釷鈾燃料循環專用核數據庫CENDL-TMSR-V1的基準檢驗

王小鶴，胡繼峰，陳金根，蔡翔舟，韓建龍,*

(1.中國科學院 上海應用物理研究所，上海 201800；2.中國科學院 先進核能創新研究院，上海 201800；3.中國科學院大學，北京 100049)

隨著能源需求的高速增長，世界各國對核燃料的需求越來越大，釷是一種可轉化為易裂變核素的材料，是國際上公認的潛在核燃料資源，因此釷資源的核能利用已成為世界各國核能研究的焦點。與鈾钚燃料循環相比，釷鈾燃料循環具有一些獨特的優勢，如釷資源相對豐富、核廢料少、有利于核不擴散等[1]，但釷鈾燃料循環也存在挑戰，其中釷鈾燃料循環核數據的精度低以及部分核素核數據的缺乏是必須首要解決的關鍵問題之一[2-3]。

核數據是核科學與工程應用所需的基本數據，其精度和可靠性直接關系著核工程的可靠性、安全性和經濟性[4]?，F有核數據基本都是基于鈾钚燃料循環開發的，存在一定的局限性，將這些核數據用于釷鈾燃料循環及四代堆的物理設計中時，其不確定度無法滿足四代堆核設計的需求[5]。因此世界各國相繼開展了釷鈾燃料循環相關核數據的研究，如印度開展了釷鈾燃料循環相關核素的截面測量實驗，并取得了很大的進展[6]。國際原子能機構于2001年成立了專門的研究組進行釷鈾燃料循環核數據的研究工作[7]。盡管如此，釷鈾燃料循環相關的核數據仍存在關鍵核素核數據缺少、精度較低等問題[2]。

為滿足釷基熔鹽實驗堆(TMSR)物理設計對釷鈾燃料循環核數據的需求，中國科學院上海應用物理研究所委托中國核數據中心研制了釷鈾燃料循環專用數據庫CENDL-TMSR-V1[8]。該庫以國際現有評價核數據庫為基礎，結合臨界基準實驗、中子屏蔽積分實驗等宏觀檢驗結果，推薦了結果相對較好的核素數據，同時改進了部分釷鈾燃料循環關鍵核素的核數據。根據釷基熔鹽實驗堆的實際需求，開發了一系列宏觀群常數庫，最終形成了釷鈾燃料循環專用核數據庫。目前該庫已掛網發布，供國內外專家檢索使用[9]。

本文根據釷基熔鹽實驗堆的特點，從國際核臨界安全手冊[10]中挑選一系列基準實驗裝置，基于MCNP開展臨界模擬與計算，給出keff的計算值與實驗值的比值(C/E)，同時給出基于ENDF/B-Ⅶ.0數據庫計算得到的C/E，通過C/E隨能譜指標(EALF)變化的對比分析，開展CENDL-TMSR-V1數據庫的基準檢驗。

1 CENDL-TMSR-V1簡介

釷基熔鹽實驗堆使用釷鈾燃料循環，其主要的增殖反應和反應鏈如圖1所示，涉及到的主要核素為231Th、232Th、233Th、231Pa、232Pa、233Pa、234Pa、232U、233U、234U、235U等，這些核素相關的核數據是釷基熔鹽實驗堆物理設計的關鍵數據，因此需重點分析。此外，慢化劑材料的熱散射效應[11]以及一些核素的光核反應[12]也需重點考慮。

釷鈾燃料循環專用核數據庫CENDL-TMSR-V1由微觀數據庫和宏觀群常數庫組成。其中，微觀數據庫包括中子評價數據子庫、熱中子散射數據子庫、光核數據子庫等。此外，基于微觀數據庫制作了一系列相應的宏觀群常數庫，用于反應堆的物理設計。

1.1 微觀數據庫

對于中子評價數據，以適合于釷基熔鹽實驗堆物理設計為主要原則，結合宏觀檢驗及微觀評價的合理性，從CENDL-3.1、ENDF/B-Ⅶ.0[13]、ENDF/B-Ⅶ.1[14]、JENDL-4.0[15]、JEFF-3.1[16]和IAEA/ADS-2.0[17]及CENDL-3.2beta中挑選合適的核數據。同時針對釷鈾燃料循環的關鍵核素232Th和233U進行了改進。最終形成了包含輕核、結構材料、裂變產物和裂變核等共403種核素的中子評價數據子庫，表1列出CENDL-TMSR-V1中子評價數據子庫的核素清單。

熱中子散射數據對反應堆能譜、有效增殖因數、反應性系數等中子學參數具有重大影響，因此從ENDF/B-Ⅶ.0熱中子散射庫中挑選了水、金屬鈹、石墨等6種常用慢化劑材料的熱中子散射數據，與自主研制的熔鹽熱中子散射數據[18-19]共同組成熱中子散射數據子庫。光核數據子庫則全部推薦使用了ENDF/B-Ⅶ.0中的光核數據，共166個核素。

圖1 釷鈾燃料循環主要核反應鏈Fig.1 Main nuclear reaction chain of Th/U fuel cycle

分類材料數量輕核(Z≤10)1,2,3H、3,4He、6,7Li、9Be、10,11B、12C、14,15N、16,17O、19F16中重核(結構材料)(11≤Z≤83)22,23Na、24,25,26Mg、27Al、28,29,30Si、31P、0,32,33,34,36S、35,37Cl、36,38,40Ar、39,40,41K、40,42,43,44,46,48Ca、45Sc、46,47,48,49,50Ti、0V、50,52,53,54Cr、55Mn、54,56,57,58Fe、59Co、58,60,61,62,64Ni、0,63,65Cu、0Zn、175,176Lu、174,176,177,178,179,180Hf、181,182Ta、180,182,183,184,186W、185,187Re、191,193Ir、197Au、196,198,199,200,201,202,204Hg、204,206,207,208Pb、209Bi86中重核(裂變產物)(31≤Z≤68)69,71Ga、70,72,73,74,76Ge、74,75,77,79As、74,76,77,78,79,80,82Se、79,81Br、78,80,82,83,84,85,86Kr、85,86,87Rb、84,86,87,88,89,90Sr、89,90,91Y、90,91,92,93,94,95,96Zr、93,94,95Nb、92,94,95,96,97,98,99,100Mo、99Tc、96,98,99,100,101,102,103,104,105,106Ru、103,105Rh、102,104,105,106,107,108,110Pd、107,109,110m,111Ag、106,108,110,111,112,113,114,115m,116Cd、113,115In、112,113,114,115,116,117,118,119,120,122,123,124,125,126Sn、121,123,124,125,126Sb、120,122,123,124,125,126,127m,128,129m,130,132Te、127,129,130,131,135I、123,124,126,128,129,130,131,132,133,134,135,136Xe、133,134,135,136,137Cs、130,132,133,134,135,136,137,138,140Ba、138,139,140La、136,138,139,140,141,142,143,144Ce、141,142,143Pr、142,143,144,145,146,147,148,150Nd、147,148,148m,149,151Pm、144,147,148,149,150,151,152,153,154Sm、151,152,153,154,155,156,157Eu、152,153,154,155,156,157,158,160Gd、159,160Tb、156,158,160,161,162,163,164Dy、165,166mHo、162,164,166,167,168,170Er224重核(裂變核)(Z≥84)223,224,225,226Ra、225,226,227Ac、227,228,229,230,231,232,233,234,235Th、230,231,232,233,234,234mPa、232,233,234,235,236,237,238,239,240,241U、235,236,237,238,239Np、236,237,238,239,240,241,242,243,244,246Pu、240,241,242,242m,243,244,244mAm、240,241,242,243,244,245,246,247,248,249,250Cm、249,250Bk、249,250,251,252,253,254Cf、253,254,255Es、255Fm77總計403

1.2 宏觀數據庫

釷基熔鹽實驗堆采用MCNP程序進行物理設計及屏蔽計算。為滿足實驗堆核設計對核數據的需求，基于上述微觀數據庫，制作了一系列ACE格式的宏觀群常數庫，包括多溫度點的中子數據庫、熱中子散射數據庫以及光核數據庫。釷基熔鹽實驗堆運行溫度約為900 K，同時考慮到啟堆和各種工況下中子學物理計算的需求，中子群常數庫的溫度點設計為51個，范圍為296～1 200 K。熱中子散射數據庫也采用了相同的溫度。光核數據對溫度不敏感，僅制作了常溫下的光核數據庫。

2 CENDL-TMSR-V1的基準檢驗

CENDL-TMSR-V1數據庫應用到工程設計前須經過嚴格的可靠性及適應性分析。為使檢驗具有針對性，結合釷基熔鹽實驗堆的主要特點，從國際核臨界安全手冊(ICSBEP2006)[10]中挑選了一系列基準實驗裝置。首先，根據釷鈾/鈾钚轉化鏈上涉及的關鍵核素，選取了與233U、235U、Th等核素相關的基準裝置；其次，由于釷基熔鹽實驗堆為熱堆，其EALF為1.8×10-7MeV，因此選取了EALF在10-7MeV左右的熱裝置，同時由于Th相關基準裝置較少，還選取了部分快裝置；最后，由于缺乏熔鹽基準實驗裝置，當前僅選取了與熔鹽核素相關的裝置。最終選用的基準裝置為以下5類：233U系統、235U系統、Th系統、Pu系統以及熔鹽系統(涉及到F、Li、Be核素的基準裝置)。

本研究基于CENDL-TMSR-V1數據庫，采用MCNP5程序開展了所選基準裝置的臨界模擬與計算，給出keff計算值與實驗值的比值(C/E)，通過分析C/E隨EALF的變化來完成CENDL-TMSR -V1數據庫的基準檢驗[20]。臨界計算時，總循環代數為1 000代，跳過最初的100代，循環歷史事件數為100，將統計誤差控制在0.01%～0.05%之間。當理論計算值與實驗值相比相對誤差在0.5%以內，認為數據庫具有較好的可靠性[21]。

另外，采用MCNP5并基于ENDF/B-Ⅶ.0庫開展了相同的臨界模擬與計算，將兩個數據庫的計算結果進行比較，以體現CENDL-TMSR-V1與現有國際主流數據庫的差異，同時也可排除數據制作方法、數據庫調用等可能存在的問題。其中，基于ENDF/B-Ⅶ.0的ACE格式數據庫來自當前熔鹽實驗堆所用數據庫。本文以ACE庫對應的評價核數據庫為標識進行區分，給出相應的C/E，ICSBEP表示實驗數據，其C/E始終為1。

2.1 233U系統

233U系統基準實驗裝置列于表2，選擇了3個系列共34個233U溶液熱裝置(UST)，其EALF均在10-7MeV左右。基于CENDL-TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0庫分別開展了臨界模擬與計算，得到不同EALF下的C/E，如圖2所示。

表2 233U基準實驗裝置Table 2 Experimental device of 233U system benchmark

由圖2中的數據可看出，針對CENDL-TMSR-V1庫，共有11個裝置的計算結果超出實驗值誤差范圍，其中10個裝置的計算結果與實驗值的相對誤差在0.5%以內；而針對ENDF/B-Ⅶ.0庫，共有17個裝置的計算結果超出實驗值的誤差范圍，其中15個裝置的計算結果與實驗值的相對誤差在0.5%以內。對于計算結果均在實驗值誤差范圍內的裝置而言，CENDL-TMSR-V1庫的計算結果更接近于實驗值。由此可見，在233U系統中，CENDL-TMSR-V1庫的性能略優于ENDF/B-Ⅶ.0庫。

2.2 235U系統

對于235U系統，選取了3個系列共24個水溶液熱裝置，其EALF均在10-7MeV左右，235U基準實驗裝置列于表3?；贑ENDL-

圖2 233U基準檢驗計算結果Fig.2 Calculation result for 233U system benchmark

TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0庫分別開展了臨界模擬與計算，得到不同EALF下的C/E，如圖3所示。

從圖3可看出，CENDL-TMSR-V1、ENDF/B-Ⅶ.0的檢驗結果大部分都在實驗值誤差范圍以內，僅少部分裝置超出了實驗值的誤差范圍。其中，針對CENDL-TMSR-V1庫，共有7個裝置的計算結果超出實驗值誤差范圍，而針對ENDF/B-Ⅶ.0庫，共有9個裝置的計算結果超出實驗值的誤差范圍，但計算結果與實驗值的相對誤差均在0.5%以內。整體而言，在235U系統中，CENDL-TMSR-V1庫的性能與ENDF/B-Ⅶ.0庫基本相當。

表3 235U基準實驗裝置Table 3 Experimental device of 235U system benchmark

圖3 235U基準檢驗計算結果Fig.3 Calculation result for 235U system benchmark

2.3 Th系統

釷是釷鈾燃料循環中的關鍵核素，但在ICSBEP中釷元素的基準實驗并不多。因此，在該系統中選取了釷鈾物理系列基準實驗裝置(EALF為10-7MeV左右)，以及一些涉及釷的快裝置和中間能譜裝置，具體裝置列于表4。其中，釷鈾物理系列實驗(HEU_COMP_THERM_021)為氧化鈾和氧化釷燃料熱臨界基準裝置[19]，包含了4種柵距，本文僅選取了15B系列實驗(HCT021_14～53)，共40個裝置。

圖4a示出釷鈾物理系列基準實驗的C/E結果。圖4a顯示，基于兩庫的計算結果整體相差不大，變化趨勢一致，但基本上都超出了實驗誤差范圍，且隨能譜變硬，C/E逐漸變大。其中，在使用兩庫進行臨界計算的裝置中，均有9個裝置的計算結果與實驗值的相對誤差超出了0.5%。圖4b示出其他釷裝置的C/E結果。由圖4b可看出，基于CENDL-TMSR-V1庫的檢驗結果和基于ENDF/B-Ⅶ.0庫的檢驗結果基本一致。兩者均有兩個快裝置的計算結果超出了實驗誤差范圍，但與實驗值的相對誤差均在0.5%以內?？傮w上，在Th系統中，CENDL-TMSR-V1庫的性能與ENDF/B-Ⅶ.0庫基本相當，Th在熱區及共振區的數據仍需進一步改進。

表4 Th系統基準實驗裝置Table 4 Experimental device of Th system benchmark

2.4 Pu系統

對于Pu系統，選取了7個系列共71個溶液熱裝置，其EALF均在10-7MeV左右，所選裝置列于表5。針對所選裝置，基于CENDL-TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0庫開展了臨界計算，得到的C/E示于圖5。

a——釷鈾物理系列基準裝置；b——其他釷裝置圖4 Th系統基準檢驗計算結果Fig.4 Calculation result for Th system benchmark

圖5 Pu系統基準檢驗計算結果Fig.5 Calculation result for Pu system benchmark

由圖5可看出，當EALF小于0.06 eV時，基于兩庫得到的計算結果絕大部分在實驗值的誤差范圍以內，但當EALF大于0.06 eV時，計算結果均明顯表現出對keff的高估，尤其是在PST011系列裝置(EALF為0.06 eV左右)中，其計算值與實驗值的相對誤差均超過0.5%，而CENDL-TMSR-V1庫的計算值偏離實驗值更為嚴重。因此，不管是CENDL-TMSR-V1庫還是ENDF/B-Ⅶ.0庫，Pu的數據均需進一步改進。

2.5 熔鹽系統

在ICSBEP中，沒有針對熔鹽的基準實驗裝置，熔鹽實驗堆所用熔鹽為FLiBe，因此挑選了包含F、Li、Be等核素的相關裝置，對熔鹽相關核素數據進行檢驗。對于F核素選取了1個系列共11個UO2F2溶液熱裝置(HST050)；對于Li核素選取了3個系列共12個裝置，其中MST004系列為混合溶液熱裝置，HMF063系列是以氚化鋰作為反射層的快裝置，HMF075是以金屬貧鋰作為冷卻劑的零功率實驗堆；對于Be核素則選取了3個系列共30個快裝置。所選取裝置列于表6。

表6 熔鹽系統基準實驗裝置Table 6 Experimental device of molten salt system benchmark

圖6 F核素相關基準檢驗計算結果Fig.6 Calculation result for F nuclide relevant benchmark

F數據的檢驗選取了HST050系列裝置，EALF在10-6MeV左右。基于CENDL-TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0庫分別開展了臨界計算，得到不同EALF下的C/E，如圖6所示。圖6顯示，基于兩庫的計算結果基本一致，大部分裝置的計算值均在實驗值誤差范圍以內。但在基于兩庫的計算結果中均有3個裝置的計算值超出了實驗值的誤差范圍，其中兩個裝置的計算值與實驗值的相對誤差在0.5%以內?？傮w上，針對F核素，CENDL-TMSR-V1庫的性能與ENDF/B-Ⅶ.0庫基本相當。

圖7 Li核素相關基準檢驗計算結果Fig.7 Calculation result for Li nuclide relevant benchmark

Li數據的檢驗結果如圖7所示。圖7顯示，對于MST004系列裝置(EALF為10-7MeV左右)而言，基于CENDL-TMSR-V1庫的計算結果均在實驗值誤差范圍以內，而基于ENDF/B-Ⅶ.0庫的計算結果中有4個裝置的計算結果超出了實驗值的誤差范圍，但與實驗值的相對誤差均在0.5%以內；對于HMF063系列裝置(EALF為0.69 MeV左右)而言，基于CENDL-TMSR-V1庫的計算結果超出了實驗值的誤差范圍，但與實驗值的相對誤差均在0.5%以內；對于HMF075系列裝置(EALF為0.22 MeV)而言，基于兩庫得到的計算結果均超出了實驗值的誤差范圍，但與實驗值的相對誤差也均在0.5%以內?？傮w而言，針對Li核素，基于CENDL-TMSR-V1庫得到的計算結果要更接近實驗值，CENDL-TMSR-V1庫的性能要略優于ENDF/B-Ⅶ.0庫。

Be數據的檢驗結果如圖8所示。圖8a顯示，HMF016、HMF058系列快裝置的EALF在0.2～0.7 MeV之間，針對該系列裝置得到的計算值大部分均在實驗值的誤差范圍以內，僅HMF058中3個裝置的C/E出現明顯偏離，但與實驗值的相對誤差均在0.5%以內。圖8b顯示，USI001系列裝置的EALF在10-6～10-5MeV之間，基于兩庫得到的計算值均偏離了實驗值，且與實驗值的相對誤差均已超過0.5%，但相對而言，基于ENDF/B-Ⅶ.0庫得到的計算結果要更接近實驗值?？傮w上，針對Be核素，ENDF/B-Ⅶ.0庫的性能要略優于CENDL-TMSR-V1庫，但兩庫中Be的數據均需進一步改進。

a——HMF016、HMF058；b——USI001圖8 Be核素相關基準檢驗計算結果Fig.8 Calculation result for Be nuclide relevant benchmark

3 總結

為驗證釷鈾燃料循環專用核數據庫CENDL-TMSR-V1的可靠性和適用性，結合釷基熔鹽實驗堆的特點，從ICSBEP中挑選了5類基準實驗裝置對CENDL-TMSR-V1庫進行基準檢驗，并與基于ENDF/B-Ⅶ.0庫的檢驗結果進行了比對。檢驗結果顯示，在使用233U系統、235U系統以及熔鹽系統中F/Li核素相關裝置進行模擬計算時，計算值與實驗值的相對誤差基本均小于0.5%，而CENDL-TMSR-V1庫在233U系統以及熔鹽系統中Li相關裝置中的性能要略優于ENDF/B-Ⅶ.0庫。但在Th系統、Pu系統以及熔鹽系統中Be核素相關裝置中，基于兩庫的計算結果均出現了與實驗值的相對誤差超過0.5%的現象，因此對于這些系統中相關核素的核數據還需要進一步檢驗、改進與推薦。檢驗結果證明CENDL-TMSR-V1數據庫是可靠的，其整體臨界計算性能已達到或略優于ENDF/B-Ⅶ.0數據庫，可用于釷基熔鹽實驗堆的物理設計。