水合物分解的噪聲研究

侯森，胡長青，蒿超凡

水合物分解的噪聲研究

侯森1,2，胡長青1，蒿超凡1,2

(1. 中國科學院聲學研究所東海研究站，上海 201815；2. 中國科學院大學，北京 100049)

海洋中水合物在分解后會形成大量氣泡并向外輻射噪聲信號。基于水合物分解的特點，建立了適用于描述水合物分解的非理想氣泡的振動模型，并通過數值方法分別對輻射噪聲的頻率和輻射聲壓做了仿真模擬。結合測量二氧化碳水解噪聲的實驗數據，對分解得到的不同半徑氣泡輻射噪聲頻率和聲壓做了統計分析。結果表明，理論模型與實驗結果吻合較好，該研究對監測水合物的泄漏分解等具有重要的意義。

水合物分解；輻射噪聲；氣泡振動頻率

0 引言

海洋環境中存在著大量水合物，主要包括甲烷水合物和二氧化碳水合物等，廣泛分布于高壓低溫的海底。當外部環境改變時，隨著壓強的減小和溫度的升高，水合物會迅速水解形成大量氣泡，產生泄漏。據統計，每年都有大量水合物分解進入海洋環境，這不僅會加劇溫室效應，還會為航運和海上平臺作業帶來安全隱患。由于水合物在形成氣泡時會向外輻射噪聲信號，研究水合物分解時的噪聲信號特性，可以為利用聲學方法監測水合物分解泄漏提供理論基礎，同時也可對可燃冰開采、環境保護、航運安全等方面的研究有促進意義。

國內外學者對甲烷水合物分解泄漏的研究由來已久。LEIFERA等[1]在2005年對全球海底的甲烷水合物的總量做了預測，并測算出每年大約有2×1010kg水合物泄漏進入海洋環境，闡述了水合物巨大的泄漏量。2006年，EBERHARD等[2]則在淺海對海底冷泉進行了觀察與測量，通過高速攝像機在淺海海底拍攝了甲烷水合物泄漏形成的氣泡群。但是光學拍攝方法局限很多不適用于較深海域的長時間觀測。顧兆峰等[3]在2008年利用側掃聲吶獲得了我國南海北部的冷泉聲圖像，但是主動聲學方法不適用于對海洋的長時間觀測。而被動聲學方法則具有可長時間監測，易于布放設備等優點。針對水合物分解的動力學研究，國內外學者也做過很多杰出的工作。YOON等[4]做了大量實驗，得到了甲烷水合物和二氧化碳水合物解離的條件。DIAMOND等[5]則建立了水合物水解的微觀動力學模型，從分子角度闡述了水合物水解的過程與性質。UDDIN等[6]則以微觀MD模型為基礎，從宏觀上解釋了水合物解離形成氣泡的過程。同時國內很多學者也做了大量的工作和試驗。

本文在水合物水解生成氣泡的物理模型的基礎之上，建立了水合物分解氣泡的噪聲振動模型。對不同半徑下的水合物氣泡的頻率和輻射聲壓做了仿真分析，并進行了實驗，提取了實驗過程中的噪聲信號的聲壓幅值和頻率，并與理論值進行了比對驗證。

1 水合物分解的噪聲模型

1.1 水合物分解生成氣泡模型

水合物在高壓低溫的環境下可以保持穩定狀態，當外界的環境達到反應的閾值時，水合物將吸熱分解產生大量的氣泡。不同水合物的穩態曲線如圖1所示。圖1中，曲線Q1代表的是甲烷水合物的穩態曲線；Q2是二氧化碳水合物的穩態曲線；Q3為液(固)態二氧化碳的穩態曲線。UDDIN等[6]基于大量實驗數據建立了宏觀描述水合物分解產生氣泡的物理模型。不同水合物在分解過程中有很強的相似性，只在具體參數上有所不同，這里以甲烷水合物分解為例，簡述水合物分解過程。

第一階段：擴散和氣泡生成

第二階段：氣泡的逃逸

隨著反應的進行，氣泡不斷增大，內部壓強也不斷增強，最終脫離反應界面逃逸進入海洋環境中并脈動向外輻射聲信號。這個階段為向外輻射噪聲的主要階段。噪聲輻射的頻率以及噪聲源級主要取決于生成氣泡的半徑。

圖1 水合物穩態曲線

1.2 氣泡振動噪聲模型

式(6)兩邊對求導，可得到修正后非理想氣體情況下的(Rayleigh-Plesset)方程，經整理可得：

式(7)具有很強的非線性特點，難以求得其解析解，這里通過數值方法來對氣泡振動狀態作模擬仿真。

當氣泡半徑較大時(>1mm)，氣泡張力對氣泡內的壓強帶來的影響較小，氣泡平衡時的壓強近似等于環境壓強，則對式(8)進行約分，可以認為同一環境下，氣泡初始半徑與平衡半徑的比值為一定值。在給定初始的氣泡內壓強的情況下，用四階Runge-kutta算法進行了數值仿真，對氣泡的振動情況進行了模擬。

圖2 單氣泡振動噪聲的時頻特性

當環境參數確定時，氣泡的振動特性主要取決于氣泡本身的半徑大小。不同半徑的氣泡振動曲線如圖3所示。三條曲線分別代表的是半徑為3、5、7 mm的氣泡的振動變化情況。可見不同半徑氣泡的振動特性不同，大氣泡相對于小氣泡振幅更大、頻率更低、衰減時間更長。

圖3 不同半徑氣泡的振動曲線

圖4 氣泡內固體顆粒對振動頻率的影響

氣泡輻射聲壓可以通過氣泡周圍流體的質量方程和歐拉方程推得：

將之代入式(9)、(10)，整理可得到氣泡的輻射聲壓為

氣泡內固體微粒的存在對氣泡振動會產生較大的影響。從氣泡動力學角度看，相比于同半徑的純氣體氣泡，含固體微粒的氣泡導致氣體含量降低、可壓縮性變差，相當于更小的氣泡的振動頻率向上偏移；同時當初始半徑一定時，初始階段含固體微粒的氣泡會在氣泡表面產生更強的徑向加速度和速度，形成更強的輻射聲壓。

2 CO2氣泡實驗

2.1 水箱實驗

課題組于2018年在實驗室水箱中做了分解固態二氧化碳測噪聲的實驗。利用固態二氧化碳在水箱中的分解來模擬水合物分解產生噪聲信號的過程。實驗過程中水溫為300 K，壓強為一個標準大氣壓1×105Pa。

圖6為試驗布放圖，圖中A為水聽器，采樣率為32 kHz，量程范圍為1 Hz～12 kHz；C為投入的固態二氧化碳塊；B為攝像機，像素為1000萬，拍照曝光時間為1/1000 s。

圖6 實驗布放圖

圖7(a)為氣泡圖像，由于氣泡內部含有冰晶微粒等，對光反射較為明顯，內部亮度較高，與周圍環境對比明顯，易于進行邊緣檢測提取氣泡的面積半徑等信息。圖7(b)為預處理后截取的1 s內的氣泡輻射的聲信號，由于氣泡能量衰減較快，故在時域圖上表現為時域上的一串脈沖信號。

提取單個脈沖做時頻分析，結果如圖8所示。可以看出，水合物氣泡在生成階段向外輻射的噪聲信號有很明顯的單頻特性，同時聲信號的衰減也極為迅速，能量基本在10 ms之內衰減掉，與理論仿真基本吻合。

實驗中，為了獲得氣泡的半徑信息，對不同時刻下的氣泡進行了拍照，并對圖像中的氣泡進行了半徑信息提取，得到了圖9所示的不同時刻的氣泡半徑分布圖。圖9中藍點為氣泡半徑的實測值，黑線是對實測值的擬合，用來近似表示不同時刻下的氣泡半徑大小。從圖9中可以得到，隨著反應的進行，由于固態二氧化碳變小、反應截面的縮小，氣泡半徑有很明顯的下降趨勢，實驗過程中的氣泡半徑主要集中在3～8 mm之間。

圖7 氣泡的圖像和輻射聲信號

圖8 單個氣泡的時頻特性

圖9 實驗中氣泡半徑隨時間變化圖

圖10為實驗過程中的時頻圖，從中可以看出隨時間的變化，氣泡的輻射聲頻率不斷增大，輻射聲壓不斷變小，氣泡的共振頻率在300～1 000 Hz之間。與反應中氣泡半徑不斷減小及氣泡半徑范圍相對應。

圖10 氣泡輻射噪聲時頻圖

2.2 實驗結果

圖11 氣泡振動頻率隨半徑的變化圖

綜合圖11和圖12，在本次實驗中理論模型與實驗結果較為吻合。

3 結論

在環境溫度較高、壓強較小的情況下，由于水解反應的劇烈，可能會導致生成的氣泡中包含了固態冰晶及水合物等微粒，進而改變了氣泡的振動特性。本文根據水合物分解形成的氣泡特點，推導了水合物分解形成的氣泡的振動方程，并討論了氣泡內固體微粒成分對氣泡輻射聲壓和頻率的影響：固體微粒的存在會導致氣泡輻射頻率的增大和輻射聲壓的增強。

本文并做了二氧化碳水解實驗，獲得了不同半徑下氣泡的輻射頻率和輻射聲壓，通過與理論模型的比對，發現結果較為吻合，理論可以較好地對實驗結果做出解釋。

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Study of hydrate dissociationnoise

HOU Sen1,2, HU Chang-qing1, HAO Chao-fan1,2

(1. Shanghai Acoustic Laboratory, Institute of Acoustics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201815, China;2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Hydrates in the ocean will form a large number of bubbles and radiate noise signals after dissociation. Based on the characteristics of hydrate dissociation, the vibration model suitable for describing non-ideal bubbles after hydrate dissociation is established. The frequency and pressure of the radiation noise are simulated by numerical methods. By measuring the noise of carbon dioxide hydrolysis, the frequency and sound pressure of bubble radiation noise with different radii are analyzed statistically. The results show that the theoretical model is in good agreement with the experimental results. The study in this paper is of great significance for monitoring the leakage dissociation of hydrate.

hydrate dissociation; radiated noise; bubble vibration frequency

O427

A

1000-3630(2019)-03-0258-05

10.16300/j.cnki.1000-3630.2019.03.004

2018-12-03;

2019-01-21

國家自然科學基金資助項目(11674353)

侯森(1993－), 男, 山東濟南人, 博士研究生, 研究方向為水聲學。

胡長青,E-mail: hchq@mail.ioa.ac.cn