基于緩發γ能譜測量的鈾豐度分析

田晨揚，過惠平，歐陽曉平，姚青旭，張立波，白德平，焦東明，田慶云

(1.火箭軍工程大學，陜西 西安 710025；2.96607部隊，陜西 寶雞 721000；3.西北核技術研究所，陜西 西安 710000)

多年來，國際原子能機構一直在逐步發展核材料核查監控技術。目前國際核擴散形勢不容樂觀，發展創新的核材料探測識別技術具有重大現實意義[1-3]。根據鈾材料的物理特性，測量其裂變產物的緩發γ能譜是一種有前景的技術方法，可為鈾材料中235U的豐度分析提供技術手段。國外研究者已將緩發γ能譜測量與分析成果應用于許多領域，如核材料安全管控、海關貨物檢查、反應堆工程及退役核設施的輻射監測等[4-9]。

本文在前期研究獲得的衰變鏈模型[10]基礎上，進行實驗測量與驗證，以加速器驅動的脈沖中子源為照射源、鈾樣品為照射對象、HPGe探測器為主要探測器，測量得到鈾材料緩發γ實驗譜，結合衰變鏈模型得到緩發γ計算譜。通過實驗譜來檢驗理論計算的準確性，為鈾材料豐度的實際分析提供技術依據。

1 理論計算

1.1 緩發γ射線計算公式

中子照射鈾材料后會產生上千種裂變產物，分布在百余條質量鏈上，每條質量鏈上的核素根據衰變模式的不同分為β-衰變鏈和EC衰變鏈。在衰變鏈模型[10]中，曾將衰變鏈簡化為基態線性鏈和激發態線性鏈，根據Bateman方程推導了零時前后各級核素數目的計算公式，建構了計算緩發γ能譜的MCNPX程序。

計算公式中主要包括以下物理量：零時刻t0、測量開始時刻t1、測量結束時刻t2、衰變分支比rj、核素j衰變常量λj、核素j在零時的核素數目Nj(t0)、系數cjk(j>0，0≤k

在測量期間，衰變鏈任意核素j發生衰變的原子數目為nj(j=1，2，3，…)。對于母核有：

(1)

(2)

(3)

(4)

1.2 緩發γ發射譜蒙特卡羅計算程序

使用蒙特卡羅程序MCNPX建立緩發γ發射譜的探測器響應模型，利用衰變數據和裂變產額數據[11-12]進行具體計算。計算過程如下。

1) 輸入計算參數，讀取裂變產物質量數，讀取每個核素的信息，包括質子數、衰變模式、分支比和半衰期等。

2) 在1個衰變鏈中，如果某個核素的質子數最小，則以它為母核建立1個β-基態鏈；如果某個核素的質子數最大，則以它為母核建立1個EC基態鏈；如果核素以激發態存在，則以它為母核建立激發態鏈。

3) 根據入射中子類型(熱中子、裂變中子或高能中子)讀取235U的裂變產額數據。

4) 讀取γ能量和發射概率數據，利用1.1節推導的公式，計算對應衰變鏈上每個核素的衰變原子數目，獲得不同能量的緩發γ射線數目。

5) 按照質量數A從66到172循環操作以上步驟，根據特定算法，對所有裂變產物的緩發γ射線數據進行排序，將γ發射譜數據輸出到文件SPECT.txt中。

2 實驗測量

2.1 可行性分析

由于理論計算的多參數和復雜性，亟需進行特定實驗進行檢驗。通過實驗，可達到：1) 比較鈾材料緩發γ能譜的計算結果與實驗結果，驗證計算涉及的核數據庫參數的準確性；2) 通過對鈾材料的主動探測，生成緩發γ能譜實驗結果數據庫，得到用于分析鈾豐度的特征峰參數，建立緩發γ能譜鈾豐度分析方法。

文獻[13]給出了高濃鈾熱中子輻照后的緩發γ能譜。在實驗中，用慢化252Cf源對40 g的高濃鈾樣品照射100 s，照射后樣品冷卻1 050 s，測量350 s，測得的緩發γ能譜如圖1a所示。

按照以上實驗條件進行理論計算，得到的緩發γ能譜如圖1b所示。根據衰變鏈計算，得到1 403個同位素，γ射線能量在0.8～1.55 MeV之間。

利用MCNPX程序對探測器響應進行模擬計算，得到緩發γ射線的模擬能譜，如圖1c所示。在模擬時，假設探測器平均能量分辨率為1 keV，利用F8計數卡設置高斯能量展寬參數。因文獻未給出具體的計數單位，只能從譜形上對計算譜和實驗譜進行對比，可看出計算譜與實驗譜吻合較好，表明可將理論模型用于緩發γ能譜的計算。

a——實驗結果；b——發射譜計算結果；c——MCNPX模擬結果圖1 高濃鈾緩發γ能譜Fig.1 High-enriched uranium delayed γ spectrum

2.2 實驗設置

在實驗中，使用慢化的中子源對鈾材料誘發裂變，使用高精度探測器獲取緩發γ能譜。直線加速器驅動的脈沖中子源示于圖2，在該裝置中，被加速到5 MeV的電子束轟擊鎢靶(4.2 g/cm2)產生軔致輻射光子。光子穿過鋁層(用來過濾電子)后，被鈹轉換器截獲產生中子。9Be(γ,n)8Be反應的閾能約為1.7 MeV，反應截面與光子能量的關系如圖3所示，圖中數據源自ENDF/B-Ⅶ核數據庫[14]。軔致輻射光子主要分布在低能區，因此反應產生的中子主要是熱中子和超熱中子，如圖4所示。因光子最高能量低于其裂變閾能，不會發生光致裂變，所以被照射樣品的緩發γ射線只由低能中子誘發裂變產生。加速器在20 μA電流下運行時，中子發射率為5×109s-1。設置中子源幾何參數，并采用MCNPX程序進行計算。驗證幾何參數時，在照射過程中對金箔進行活化，具體方法為：在鈹圓柱體不同位置放置已知質量的薄片金箔，照射結束后，通過計算中子活化產生的198Au 411 keV γ射線峰面積，得到入射熱中子通量密度。

圖2 直線加速器驅動的光子-中子源Fig.2 Photon-neutron source driven by linear accelerator

圖3 根據ENDF/B-Ⅶ核數據庫得到的9Be(γ,n)8Be反應截面分布Fig.3 9Be(γ,n)8Be cross section distribution based on ENDF/B-Ⅶ nuclear data library

實驗測量采用長照射運行模式，具體方法為：1) 將輻照的樣品放在照射區，用中子照射；2) 關閉電子束后，將輻照后的樣品傳送到采集區，期間有1～2 min的延遲；3) 將輻照后的樣品放在能獲取本底譜的采集區，用探測器測量一段時間。

圖4 Be轉換器中單個電子產生的中子通量密度Fig.4 Neutron flux density of single electron in Be converter

將得到的緩發γ能譜歸一化到計數率單位，將本底扣除，再將實驗譜與計算預測譜進行比較。實驗參數可作為后續模擬計算的輸入參數。后續計算時，由于直線加速器的高重復率，可忽略中子源的脈沖特性，并將中子通量密度歸一化為積分電流。利用理論模型可查看中間計算結果，如中子通量、裂變率、光子源項、個別同位素貢獻等。數據采集區使用探測效率為40%的HPGe探測器，距離樣品23 cm。進行計數率死時間控制時，在樣品和探測器之間放置鉛板。在測量前后，使用文獻[11]中的標準源對探測器進行能量刻度。分析刻度結果，并用最小二乘法擬合成二次多項式。

使用標準源的獨立γ射線峰數據對探測器進行能量刻度，對獨立γ射線峰進行高斯擬合得到標準偏差，對HPGe探測器的測得峰進行能量展寬。對于高斯能量展寬，γ射線能量與峰半高寬(FWHM)之間的關系[15]如下：

(5)

式中：E為γ射線能量；a、b、c為擬合系數。

HPGe探測器的能量分辨率刻度結果列于表1，其高斯能量展寬擬合示于圖5。由圖5可知，HPGe探測器的能量分辨率與γ射線能量近似呈正比，線性較好。根據圖5可確定擬合系數。利用MCNPX程序得到計算能譜時，再輸入這些擬合系數。

表1 HPGe探測器能量分辨率刻度結果Table 1 Energy resolution calibration result of HPGe detector

圖5 探測器高斯能量展寬擬合Fig.5 Gaussian energy broadening fitting for detector

2.3 測量結果

圖6 鈾樣品測量實驗布局(a)和MCNPX 3D視圖(b)Fig.6 Experimental arrangement of uranium sample measurement (a) and MCNPX 3D view (b)

本文所用鈾樣品規格為9.1 cm×9.1 cm×0.635 cm，質量為1.2 kg，235U豐度為90%。實驗中，在鈾樣品前放置聚乙烯層以慢化多余的中子。實驗各時間段分布如下：在20 mA直線加速器電流下輻照30 min，輻照后用30 s將樣品傳輸到采集區，測量60 min，死時間小于2.5%。實驗布局和MCNPX 3D視圖如圖6所示，鈾樣品的緩發γ實驗譜與計算譜示于圖7a，實驗結果較計算結果稍大，原因在于理論模型未考慮輻射俘獲及本底等產生的γ計數。MCNPX計算得到的緩發γ發射譜示于圖7b，包括12 000條譜線。采用ORTEC交互峰擬合程序[16]分析緩發γ實驗譜與計算譜，計算得到各自的獨立峰面積。實驗譜與計算譜的峰數據列于表2。由表2可知，對同一γ峰面積，計算值與實驗值偏差較小，在2.72%～9.7%之間。

由圖7可知，探測器得到的緩發γ能譜中，較強的γ能峰集中在0.8～1.55 MeV區域，可在此區域選擇特征峰來分析樣品的鈾豐度。發射譜由于譜線太密集，容易混淆，不便利用其進行鈾豐度分析。

2.4 降低方差與實驗準確性檢驗

由于電子、中子、光子的理論輸運模型較理想化，會帶來結果的偏差。利用MCNPX進行計算時，建立探測器響應較費時，為提高MCNPX計算效率，需減小方差，同時還需進行被動法γ源測量，檢驗實驗的準確性。

圖7 探測器采集的緩發γ實驗譜與計算譜(a)和理論計算的緩發γ發射譜(b)Fig.7 Delayed γ spectra of experiment and calculation for detector (a) and delayed γ emission spectrum of theoretical calculation (b)

表2 緩發γ射線單個峰面積的實驗和計算結果Table 2 Experiment and calculation results of single peak area for delayed γ-ray

為提高MCNPX對探測器響應的計算效率，采取部分確定論方法減小方差。在每個相互作用點，采用隨機數模擬粒子輸運，確定粒子從探測器散射或逃逸的概率，減少粒子輸運時間。在MCNPX中，使用DXTRAN球和F5計數卡可達到該目的。

減小方差的方法如下。

1) 光子規模控制。由于對緩發γ能譜的分析主要是對能量較高的γ射線進行分析，可將能量較低的光子從輸運中去除，節省計算時間。

2) 源方向偏倚。其他各向同性的光子源射入探測器，快速產生大量光子輸運事件。對每種幾何設置，分析探測器對方向偏倚的靈敏度，并將結果歸一化到均勻源的發射概率上。

3) 源概率偏倚。緩發γ源包括幾千條γ射線，各自的發射概率可相差幾個數量級。偏倚函數對所有γ射線提供一個均勻抽樣概率。

采用上述降低方差措施，計算已知同位素源的探測器響應。采用與緩發γ能譜相同的探測系統測量同位素γ源實驗譜，將結果歸一化到平均計數率，并扣除本底。同時根據源項參數進行MCNPX模擬，得到計算譜。60Co、152Eu、88Y的實驗譜和計算譜示于圖8，實驗譜和計算譜的對應峰強度列于表3。由圖8可知，計算譜與實驗譜吻合較好。

圖8 60Co、152Eu和88Y的γ能譜Fig.8 γ spectra of 60Co, 152Eu and 88Y

同位素源峰能量/keV峰強度/s-1計算值實驗值計算值與實驗值之比60Co1.13723.61±0.1825.66±0.190.92±0.011.33320.59±0.1722.60±0.180.91±0.01152Eu0.7784.99±0.055.87±0.050.85±0.020.8672.19±0.042.46±0.040.89±0.040.9644.82±0.045.63±0.050.86±0.011.0853.80±0.044.41±0.040.86±0.021.1124.24±0.044.88±0.040.87±0.021.4084.98±0.045.89±0.040.85±0.0188Y0.8982.01±0.022.17±0.020.93±0.031.8361.62±0.021.68±0.020.96±0.04

2.5 特征峰與鈾豐度

選擇94Y的918.8 keV γ峰、89Rb的1 248 keV γ峰、138Cs的1 436 keV γ峰為特征峰，測量不同鈾豐度下的特征峰計數，峰計數與235U豐度的關系如圖9所示。由圖9可知，特征峰計數與235U豐度近似呈正比，因此可在已知特征峰計數情況下，計算出樣品的235U豐度。

圖9 94Y、89Rb、138Cs的特征峰計數與鈾豐度的關系Fig.9 Relationship between characteristic peak count and uranium enrichment for 94Y, 89Rb and 138Cs

3 結論

使用線性加速器驅動的脈沖中子源輻照鈾材料，采用能量線性良好的HPGe探測器進行數據采集，得到緩發γ能譜的實驗結果。對比緩發γ計算譜與實驗譜發現，兩者吻合良好，表明理論計算模型具有可靠性。為檢驗實驗結果的準確性，對60Co、152Eu、88Y同位素源采用相同探測器和MCNPX計算參數進行譜測定，得到的計算譜與實驗譜也較一致，說明實驗結果是準確的。最后，在0.8～1.55 MeV能區選擇94Y 918.8 keV γ峰、89Rb 1 248 keV γ峰和138Cs 1 436 keV γ峰作為特征峰，測量了不同鈾豐度下的特征峰計數，根據特征峰計數與鈾豐度的關系可計算出235U豐度，達到分析鈾材料的目的。研究表明，基于緩發γ能譜可對未知含量的鈾樣品進行235U豐度分析，為現場核查提供技術參考。