擔(dān)。核電機組安裝FDDS后，通過對碘同位素活度濃度變化進(jìn)行連續(xù)測量，可及時、準(zhǔn)確獲取碘峰出現(xiàn)的時間和大小，減少化取頻次，提高放化監(jiān)測工作效率，為大修主線節(jié)省時間。

圖5為機組B停堆后FDDS碘峰監(jiān)測曲線。結(jié)果顯示，碘峰出現(xiàn)在機組停堆后約6 h后，對碘峰的主要貢獻(xiàn)是半衰期較長的核素131I和133I，各約占總碘活度濃度的71%和26%。

2) 停堆后銫的監(jiān)測

破損燃料棒的燃耗水平可通過冷卻劑中134Cs/137Cs活度濃度比來評估。由于反應(yīng)堆在穩(wěn)定功率運行時，裂變產(chǎn)物中的銫僅有一小部分能釋放到冷卻劑中，所以最好使用功率顯著減少后監(jiān)測到的銫活度濃度峰值比來計算。FDDS對機組B停堆后一回路冷卻劑中134Cs、137Cs的活度濃度進(jìn)行了連續(xù)監(jiān)測，如圖6所示，并利用134Cs、137Cs活度濃度峰值比計算得出破損燃料棒的燃耗，與之后燃料組件啜漏檢查出的破損組件的卸載燃耗相符性較好。

圖5 停堆后FDDS碘峰監(jiān)測曲線Fig.5 Curve of FDDS iodine peak after reactor shutdown

圖6 停堆后134Cs和137Cs活度濃度變化曲線Fig.6 Activity concentration curves of 134Cs and 137Cs after reactor shutdown

3 結(jié)論

1) 通過對FDDS在國內(nèi)壓水堆核電機組的應(yīng)用與對燃料破損監(jiān)測情況的分析，表明FDDS在一回路冷卻劑核素在線測量、燃料組件破損監(jiān)測以及大修停堆后碘峰和銫的測量中發(fā)揮了良好作用；

2) 采用FDDS可大幅降低核電廠化學(xué)取樣分析工作量，彌補現(xiàn)有取樣分析方法的不足，獲取連續(xù)、豐富的放射性核素在線監(jiān)測數(shù)據(jù)，可為核電廠進(jìn)行燃料組件堆內(nèi)運行狀態(tài)的分析和診斷創(chuàng)造良好的條件。