雙波長二極管合束端面抽運摻鐠氟化釔鋰單縱模360 nm紫外激光器

竇微 浦雙雙 牛娜 曲大鵬 孟祥峻 趙嶺2) 鄭權2)

1) (長春新產業光電技術有限公司, 長春 130012)

2) (中國科學院長春光學精密機械與物理研究所, 長春 130033)

報道了一種雙波長半導體激光二極管(LD)合束端面抽運摻鐠氟化釔鋰晶體(Pr3+:LiYF4)全固態、單縱模360 nm紫外激光器. 該激光器采用V形折疊腔結構, 利用反射式體布拉格光柵作為波長選擇反射鏡來壓縮光譜線寬, 與法布里-珀羅(F-P)標準具組合構成窄帶濾波器進行單縱模的有效選取, 通過I 類位相匹配切割的倍頻晶體三硼酸鋰對腔內720 nm基頻光進行倍頻. 在444 nm LD輸出功率為1200 mW和469 nm LD輸出功率為1400 mW時, 合束抽運獲得了功率為112 mW的連續單縱模360 nm紫外激光穩定輸出, 光-光轉換效率為 4.3%. 測量結果表明, 邊摸抑制比大于 60 dB, 4 h 功率均方根值穩定性優于 0.5%, 1 h 頻率漂移小于220 MHz, 激光振幅噪聲小于0.5%.

1 引 言

近年來, 全固態紫外激光器在光譜學、生物分析、精密材料加工、光學數據存儲、高分辨率印刷、醫學和光刻技術等領域有著潛在的應用前景[1]. 與傳統紫外波段的準分子激光器相比, 激光二極管抽運的全固態紫外激光器具有性能穩定、效率高、壽命長、結構緊湊和使用簡單等優點, 已成為紫外激光器發展的主要方向[2,3].

全固態紫外激光器主要是利用倍頻、和頻技術在非線性晶體中進行腔外或腔內頻率轉換得到Nd:YAG或Nd:YVO4激光的三次諧波. 通常用于紫外激光產生的非線性晶體-BaB2O4(BBO)接收角較小、離散角大, 不易獲得優良的光束質量,基頻光與倍頻光走離, 不宜用較長的晶體, 限制轉換效率, 且容易潮解. 六硼酸銫鋰 (CsLiB6O10,CLBO)也同樣具有易潮解的特點, 因此需要長期保存在溫度高的干燥環境下或者密封使用, 在商業領域中還沒有得到廣泛應用. 三硼酸鋰(LiB3O5,LBO)屬于正交晶系, 負雙軸晶體, 這種晶體具有不易潮解、透明波段范圍寬、光學均勻性高、接受角度寬、離散角小、激光損傷閾值高等優點. 而這種利用三倍頻實現紫外光輸出的激光器中一般采用兩個非線性晶體, 一個用于相位匹配的二次諧波產生, 另一個實現和頻過程. 這就使得器件結構非常復雜, 價格比較昂貴. 三價鐠離子(Pr3+)作為一種可以直接通過下轉換實現可見光輸出的稀土元素離子而備受關注, 它在可見光譜范圍內(包括720, 698, 640, 607, 604, 523, 485 nm) 存在豐富的躍遷[4-6]. Pr3+的出現也使通過一次頻率轉換獲得紫外光的方法成為可能. 隨著InGaN半導體激光技術的不斷發展, 已經可以實現大功率緊湊型全固態激光器在可見光譜區發射[7]. 720 nm譜線是一個重要的摻鐠激光線, 該線的二次諧波(SHG)約為360 nm, 接近于Nd:YAG激光器的第三次諧波的波長. 但是由于Pr3+的激光上能級非輻射多聲子躍遷較嚴重, 適合其摻雜的基質材料較少. 目前已報道的可實現室溫激光運轉的氧化物晶體只有Pr:YAP, Pr:LuAlO3, Pr,Mg:SrAl12O19, 其中只有Pr,Mg:SrAl12O19可以在室溫下實現綠光運轉. Pr3+在氟化物如Pr3+:LiYF4, Pr:LiLuF4晶體中的能級壽命大約為 35—50(濃度< 0.65 at.%),在其他氧化物材料如YAG, YVO4等中的能級壽命更短, 大約在 5以內, 這些材料也無法實現室溫激光運轉. 此外, 摻Pr3+氧化物晶體的發射譜較寬, 峰值受激發射截面較低. 在所有材料中,Pr3+:LiYF4因為能級壽命較長、受激發射截面較大、可見光波段無激發態吸收、生長工藝較成熟等優勢, 對其的研究最為廣泛[8]. 2007年相干公司使用輸出功率 1.3 W的 479 nm OPS抽運 Pr:YLF晶體, 再通過LBO腔內倍頻獲得了500 mW的360 nm 激光輸出[9]. 2015 年, Zhang 等[10]采用最大入射功率為5 W的444.3 nm InGaN激光二極管, 獲得了高達 460 mW 的連續 360 nm 激光, 4 h功率穩定性優于3.86%, 光束質量M2因子為1.4.但是, 在上述文獻中均未涉及如何獲得高功率、高光束質量及高穩定性的單縱模360 nm紫外激光運轉. 理想的情況是, 希望通過具有良好單色性(即窄光譜線寬)的高性能紫外激光精確測量光譜吸收來檢測特定蛋白質, 在拉曼光譜中增強干涉儀中干涉條紋的可見度, 在高密度存儲或聲光偏轉器中將光束聚焦到較小的光斑[11]. 在激光全息、激光雷達、高分辨激光光譜學及相干探測等領域的應用和實驗研究中, 為了提高測試系統精度及靈敏度,也要求窄線寬, 高頻率穩定性的單縱模低噪聲光源[12-15]. 而在自由運行狀態下, 激光器譜線一般較寬, 由于低Q腔和電場振幅相位之間的相互耦合,使光的振幅和相位噪聲較大. 因此, 光譜窄化和模式選擇是實現單縱模激光器必不可少的步驟. 實驗中通常采用短腔、行波腔、短程吸收、法布里-珀羅(F-P)標準具和復合腔等諸多方法, 可以實現單縱模操作[16,17]. 但往往由于存在單縱模獲取概率不高、結構復雜以及抗干擾能力弱等原因, 使得單縱模激光器的應用受到限制. 體布拉格光柵(VBG)為固體激光器的波長選擇和線寬窄化提供了一種可選擇的方法. VBG是光熱敏折變(PTR)玻璃,主要包括透射式體布拉格光柵(TBG)和反射式體布拉格光柵(RBG). 其具有極好的光學性能, 被認為是理想的光譜和角度選擇器, 具有很高的可調性, 通過調整光柵對滿足布拉格條件的波長出現窄的反射峰, 壓縮光譜線寬[18-20].

本文采用RBG作波長選擇反射鏡與F-P標準具組合構成窄帶濾波器進行單縱模的有效選取.一支 444 nm 的偏振 LD 與一支 469 nm 的偏振LD合束整體作為抽運源, 端面抽運長度5 mm、Pr3+摻雜濃度 0.5 at.% 的 Pr3+:LiYF4晶體, 利用 I類相位匹配切割的倍頻晶體LBO對腔內720 nm基頻光倍頻, 構建V形折疊腔, 在兩個波長LD抽運功率之和為2600 mW時, 獲得了112 mW的全固態單縱模360 nm紫外激光穩定輸出. 組合式窄帶濾波器結構簡單, 引入的損耗小, 選模效果好,與國內外同類激光器相比較, 該激光器在波長、光譜線寬、功率穩定性及光束質量M2因子等方面有較大優勢, 完全達到了實用化和產品化要求.

2 選模原理

RBG的光譜線寬壓縮和F-P標準具的光譜選擇性相配合, 等效于光通過兩個光濾波器. 雖然RBG和F-P標準具的帶寬已經很窄, 但對于某些高功率輸出的腔長來說, 均寬于腔的縱模間隔. 通過精細調節兩濾波器, 產生相對失諧量, 其相交的公共部分可形成小于等于縱模間隔的光濾波器,則F-P標準具其他透過率波長不在RBG反射帶寬內, 因此只有在重合區內損耗最小的縱模可以起振. 這種方法區別于通過競爭來選單縱模的方法,且顯著提高了單縱模激光輸出的穩定性和單縱模概率. 諧振腔的相鄰兩個縱模頻率間隔滿足以下公式:

圖1 選模原理圖Fig. 1. Principle of the longitudinal mode selection.

3 實驗設計

3.1 雙波長抽運Pr3+:LiYF4晶體

Pr3+:LiYF4晶體在藍光波段存著在三個比較大 的 吸 收 帶 , 其 峰 值 波 長 分 別 為 444, 469 和479 nm, 并且對偏振方向的抽運光吸收系數較大[21-23]. 其中3H4→3P0躍遷對應的峰值波長 479 nm吸收截面最大, 達 2.17 × 10–19cm2, 但是此吸收帶線寬僅為0.5 nm. 若利用此吸收帶進行抽運, 抽運源的波長準確性要比較高, 且線寬需較窄.3H4→3P2躍遷對應的峰值波長444 nm有足夠大的吸收截面(9.0 × 10–20cm2)和較大的吸收帶線寬(1.8 nm),適合藍光激光二極管抽運.3H4→3P1+1H6躍遷對應的峰值波長 469 nm吸收截面為 6.5 ×10–20cm2, 可用于輔助增加抽運源功率, 如表 1 所列[24-28]. 由于藍光二極管存在單管功率不高的缺點, 所以本文提出用兩支二極管合束的辦法來提升抽運源功率. 在上述3種吸收帶中, 目前國內市場上未發現有合適的479 nm半導體光源, 而444 nm和469 nm是比較容易獲得的高功率半導體激光光源. 此外, Pr3+:LiYF4晶體對光的吸收存在偏振特性, 對偏振方向抽運光的吸收最強. 所以我們選用兩支偏振方向、功率為 1.4 W的 444 nm LD和功率為1.5 W的469 nm LD在自由空間合束整體作為抽運源.

表1 Pr3+:LiYF4 晶體藍光波段峰值吸收截面 (室溫)Table 1. Peak absorption cross section of blue light in Pr3+:LiYF4 crystal (room temperature).

圖2是 Pr3+:LiYF4晶體對444, 469及444與469 nm加和的吸收效率對比曲線. 雖然Pr3+:LiYF4對 444 nm LD 吸收效率較高, 但由于 444 nm LD功率高于 1.4 W后, 光譜線寬變寬, 吸收效率降低, 且高功率吸收受到了限制, 因此 444 nm和469 nm LD合束是高功率抽運源的較好選擇.

3.2 實驗裝置

圖2 Pr3+:LiYF4 晶體對 444 nm 和 469 nm 以及兩者加和的吸收效率曲線Fig. 2. Absorption efficiency curves of Pr3+:LiYF4 crystal for 444 nm LD and 469 nm LD and their hybrid.

圖3 全固態單縱模 360 nm 紫外激光器Fig. 3. All solid state single longitudinal mode 360 nm UV laser.

全固態單縱模360 nm紫外激光器如圖3所示. 采用V形折疊腔結構, 抽運源是一支功率1.4 W,偏振的 444 nm LD(OSRAM 公司)和一支功率 1.5 W,偏振的 469 nm LD 在自由空間合束并整體作為抽運源. 兩支LD分別經過焦距為4.2 mm的非球面透鏡L1和L2進行準直, 準直后兩支 LD的光束質量因子 (M2)分別為 X =17.016, Y = 3.800 和 X = 10.784, Y = 1.837. 兩支 LD 合束后光束尺寸為 4.3 mm × 1.3 mm. 合束鏡片 M5 鍍 444 nm 45°增透膜 (T > 99.5%)及469 nm 45°高反膜 (R > 99 %), 合束鏡片 M6 鍍469 nm 45°高反膜 (R > 99%). 抽運源經焦距為12 mm的非球面透鏡L3聚焦后, 入射到a切割的Pr3+:LiYF4晶體上, Pr3+:LiYF4晶體摻雜濃度0.5 at.%, 尺寸 (3 mm × 3 mm × 5 mm) , 折射率1.46. 光入射端面為諧振腔鏡 M1, 鍍有 444—469 nm 增透膜 (T > 99.5%)及 720, 360 nm 高反膜 (R > 99.8%), 光出射端面鍍有 444—469,720 和 360 nm 增透膜 (T > 99.5%). 倍頻晶體為I類位相匹配切割 LBO晶體, 規格為 2 mm ×2 mm × 5 mm, 切割角度= 90.0°,= 40.7°,雙面鍍 720 和 360 nm 增透膜 (T > 99.6%). M2輸出鏡曲率半徑R為600 mm, 鍍有720 nm高反膜 (R > 99.8%)及 360 nm 增透膜 (T > 96%).M3全反鏡為RBG反射鏡, 鍍有720 nm增透膜(T > 99.6%), 諧振波長為 720.7 nm, 衍射效率大于 99%, 尺寸為 (3 mm × 3 mm × 5 mm). 由于RBG腔鏡為PTR材料, 在 200—450 nm之間有較強吸收, 所以在LBO與M3之間放置諧波片M4, 將M3方向的紫外倍頻光反射出去, 并用于激光器穩定性的監測. M4鍍膜包括720 nm增透膜(T > 99.5%)及 360 nm 高反膜 (R > 95%). L1 內插入 P-F標準具, 厚度為 3 mm. LD與 Pr3+:LiYF4晶體均用半導體制冷器(TEC)進行嚴格精確控溫, 以實現激光器穩定運行.

3.3 標準具選模

目前大部分調節輸出激光中心波長是通過鋯鈦酸鉛壓電陶瓷(PZT)改變激光器腔長實現的,為了使F-P標準具更好的匹配RBG中心波長, 本研究提出了改變F-P標準具溫度來調諧中心波長和改變F-P標準具角度來調諧中心波長兩組實驗方法. F-P標準具是熔融石英材料, 熱膨脹系數為5.5 × 10–7/℃, F-P 標準具固定在金屬卡具上, 通過TEC對金屬卡具控溫來改變F-P標準具厚度,從而調諧激光中心波長, 如圖4(a)所示. F-P標準具角度調諧裝置如圖4(b)所示, PZT用膠粘在金屬卡具右下端, F-P標準具一端用膠固定在金屬卡具上, 另一端固定在PZT上, 并形成圖中所示的傾角. 通過改變PZT電壓來改變F-P標準具角度,從而調諧激光中心波長. 金屬卡具長度為20 mm,施加 150 V 電壓時, PZT 厚度增加 3, PZT 厚度增加 0.02.

圖4 選模裝置 (a) F-P 標準具控溫裝置; (b) F-P 標準具角度變換裝置Fig. 4. Longitudinal mode selection device: (a) Temperature control device for F-P etalon; (b) control device for F-P etalon angle.

4 實驗結果與分析

4.1 光學諧振腔分析

V形折疊腔結構有兩個單獨的束腰, 一個束腰可以滿足模式匹配條件, 另一個可以提高倍頻效率. 在諧振腔長臂, 短臂時,根據諧振腔內束腰半徑公式:

圖 5 諧 振 腔 穩 定 性 分 析 (a) 晶 體 熱 焦 距 Rth 取300 mm 時, 腔內兩個束腰半徑模擬圖; (b) 諧振腔穩定參數G隨熱焦距Rth的變化Fig. 5. Stability analysis of optical resonator: (a) Simulation ofbeam waist radii inside Pr3+:LiYF4 and LBO in the resonant cavity when the thermal focal length is 300 mm;(b) the variation curve of the stability parameter G of the resonator with the thermal focal length of the crystal.

圖6 是在晶體熱焦距 Rth分別為 200 mm,300 mm, 400 mm 時腔內各處束腰半徑的對比. 在調整抽運功率時, Pr3+:LiYF4晶體內束腰半徑變化很小, LBO晶體內束腰半徑變化較大. 隨著抽運源功率增加, 晶體熱焦距Rth變小, LBO晶體內束腰半徑變小, 倍頻效率變大, 360 nm 激光輸出功率逐漸增大, 因此有斜效率變大的趨勢.

圖 6 晶 體 熱 焦 距 Rth 分 別 為 200, 300, 400 mm 時 ,Pr3+:LiYF4和LBO晶體內束腰半徑隨著LBO晶體與M1之間距離的變化情況Fig. 6. The beam waist radii inside Pr3+:LiYF4 and LBO of the resonator vary with the distance between M1 and the LBO crystal when thermal focal length of the crystal is 200,300 and 400 mm.

4.2 選模分析

在相同抽運功率和諧振腔長條件下, 分別給出中心波長隨F-P標準具溫度的變化曲線及中心波長隨PZT電壓的變化曲線, 如圖7(a)和圖7(b)所示. 圖7(a)為F-P標準具溫度從20 ℃上升到70 ℃ 時, 利用 High Finesse公司的 WS7 波長計(自由光譜范圍為 3—4 GHz)測得中心波長從720.63922 nm 偏移到 720.65941 nm, 波長總偏移量為 20.19 pm. 根據標準具熱膨脹系數 (5.5 ×10–7/℃)計算出F-P標準具厚度從3 mm增加到3.0000825 mm, 厚度增加總量約 82.5 pm, 基頻光中心波長向波長更長的方向移動約0.165 pm/℃.圖 7(b) 為 PZT 電壓從 0 V 增加到 30 V 時, 實驗測得中心波長從720.63923 nm偏移到720.66123 nm, 波長總偏移量為22 pm; 對PZT 施加電壓由0 V 增加到30 V時, 計算出PZT厚度增大量為0.6116,F-P標準具角度增大量約0.00003058度; PZT電壓每改變 1 V, F-P 標準具角度改變約 0.019 × 10– 6度, 測得基頻光中心波長向波長更長方向移動約0.73 pm/V. 基于以上數據分析可知, 調節 F-P 標準具角度對中心波長調諧范圍更寬, 調節F-P標準具溫度對中心波長調諧精度更高, 更容易實現.兩種選模方法實驗對比, 為鎖模激光器做了前期準備工作.

圖7 720 nm 激光中心波長調諧 (a) 中心波長隨 F-P 標準具溫度及厚度的變化; (b) 中心波長隨PZT電壓及FP標準具角度的變化Fig. 7. Tuning of 720 nm laser center wavelength: (a) The central wavelength vary with the temperature and thickness of F-P etalon; (b) the central wavelength vary with the angle of the PZT voltage and F-P etalon.

抽運基于選模精度更高的F-P標準具溫度調諧方法, 諧振腔長臂, 短臂條件下, 444 nm LD 和 469 nm LD 閾值分別為180 mW 和 200 mW, 在 444 nm LD 輸 出功 率1200 mW, 469 nm LD 輸出功率 1400 mW 時, 得到一路由M1輸出功率為90 mW的單縱模360 nm紫外激光, 另一路由M3反射出功率為22 mW的單縱模 360 nm 紫外激光, 總功率達 112 mW. 360 nm激光輸出特性如圖8所示, 隨著抽運功率的增加,單縱模360 nm紫外激光輸出功率上升趨勢較快,但是LD中心波長會隨著抽運電流的增加向較長的波長方向移動, 當LD中心波長超過Pr3+離子的吸收區, 功率不再升高甚至會有下降趨勢, 與圖6得到的結論一致.

圖8 360 nm 單縱模激光輸出功率相對于入射抽運功率(444 nm 與 469 nm 合束) 的變化Fig. 8. Variation curve of output power of single longitudinal mode 360 nm laser with respect to pump power(combining LD @ 444 nm and LD @ 469 nm).

圖9 —圖12均是在360 nm激光輸出最大功率112 mW時的參數測量結果. 圖9和圖10表征橫模特性. 圖9為光斑輪廓分析儀(Spiricon)測量的遠場光斑形貌, 光斑橢圓度為0.982, 激光光斑上的能量分布滿足高斯分布. 圖10 為光束質量分析儀(Thorlabs)測得高斯光束質量M2因子在X 軸方向為 1.01, Y 軸方向為 1.01. 說明該 360 nm激光的橫模模式為基橫模.

圖9 遠場光斑Fig. 9. Farfield laser facular profile.

圖10 光束質量 M2 因子Fig. 10. M2 factor of laser beam.

圖11 和圖12表征縱模特性. 圖11為波長計(High Finesse)測得的 360 nm 激光光譜, 中心頻率為 831.55370 THz, 沒有相鄰縱模, 1 h 的頻率漂移小于220 MHz. 圖12為光譜分析儀(YOKOGAWA/AQ6374)測得10 nm范圍內的360 nm紫外光譜,邊模抑制比(SMSR)大于60 dB. 從波長計測試結果可以看出, 沿頻譜橫向方向無其他頻率縱模存在. 從光譜分析儀的測試結果可以看出, 沿頻譜的縱向方向其他頻率強度的縱模被抑制掉. 說明該360 nm激光模式為單縱模.

此外, 用海洋光學光譜儀(HR4000)測量在200—1100 nm 范圍內光譜. 結果顯示, 除了 360 nm激光和444 nm及469 nm兩個抽運光外, 無其他波長存在. 激光振幅噪聲小于0.5%; 用相干公司功率計測得功率均方根值的穩定性值小于0.5%.

圖11 中心頻率及其穩定性Fig. 11. Center frequency and its stability.

5 結 論

圖12 360 nm 激光光譜Fig. 12. Spectrum of the single longitudinal mode 360 nm UV laser.

本文選擇V形折疊腔結構, 利用功率為1.4 W的444 nm的 LD和 1.5 W的469 nm的 LD合束作為抽運源, 且采用偏振方向均為偏振的LD端面抽運 Pr3+:LiYF4晶體, 并提出將RBG同時用于選模元件以及諧振腔反射鏡, 匹配F-P標準具進行單縱模的有效選取, 其目的簡化了單縱模激光器的結構, 提高了抗干擾能力, 這種方法區別于通過競爭來選單縱模的方法, 大大提高了單縱模激光輸出的穩定性和單縱模概率, 最后獲得了輸出功率為112 mW、高頻率穩定性的單縱模360 nm紫外激光, 并且已經實現了產品化. 通過對諧振腔的結構優化和更高的抽運源以及激光晶體的改進, 預計將產生更高功率的360 nm激光, 從而為紫外單縱模激光開辟了新途徑.