基于光學超晶格的新型激光器和新穎光學效應

胡小鵬，張 勇

(南京大學 現代工程與應用科學學院，江蘇 南京 210093)

光子和電子都是信息的重要載體. 在半導體材料中，通過對電子能帶的設計和剪裁，可以實現電子的調控，這是當代信息技術的基礎. 受半導體超晶格概念的啟發，南京大學的科研工作者在20世紀80年代初，將微結構引入到介電晶體中，形成了介電體超晶格[1]. 在介電晶體中引入有序結構，可以實現對不同物理常量的有序調控. 對晶體的電容率，或者是折射率進行周期性調制，這是大家熟知的光子晶體，具有光子能帶[2-4]. 如果對材料的非線性系數進行調制，則被稱為準相位匹配材料. 因為準相位匹配材料在激光的頻率轉換方面有著廣泛而重要的應用，而且其特征尺寸一般在幾至幾十μm量級，通常又被稱為光學超晶格[2-4].

1 光學超晶格基本概念

常用的光學超晶格的基質材料有鈮酸鋰(LiNbO3，LN)和鉭酸鋰(LiTaO3，LT)等鐵電晶體. 它們具有ABO3的鈣鈦礦結構，整個晶體可以看成由氧八面體組成，相鄰氧八面體有共同的頂點. 在室溫下，鈮酸鋰和鉭酸鋰都是鐵電相，屬于3m點群，無對稱中心. 在這類鐵電晶體中，正負電荷的中心沿著C(z)軸方向分離，因此只存在自發極化反平行的2種鐵電疇. 通常把平行于晶體C軸取向的疇稱為正疇，反平行的則稱為負疇. 將1對正負疇作為基本的構造單元，如果重復排列基本構造單元，則構成了最簡單的周期光學超晶格,如圖1所示.

圖1 周期結構光學超晶格組成示意圖

因為正負疇的自發極化矢量方向相反，相當于2個鐵電疇的坐標系統圍繞晶體的C軸旋轉了180°，因此在這2個鐵電疇中，與奇數階張量相關的物理參量，例如二階非線性光學系數和電光系數等的符號相反. 也就是說，在正疇中，晶體的最大二階非線性系數d33取正號，在負疇中d33則取負號. 可以用矩形波函數f(x)來表征超晶格的結構，在正疇中f(x)=+1，在負疇中f(x)=-1. 通過傅里葉展開，光學超晶格中的二階非線性系數隨著位置的變化關系可以寫成：

光學超晶格是一種重要的微結構功能材料，在非線性頻率轉換方面有重要的應用. 對于非線性光學過程，以最簡單的倍頻過程為例，也就是讓頻率為ω1=ω的基波光通過二階非線性過程變為頻率為ω2=2ω的倍頻光. 要高效地完成這一非線性過程，必須同時滿足能量守恒和動量守恒2個條件. 能量守恒條件Δω=ω2-2ω1=0自動滿足. 非線性光學過程中的動量守恒又稱為相位匹配，對于倍頻過程，動量失配

其中，k1和k2分別為基頻光和倍頻光的波矢，nω和n2ω為對應的折射率，λ為基頻光的波長. 由于晶體材料存在色散，倍頻過程的動量失配Δk一般不為零. 1961年，Kleinman等人提出了雙折射相位匹配(Birefringence phase matching，BPM)[5]，讓相互作用的光處于不同的偏振態，在某個特定的方向上利用晶體的雙折射特性來實現相位匹配. 雙折射相位匹配受制于晶體材料的雙折射特性，不能讓所有波長的光都實現相位匹配；BPM過程使用晶體二階非線性系數的非對角元，通常數值較小；BPM還存在空間上的走離效應，這就限制了非線性轉換的效率. 1962年，諾貝爾獎獲得者Bloembergen教授提出了著名的準相位匹配理論(Quasi phase matching, QPM)[6-7]，主要通過周期性調制晶體的非線性極化率，在倒空間提供倒格矢Gm來補償非線性相互作用過程中因為材料色散導致的基頻光和倍頻光之間的波矢失配，使得Δk=k2-2k1-Gm=0，從而獲得高效的非線性頻率轉換效率. 也可以從實空間來理解準相位匹配. 在正常色散晶體材料中，長波長的基頻光的相速度比短波長的倍頻光的相速度快，因此產生了2者之間的相位失配，基頻光和倍頻光之間的能量流動每隔1個相干長度lc=π/Δk就改變1次方向，其振蕩周期為2倍的相干長度. 在光學超晶格中，非線性極化率或非線性系數每隔1個相干長度改變符號，即能量流動每隔1個相干長度改變方向，從而保證了能量能從基頻光持續地轉移至倍頻光，實現了高效的倍頻轉換. 準相位匹配原理如圖2所示.

圖2 準相位匹配原理示意圖

準相位匹配和雙折射相位匹配方式相比較，有如下的優點：

1)準相位匹配中相互作用的光處于相同的偏振狀態，可以利用晶體的最大二階非線性系數d33.

2)基頻光和諧波光共線發生非線性相互作用，避免了雙折射相位匹配中的空間走離問題.

以上2點使得準相位匹配可以獲得更加高效的非線性轉換效率.

3)準相位匹配不受制于材料的雙折射特性，通過超晶格微結構的設計，可以在晶體的透光波段范圍內實現任意波長的相位匹配.

目前，周期結構的光學超晶格已被廣泛應用激光的倍頻、和頻、差頻和光參量振蕩器，實現波段覆蓋紫外到中紅外的各種高效光源[8].

2 準周期光學超晶格

準相位匹配發展的很長時間內，使用的都是最簡單的周期結構. 周期結構只能提供1組倒格矢，高效地完成1個非線性光學過程. 受準晶發現的啟示[9]，在20世紀80年代后期，南京大學的研究人員將準周期結構引入到光學超晶格的設計中來，提出了多重準相位匹配理論[10]. 一維準周期光學超晶格是由2個或者2個以上的結構單元按照特定的迭代序列拼徹而成. 假設A和B為2個長度不同的結構單元，這2個構造單元均由1對正負疇構成，如圖3所示.

圖3 準周期光學超晶格結構示意圖

設迭代操作的矩陣為T，并遵循下面的變換規則：TA=AB，TB=A. 令Sn=TnA，則有：

S0=A，

S1=AB，

S2=ABA，

Sn+1=SnSn-1.

這樣構造出來的結構是一維的Fibonacci序列，其提供的倒格矢可以寫為

基于多重準相位匹配原理的準周期光學超晶格的重要應用是實現高效的激光三倍頻，獲得短波長激光光源. 要實現三倍頻，通常的做法是使用2塊非線性晶體. 第1塊晶體中完成基頻光的倍頻過程ω+ω→2ω，第2塊晶體中完成基頻光和倍頻光的和頻過程從而獲得三倍頻ω+2ω→3ω. 這2個非線性光學過程是分開進行的. 如果使用準周期光學超晶格作為非線性頻率轉換晶體，其可以提供2組獨立的倒格矢，從而可以在1個結構中同時完成這2個非線性過程，而且這2個過程是同時發生的，稱為耦合的光參量過程. 利用準周期Fibonacci序列的光學超晶格，南京大學的課題組在1997年成功制備出準周期鉭酸鋰光學超晶格，使用其提供的2個倒格矢G1.1和G2.3，分別補償了倍頻及和頻過程的波矢失配，實現了耦合的直接三倍頻過程[11]，如圖4所示.

準周期光學超晶格中的耦合三倍頻實驗的基波光源是1臺脈沖寬度8 ns,重復頻率10 Hz的

光參量振蕩器，工作波長選取為1.570 μm. 在8 mm長的準周期鉭酸鋰光學超晶格中，獲得了直接的三倍頻綠光輸出，見圖5. 當輸入基波光的功率為26 mW時，輸出三倍頻功率為6 mW，從1.570 μm近紅外光到0.523 μm綠光的三倍頻轉換效率高達23%.

(a)2塊非線性晶體產生三倍頻

(b)準周期超晶格中耦合三倍頻圖4非線性晶體中產生三倍頻的兩種方案

圖5 準周期光學超晶格中直接三倍頻產生的綠光

3 紅綠藍三基色激光器

在此基礎上，南京大學的研究組進一步發展了基于多重準相位匹配原理的多波長激光器，其中最具有代表性的是光學超晶格紅綠藍三基色激光器[12-14]. 產生紅綠藍三色激光光源，通常的方案是使用3臺近紅外波段的激光器，工作波長一般在1.3 μm，1.06 μm和0.9 μm附近，通過3塊倍頻晶體分別產生紅光、綠光和藍光[15-16]. 能否使用1臺激光器和1塊非線性晶體來實現更加緊湊高效的三色激光光源，一直是人們努力的目標. 南京大學的研究組提出了基于激光二極管泵浦雙波長激光器和多重準相位匹配光學超晶格的方案. 該方案使用的激光光源是激光二極管泵浦的Nd∶YAG雙波長激光器，激光器的工作波長對應于Nd3+的2條較強的發射譜線1 319 nm和1 064 nm，見圖6. 1 319 nm譜線倍頻可以獲得660 nm的紅光；1 319 nm近紅外光和660 nm紅光和頻可以產生440 nm的藍光；1 064 nm近紅外光倍頻則可以獲得532 nm的綠光. 非線性晶體是1塊準周期結構級聯周期結構的鉭酸鋰光學超晶格. 準周期結構提供的G1,1倒格矢用于補償1 319 nm倍頻的波矢失配產生660 nm紅光；G3,4倒格矢用于補償和頻過程的波矢失配產生440 nm藍光；第二段周期結構的一階倒格矢用來補償1 064 nm倍頻過程的波矢失配，產生532 nm綠光.

圖6 Nd∶YAG激光增益晶體的能級圖

對于Nd∶YAG激光器，因為1 319 nm和1 064 nm 2條發射譜線擁有共同的上能級，因此處于雙波長工作狀態時，2條輸出譜線會存在競爭，導致輸出功率不穩定. 在紅綠藍三基色激光器的基波光源方面，使用了間歇振蕩雙波長激光技術[17]. 如圖7所示，設計Y型的諧振腔，2支諧振腔共享1塊激光增益晶體Nd∶YAG，在每支腔內分別放置了1 319 nm和1 064 nm的聲光調Q開關，這2個聲光Q開關的開關時間通過電路來設置延遲，讓它們在不同的時間段開啟，見圖8. 通過間歇振蕩的雙波長激光技術，一方面克服了2支譜線輸出功率競爭的問題，另一方面通過調節2個聲光Q開關的延遲時間，還可以調節2支波長的輸出功率比值.

圖7 間歇振蕩雙波長激光器示意圖

圖8 2個聲光Q開關的時延關系圖

使用1 319 nm和1 064 nm間歇振蕩雙波長激光器作為基波光源，級聯結構的光學超晶格作為非線性晶體，可以實現使用1臺激光器和1塊非線性晶體，紅綠藍三色激光的同時輸出(圖9). 因為晶體材料的色散與溫度相關，因此調節超晶格晶體的溫度，可以改變3種顏色激光的輸出功率比例，如圖10所示. 當調節2個聲光Q開關的開關延遲時間使得入射的1 319 nm和1 064 nm的基波光功率分別為3.9 W和1.2 W，調節晶體的溫度為129.3 ℃時，可以獲得780 mW的紅光、146 mW的綠光和84 mW的藍光輸出，功率比例為9.3∶1.7∶1. 3種顏色的光混合在一起，接近色度圖上的冷白光點，色溫為5 000 K. 準白光的輸出總功率為1.01 W，從基波光到準白光的轉換效率約為20%.

圖9 光學超晶格三基色/準白光激光器輸出激光

圖10 紅綠藍三色激光的輸出功率隨著晶體溫度的變化關系

4 非線性Talbot效應

光學超晶格除了應用于激光頻率轉換構建新型的光源外，還可以演示諸多光與物質相互作用的新穎光學效應. 例如在二維光學超晶格中實現準相位匹配增強的彈性散射[18]，利用這種新效應可以測得彈性散射在鐵電晶體中的分布,為晶體質量和微結構的表征提供了一種有效的方法；演示了粒子物理中切倫科夫輻射的光學類比非線性切倫科夫輻射效應[19-22]、非線性布拉格衍射[23]、非線性拉曼內斯衍射[24]和空間光束的非線性產生[25-27]等. 近來，南京大學的課題組還實現了基于鈮酸鋰的首個量子光學芯片[28-29]，將糾纏光子源、電光調制器、光子干涉儀等功能單元成功集成在1塊基于光學超晶格的鈮酸鋰光子芯片上，實現了糾纏光子產生和調控的一體化設計，完成了糾纏光子對聚束態和分離態的快速切換. 這一工作是全固態量子芯片研究方面的重要進展, 對鈮酸鋰量子邏輯門和量子模擬芯片研究有力推動.

下面介紹傳統線性Talbot效應在非線性光學領域的拓展，即光學超晶格中的非線性Talbot效應.

1836年，Henry Fox Talbot用1束白光源照射光柵，在光柵后面的一定距離處觀察到了光柵自身的像. 人們把這種現象定義為Talbot效應，又叫做無透鏡成像[30]. Talbot本質是空間相干平面波的干涉衍射效應. 在傅里葉光學中，周期性的物體可以表示為

式中,d是空間周期，cn是n階諧波的振幅. 根據菲涅爾-基爾霍夫衍射理論，衍射光場的振幅E(X)為

其中,S(xs)是光源的振幅，X,x和xs分別是笛卡爾坐標系下的觀察平面、物平面和光源平面的坐標，z1是光源和物之間的距離，z2是物和觀察平面之間的距離.

當使用平面單色光照射一維線性光柵時，衍射光場的振幅可以表示為

在某個特定的傳播距離上，所有的衍射級次同相從而相長干涉：

zT=2d2/λ.

其中,d是光柵周期，λ為入射光的波長,zT所謂的Talbot距離. Talbot距離與周期性物體的周期的平方成正比，與波長成反比. 圖11給出的是一維Talbot自成像的光強分布圖.

圖11 一維光柵在單色平面光照射下的Talbot自成像光強分布圖

非線性Talbot效應是對傳統Talbot效應在概念上的拓展. 在非線性Talbot效應中，利用周期極化光學超晶格中產生二次諧波產生的自成像效應[31-36]. 在光學超晶格晶體中二階非線性光學系數χ(2)的符號是周期性分布的，即正疇是+χ(2)，負疇是-χ(2)，但是正疇和負疇的折射率相同，也就是說整超晶格樣品的折射率分布是均勻的. 線性光柵反映的是折射率自成像，而二次諧波Talbot效應反映的是二階非線性系數χ(2)的自成像.

研究非線性Talbot效應的實驗光路示意圖如圖12所示.

圖12 研究非線性Talbot效應的實驗光路示意圖

光源是1臺脈沖寬度75 fs、重復頻率80 MHz的鈦寶石飛秒激光器，工作波長為800 nm. 激光器出射的光束經望遠鏡系統整形后，照射至光學超晶格樣品上. 在該實驗體系中，可以近似認為入射到樣品表面的光波是平面光. 在樣品的前后兩側各放置濾光片，以避免雜散光對實驗的干擾. 放大倍率100、數值孔徑0.7的物鏡置于高精度的三維調節架上，放在第2個濾光片后. 沿著光路的光軸方向，改變物鏡距超晶格樣品的距離可以觀察到倍頻光在不同位置上的成像情況. 物鏡后面放置CCD用以接收和記錄實驗結果.

首先，在實驗中研究了一維非線性 Talbot效應，所使用的的樣品是一維周期極化的鉭酸鋰光學超晶格，周期為8.0 μm，占空比約為50%，樣品的SEM圖如圖13所示. 當入射基波光為平面光時，一維周期極化光學超晶格的Talbot距離是zT=4Λ2/λp，其中Λ是超晶格樣品的極化周期，λp是基波光的波長. 和線性的情況相比較，非線性Talbot距離中的系數“4”是線性情形的2倍，究其原因，是因為非線性Talbot效應是由非線性過程產生的倍頻光產生的，而不是由入射的基波光產生的. 基波光的波長是倍頻光的2倍，所以造成了系數的2倍關系. 圖14分別給出了第1個和第3個Talbot平面上的倍頻光干涉圖像. 在第1個Talbot平面上，可以明顯地看到周期性的諧波干涉條紋，其中亮條紋對應的是鐵電疇區域，而暗條紋對應的是正負疇的疇界. 第3個Talbot平面的成像質量明顯要比第1個Talbot距離的差，其原因在于，二次諧波的高階信息隨著傳播距離加長，損失得越來越多，帶來自成像的效果變差. 在光學超晶格的制備工藝中，總會存在制作誤差，圖13中紅色部分標注的是線條窄一點的鐵電疇，在后續的自成像中這根窄線條的鐵電疇沒顯示出來. 這是因為在Talbot效應中，只有周期性的結構才能自成像，局部的小缺陷不能自成像，因此沒有在整數階的Talbot平面上被觀察到.

圖13 一維周期極化光學超晶格疇結構的SEM圖

(a)第1個Talbot平面上

(b)第3個Talbot平面上圖14 Talbot平面上的信頻自成像圖案

通過上述的實驗現象，可以進一步加深對非線性Talbot效應物理圖像的認識：非線性Talbot成像不同于傳統的線性Talbot自成像，是非線性過程產生的倍頻光的干涉衍射在光學超晶格晶體的出射面上產生的周期性的光強圖像. 非線性Talbot效應實際上可以等效為2個級聯的光學過程：第一個過程是發生在周期極化光學超晶格中的倍頻過程. 因為晶體中周期性疇結構的存在，所以在超晶格晶體的后表面出現了相同周期的倍頻光的光強分布，這種周期性的光強圖作為非線性自成像中的周期性物體. 第二個過程是產生的倍頻光在自由空間的傳播過程，周期性的倍頻光在自由空間的干涉衍射形成倍頻的Talbot效應，這與線性的Talbot效應類似.

5 結束語

從1962年Bloembergen提出準相位匹配原理，已經經過了1個甲子. 相關領域包括了材料的制備和表征、基礎理論的發展、激光技術方面的應用以及其中光與物質相互作用所展示的各種新穎光學效應. 限于篇幅，本文僅僅介紹了南京大學的研究組在發展基本理論、研制新型激光器以及發現新穎光學效應等方面的工作，在微結構的設計方面，在傳統周期結構的基礎上引入準周期的結構，將準相位匹配理論推廣到多重準相位匹配理論，研制了高效、集成化的多波長激光器. 最近，研究組進一步發展了局域準相位匹配理論，在頻率轉換的同時調控諧波的波前相位，實現聚焦、分束，特殊光束產生等多功能集成. 在超晶格中，也發現了很多新穎的光學效應，例如本文中提到的非線性Talbot效應. 目前已經在南京大學物理實驗中心轉換為本科生物理實驗項目的非線性切倫科夫輻射，是在實驗室用光學的方法模擬粒子物理的相關實驗[37-38]. 光學超晶格中其他新穎的光學效應，諸如非線性布拉格衍射和非線性拉曼內斯衍射等，也可以從教科書中找到線性的對照. 希望光學超晶格相關研究中蘊含的思維方式能夠對大學物理實驗教學的開展有所啟示.