銫原子nP3/2 (n = 70—94)里德伯態的紫外單光子激發及量子虧損測量*

劉碩 白建東 王杰英 何軍 2) 王軍民2)?

1) (量子光學與光量子器件國家重點實驗室, 山西大學光電研究所, 太原 030006)

2) (山西大學, 教育部?山西省省部共建極端光學協同創新中心, 太原 030006)

1 引 言

里德伯原子是一個或者多個最外層電子被激發到主量子數n大于10的高激發態的原子, 這種特殊結構使其具有很多與基態原子不同的性質[1]：原子核對電子的束縛能～n–2, 相鄰里德伯態能級間隔～n–3, 極化率～n7. 處于里德伯態的原子極易受外場影響[2,3], 因此制備原子的里德伯態在計量學[4,5]以及量子光學領域有特殊的意義[6?8]. 由于里德伯態的壽命～n3以及原子間的偶極?偶極相互作用～n4[9], 里德伯原子間的相互作用強度隨主量子數n的增大而顯著增加, 進而出現里德伯阻塞效應[10,11]. 2014年, 美國桑迪亞國家實驗室Biedermann研究組[12]采用單光子激發銫原子的方案制備了兩個偶極阱中分別俘獲的兩個單原子的里德伯態, 并觀察到了激發阻塞效應. 進一步操控原子與原子或原子與光場的相互作用, 將促進基于原子系綜或者單個中性原子的量子信息與量子計算領域的研究[13,14].

通常制備里德伯態的方法有單光子激發和級聯多光子激發. 對于堿金屬原子, 從基態到里德伯態的單光子躍遷波長通常在紫外波段, 而目前商用紫外激光器輸出功率在幾十毫瓦量級, 較難達到單光子激發里德伯態的要求; 而如果利用紅光波段激光器直接進行倍頻, 紅光染料激光器存在運轉及維護困難等問題, 紅光半導體激光器的輸出功率又太低, 均不適合產生單光子激發所需的紫外光. 所以多個研究組采用級聯雙光子或級聯三光子激發的方式制備里德伯原子, 避開紫外波段. 但級聯雙光子或級聯三光子激發方案存在中間態散射光子引發的原子退相干及AC?Stark頻移等問題. 因此我們選擇了單光子激發方案制備銫里德伯原子. 單光子激發銫里德伯原子實驗所需的高功率318.6 nm紫外光, 由中心波長分別為1560.5 nm和1076.9 nm的紅外光單次穿過非線性晶體和頻至637.2 nm后, 經腔增強諧振倍頻得到[15]. 作為量子虧損理論的重要參數, 量子虧損值的研究有助于探究原子的躍遷過程, 確定里德伯原子的波函數, 并研究里德伯原子的性質. Lorenzen和Niemax[16]測量了銫原子的nS1/2(n = 9–30), nP1/2和nP3/2(n = 9–50)和 nD3/2和 nD5/2(n = 8–32)等主量子數較小的里德伯態的量子虧損. 受限于雙光子激發方案和商用激光器的功率, 關于量子虧損的研究主要集中在低主量子數里德伯態, 涉及主量子數n較大的里德伯態的量子虧損的研究則較少[17].

我們利用自行研制的瓦級輸出的318.6 nm紫外激光系統, 在室溫銫原子氣室和經磁光阱制備的銫冷原子系綜條件下均實現了6S1/2–nP3/2(n = 70–94)單光子里德伯激發. 借助亞多普勒光譜技術得到了nP3/2(n = 70–94)里德伯態的信號, 并利用高精度波長計測量了對應nP3/2(n = 70–94)里德伯態的量子虧損值. 對比實驗數據與理論計算值, 分析由于室溫原子氣室內里德伯原子碰撞自電離產生的對外電場不完全的屏蔽效應, 使得氣室內存在殘余背景直流電場, 與里德伯原子相互作用,影響了量子虧損值的測量. 考慮Stark效應的理論模型, 我們利用估算的殘余背景直流電場修正了量子虧損的實驗數據, 修正后的結果與理論計算值吻合. 我們提出了實驗上提高測量精度的可能方案.

2 原理及實驗方案

與銫原子的低激發態不同, 高激發里德伯態的躍遷概率低, 用常規光學探測方法獲得的吸收信號非常弱. 我們采用共振于銫原子6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)超精細躍遷線的852.3 nm探測光的吸收減弱信號來獲得單光子躍遷里德伯激發的信息[18]. 考慮如圖1(a)所示的銫原子V型三能級系統, 852.3 nm探測光共振于6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)躍遷, 318.6 nm激發光頻率掃過6S1/2(F = 4)–nP3/2(n = 70–94)單光子里德伯躍遷.部分基態原子被紫外光激發到里德伯態, 導致基態原子布居數減少, 因而對852.3 nm探測光的吸收減弱, 從而可間接獲得單光子躍遷里德伯激發信號.

圖1 (a) 銫原子V型三能級系統, 318.6 nm紫外光將原子從6S1/2 (F = 4)基態激發到nP3/2 (n = 70–94)里德伯態, 為激發光相對躍遷頻率的失諧量; 852.3 nm探測光頻率鎖定在6S1/2 (F = 4)–6P3/2 (F " = 5)超精細躍遷; (b)實驗裝置示意圖; OI, 光隔離器; EOM, 帶輸入和輸出尾纖的集成光波導型電光位相調制器; PBS, 偏振分束棱鏡; BS, 分束片; DM, 雙色片; DPD, 差分探測器; , EOM所加的射頻調制信號Fig. 1. (a) The V?type cesium three?level system; a 318.6 nm ultraviolet laser excited partial cesium atoms from 6S1/2 (F = 4)ground state to nP3/2 (n = 70–94) Rydberg state, where is the frequency detuning of pump laser; a 852.3 nm probe laser is locked to 6S1/2 (F = 4) –6P3/2 (F " = 5) hyperfine transition. (b) Schematic diagram of experimental setup. OI, optical isolator;EOM, fiber?pigtailed integration optical waveguide phase?type electro?optic modulator; PBS, polarization beam spliter cube; BS,beam spliter plate; DM, dichroic mirror; DPD, differential photo?diode; Ω, the radio?frequency modulated signal applied on EOM.

圖1 (b)為實驗裝置示意圖, 852.3 nm探測光由分布式布拉格反射式(DBR)半導體激光器產生, 光斑大小擴束至1.3 mm (1/e2), 輸出通過光隔離器后, 經偏振分光棱鏡分為兩路： 一路注入偏振光譜裝置中將激光頻率鎖定在銫原子6S1/2(F =4)–6P3/2(F " = 5)躍遷; 另一路耦合進帶輸入和輸出尾纖的集成光波導型電光位相調制器(EOM),通過改變施加在EOM上的射頻調制信號頻率對譜線頻率間隔進行標定; 隨后經過分束鏡將功率等分為兩路用于后續實驗. 激發光方面, 我們利用兩中心波長分別為1560.5 nm和1076.9 nm的紅外光單次穿過周期極化的摻氧化鎂鈮酸鋰晶體和頻獲得637.2 nm紅光[15], 后經偏振分光棱鏡分為兩路： 一路耦合入高精度波長計(HighFinesse WS?7, Toptica?Amstrong, 絕對精度 120 MHz)用于校準激發光的波長, 并記錄基態到里德伯態的單光子躍遷頻率; 另一路進入四鏡環形倍頻腔利用諧振倍頻方案得到單光子激發所需要的318.6 nm紫外光[15], 其光斑擴束至1.6 mm (1/e2). 整個系統中1560.5 nm激光通過射頻調制邊帶技術將運轉頻率鎖定在一個超低膨脹系數的雙波長(1560.5 nm、637.2 nm) 高精細度光學腔上, 掃描1076.9 nm激光頻率即可間接實現318.6 nm激光的連續調諧, 進而實現不同里德伯態的激發. 利用對318.6 nm紫外光高反、852.3 nm近紅外光高透的雙色片使激發光與一路探測光合束后穿過10 cm長的處于室溫的熔融石英玻璃圓柱狀銫原子氣室.銫原子氣室置于磁屏蔽筒內, 以屏蔽外界雜散磁場的影響. 與318.6 nm紫外激發光合束的852.3 nm探測光束穿過銫原子氣室后, 經雙色片濾掉紫外激發光成分, 與另一路直接穿過銫原子氣室的852.3 nm參考探測光束一起入射到差分探測器(Model 2107 DPD, New Focus), 得到高信噪比的里德伯激發光譜.

圖2 速度選擇單光子躍遷銫原子71P3/2里德伯態的激發光譜. 852.3 nm探測光共振于6S1/2 (F = 4)–6P3/2 (F "= 5)躍遷線, 探測光功率為159 ; 318.6 nm紫外激發光頻率在6S1/2 (F = 4)–71P3/2態躍遷掃描, 功率為1.6 W; 激發光頻率相對71P3/2態零失諧和藍失諧671 MHz時,出現兩個透射信號, 分別對應速度組分為vz=0 (對應852.3 nm探測光的載頻)和vz=213.94 m/s (對應852.3 nm探測光的 + 1級251 MHz射頻調制邊帶)的銫原子被激發到71P3/2態Fig. 2. Velocity?selective spectra. The frequency of 852.3 nm probe beam is locked on the 6S1/2 (F = 4)–6P3/2 (F " = 5)transition and the light power is 159 ; the 318.6 nm coupling beam is scanned over the transition of 6S1/2 (F =4)–71P3/2 and the light power is 1.6 W. Two transmission peaks appeared when the frequency of the coupling beam resonated with the 6S1/2 (F = 4)–71P3/2 transition line or blue detuning of 671 MHz, corresponding to atoms which have velocity of vz = 0 (corresponding to the carrier of 852.3 nm probe beam) and vz = 213.94 m/s (corresponding to the +1 order 251 MHz radio?frequency modulation com?ponent of 852.3 nm probe beam) are excited to 71P3/2 Ry?dberg state, respectively.

以銫原子71P3/2里德伯態的光譜為例, 852.3 nm探測光頻率通過偏振光譜技術鎖定于6S1/2(F =4)–6P3/2(F " = 5)超精細躍遷線, 同時在6S1/2(F = 4)–71P3/2躍遷線附近掃描318.6 nm泵浦光頻率, 可得到如圖2所示的單光子里德伯激發光譜. 由于室溫銫原子氣室中的多普勒效應, 所以在對應速度組分的零失諧透射峰的藍失諧一定頻率處出現一個小透射峰, 表示另一速度組分的原子也被激發到71P3/2里德伯態. 為了確定另一速度組分原子的信息, 我們利用EOM對探測光進行調制來標定譜線間隔, EOM上加的調制頻率為, 如圖1(b), 透射峰左右將出現對應頻率為的 ± 1級射頻調制邊帶成分. 增加調制頻率, 零失諧透射峰的+1級邊帶向藍失諧方向移動.考慮室溫銫原子速度分布服從玻爾茲曼分布, 在激光傳播方向上與不同速度組分的原子作用的光的頻率為

假定探測光傳播方向為z軸, 式中f0為銫原子6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)超精細躍遷的頻率, c為光速,為原子速度在探測光傳播方向上的投影,為通過氣室后的探測光相對于共振頻率的失諧. 對于即速度與光傳播方向垂直的銫原子,, 對應探測光共振于銫原子6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)超精細躍遷線;而對于速度組分的銫原子, 探測光相對原子6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 5)躍遷線負失諧, 對應共振于6S1/2(F = 4)–6P3/2(F " = 4)躍遷線. 譜線的間隔對應激發態6P3/2(F " = 4)態與6P3/2(F " = 5)態的超精細分裂間隔, 因此藍失諧透射峰表示速度分量為態. 考慮躍遷頻率匹配, 318.6 nm激發光的失諧可由探測光的失諧得出：

3 銫原子nP3/2高激發態量子虧損的測量及其變化趨勢的分析

處于里德伯態的原子, 最外層電子遠離原子核, 內層電子與原子核可看作帶一個正電荷的“原子實”, 進而可以將里德伯原子近似看作類氫原子進行處理. 最外層電子與原子實存在兩種相互作用： “貫穿”作用和極化作用. 在軌道角動量量子數l較低的能態, 對電子總能量的降低起主要作用的是“貫穿”效應, 外層電子“貫穿”進原子實后受到原本被內層電子屏蔽的核電荷作用, 束縛能增加, 總能量減小. 電子出現在原子實內的概率與徑向波函數R (r)的平方成正比, 因此“貫穿”作用是短程相互作用, 在n較低的軌道作用明顯. 隨著主量子數n的增加, 電子出現在原子實內的概率減小, 量子虧損也隨之減小. 而在l較大的能態, 最外層電子由于離心勢l (l + 1)/2r2的作用幾乎不再“貫穿”原子實, 只有極化作用對量子虧損有貢獻, 原子實的極化能量可表示為[1]

由于實驗中我們制備并研究的里德伯態為銫原子nP3/2(n = 70–94)態, 軌道角動量量子數l不變, 因此只需要考慮不同主量子數n對量子虧損的影響. 堿金屬銫原子的量子虧損可由下式計算[1],

在原子處于主量子數n較大的高激發里德伯態時,上式僅需考慮前兩項, 銫原子nP3/2態對應的參數和可通過查閱文獻[1]得到, 代入(4)式即可計算得到對應能態的量子虧損值. 圖3 為理論計算得到的銫原子nP3/2(n = 50–100)態的量子虧損值隨主量子數n的變化, 隨著主量子數n的增加,量子虧損值緩慢減小.

圖3 銫原子nP3/2 (n = 50–100)里德伯態量子虧損隨主量子數n的變化. 量子虧損隨著主量子數n增加而緩慢減小Fig. 3. The theory values of quantum defects for cesium nP3/2 (n = 50–100) Rydberg states. Quantum defect is de?creasing with increasing of the principal quantum number n.

考慮銫原子6S1/2基態的超精細結構, 量子虧損與躍遷能量之間的關系可由修正后的Rydberg?Ritz方程表示,

圖4 銫原子nP3/2 (n = 70–94)態的量子虧損計算值與實驗直接測量值的對比. 其中紅色圓點為計算值, 黑色方塊為實驗直接測量值; 隨著主量子數n的增加, 計算值近乎不變, 而實驗直接測量值卻是增加的. 這一趨勢表明有一些影響因素必須要考慮, 去修正直接實驗測量得到的銫原子nP3/2 (n = 70–94)里德伯態的量子虧損值Fig. 4. Comparison of direct experimentally measured data with calculated values of quantum defects for cesium nP3/2(n = 70–94) Rydberg states. The red dots are calculated values and the black cubes are direct experimentally meas?ured data. When the principal quantum number n increas?ing, the calculated values are almost constant, but the dir?ect experimentally measured data are increasing obviously.This variation trend indicate that some influence factors should be took into account to correct the direct experi?mentally measured data.

對于銫nP3/2態里德伯原子, 由于原子半徑～n2, 價電子貫穿原子實的概率隨主量子數n增加而減小, 原子核對價電子的束縛能減弱, 相應的量子虧損也應隨n增加而減小. 圖3中的計算值變化趨勢與此相符. 參考Lorenzen和Niemax[16]的實驗測量, 文中的結果顯示銫原子nP3/2(n = 9–50)態的量子虧損隨著主量子數n的增大而逐漸減小,并在n較大時近似趨于不變, 且50P3/2態的量子虧損大小約為3.5592. 由(4)式, nP3/2(n = 70–94)態銫原子量子虧損的理論計算值約為3.5591.那么銫原子nP3/2態的量子虧損的變化趨勢應當是隨n的增大而逐漸減小. 這與我們實驗測量結果的變化趨勢相反： 里德伯態的頻移隨著n的增加而增加. 那么一定存在一個系統的擾動, 其對氣室中原子能級的影響遠大于“貫穿”和極化作用的影響.考慮到主量子數n很大的里德伯態的量子虧損值僅在0.00001位變化, 可近似看作一個常數, 我們做一階近似： 考慮到nP3/2(n = 70–94)各態的量子虧損相對70P3/2態量子虧損的差異是由外場擾動造成的, 扣除波長計誤差的70P3/2態量子虧損值可以近似作為nP3/2(n = 70–94)各態的值, 則對應的理論躍遷頻率與實驗數據的頻率差即可視為外場造成的原子能級的頻移量.

內置銫原子氣室的磁屏蔽筒內的剩磁小于10 mG, 外磁場誘導的塞曼效應對實驗結果的影響可忽略. 由于高激發態里德伯原子的極化率近似正比于有效主量子數n*的7次方, (n*)7[19,20], 即使是微弱的殘余直流電場, 也會對處于高主量子數里德伯態的銫原子產生影響. 考慮室溫銫原子氣室對背景電場的里德伯屏蔽效應： 熱平衡時原子速度服從麥克斯韋?玻爾茲曼分布, 且處于高激發態的里德伯原子最外層電子的束縛能低, 在室溫銫原子氣室中, 被激發到里德伯態的銫原子會相互碰撞或與石英玻璃器壁碰撞而發生自電離, 在外部直流電場誘導下自電離產生的正離子和電子會聚集在銫原子氣室的石英玻璃內壁上, 形成一個與外部直流電場方向相反的直流電場, 使得與氣室內銫原子作用的直流電場減弱[21]. 共振情況下單位體積內的里德伯原子的比例決定于激發光的拉比頻率, 當激發光光強改變時, 氣室內里德伯原子成分的占比也會改變, 里德伯原子自電離所產生的直流電場大小也會發生變化; 假設外部直流電場為特定值的直流電場, 那么無論激發光的光強如何變化, 里德伯原子自電離在氣室內壁形成的直流電場的大小都不可能嚴格等于外部直流電場的大小, 這種室溫銫原子氣室的里德伯屏蔽效應不可能完全屏蔽外部直流電場, 依然存在殘余直流電場, 會與氣室內的銫原子作用而使得原子能級發生移動. Osterwalder和Merkt[22]曾利用高分辨率的真空紫外?毫米波雙共振光譜探測到了氪里德伯原子氣室內的殘余背景直流電場. 實驗中銫原子氣室內應當存在殘余直流電場, 使原子能級發生Stark頻移, 對量子虧損測量值隨主量子數n變化的趨勢造成影響.

經銫原子氣室的部分屏蔽后, 考慮對銫原子產生影響的殘余直流電場的Stark頻移[23]：

對于銫原子nP3/2(n = 70–94)里德伯態, A =2.74 × 10–9[24], B = 8.13 × 10–10[24]. 利用有效主量子數n*求得銫原子nP3/2(n = 70–94)里德伯態的極化率如表1所列. 為計算方便, 極化率的單位已轉換為MHz/(V/cm)2.

考慮到造成系統誤差的主要原因應當是未被完全屏蔽的殘余直流電場, nP3/2(n = 70–94)態的躍遷頻率計算值與實驗數據的頻率差即為Stark效應造成的銫原子里德伯態能級的移動. 將nP3/2(n = 70–94)里德伯態的極化率與相應的Stark頻移代入(6)式進行擬合, 得到作用于銫原子氣室內的殘余直流電場約(31 ± 2) mV/cm, 如圖5(a)所示. 利用(6)式計算該殘余直流電場造成的nP3/2(n = 70–94)態的Stark頻移值, 并在躍遷頻率的直接測量值中補償該頻移后, 利用(5)式重新擬合量子虧損值, 得到修正后的結果如圖5(b)所示. 由于隨著主量子數n增加, 基態到里德伯態躍遷概率減小, 高激發態里德伯原子的單光子躍遷里德伯激發信號的信噪比變差, 使得圖5(b)中的幾組實驗數據與理論值存在較大偏差. 考慮此因素, 修正后的nP3/2(n = 70–94)量子虧損平均值為3.5591 ± 0.0007, 與理論計算結果吻合.

因此可以認為室溫銫原子氣室的里德伯靜電屏蔽效應并不能完全屏蔽背景電場, 氣室中存在未能完全屏蔽的殘余直流電場, 對氣室內的銫原子能級產生了影響. 最近我們利用磁光阱俘獲的冷原子系綜對殘余背景電場進行了測量, 得到了與我們這里的估算基本相一致的結果[25]. 并且在主量子數n很大的高激發里德伯態, 量子虧損對原子能級的影響遠遠小于直流電場誘導的Stark效應對原子能級的影響, 高激發里德伯態量子虧損的信息完全被殘余電場誘導的Stark頻移覆蓋. 因此想要在實驗中更為精確地測量主量子數n較大的里德伯態的量子虧損, 首先必須要借助法拉第籠屏蔽外部直流電場; 其次為了減小波長計測量值的誤差, 需要采用更接近待測波長的激光頻率來在測量過程中對波長計進行反復校準, 如我們實驗中的637.2 nm波長測量, 可用碘分子穩定的632.991 nm高穩定度氦氖激光頻率標準, 對光波長計進行反復校準.

表1 銫原子高激發nP3/2 (n = 70–94)里德伯態的極化率Table 1. Polarizability of highly?excited Cs nP3/2 (n = 70–94) Rydberg states.

圖5 (a) 利用估算的殘余直流電場對量子虧損直接實驗測量值進行修正, 根據Stark頻移量和有效主量子數n*的關系, 擬合得到了作用于銫原子氣室中的殘余直流電場約為 (31 ± 2) mV/cm; (b) 修正Stark效應及波長計測量誤差的影響后, 銫原子nP3/2(n = 70–94)態量子虧損的實驗測量修正值約3.5591 ± 0.0007; 實驗數據與計算值相吻合Fig. 5. (a) Using the estimated residual DC electric field to correct the direct experimentally measured data, according to the relationship between Stark shift and effective princip?al quantum number n*, the magnitude of the residual DC electric field acting on the cesium atomic vapor cell is ～(31± 2) mV/cm; (b) after correction of the impact of Stark ef?fect and the measurement error of wavemeter, the correc?ted experimentally measured quantum defect value of cesi?um nP3/2 (n = 70–94) states is ～(3.5591 ±0.0007). This corrected result is consistent with the theoretically calcu?lated value.

4 總結與展望

利用自行研發的瓦級輸出的連續可調諧窄線寬318.6 nm紫外激光系統, 實現了室溫銫原子的單光子里德伯激發, 銫原子nP3/2(n = 70–94)里德伯態的單光子激發信號由速度選擇光譜給出. 利用高精度光波長計, 我們測量了銫原子nP3/2高激發態里德伯原子的量子虧損, 經過分析并與計算值和文獻記錄對比后, 我們認為室溫銫原子氣室中,基于里德伯原子碰撞自電離機制的里德伯靜電屏蔽效應不能完全屏蔽背景電場, 氣室中依然存在殘余直流電場誘導Stark效應影響了銫原子nP3/2(n =70–94)態的能級, 該影響遠大于量子虧損對原子能級的影響, 因此量子虧損的實驗數據的變化趨勢與理論預測趨勢出現偏差. 考慮波長計的測量誤差后, 我們利用計算值與實驗數據的差異估算了殘余外電場. 扣除此殘余直流電場造成的nP3/2(n = 70–94)態能級的頻移后, 銫原子nP3/2(n = 70–94)里德伯態的量子虧損測量值修正為3.5591 ±0.0007, 與計算值吻合.

實驗中如果想更為精確地測量主量子數n較大的銫原子高激發里德伯態的量子虧損值, 需要搭建法拉第籠屏蔽外部直流電場, 消除Stark效應造成的系統誤差. 還需要采用接近待測波長的激光頻率標準, 在實驗過程中對光波長計進行反復校準,以降低光波長計的相對測量誤差.