介電常數近零模式與表面等離激元模式耦合實現寬帶光吸收?

王棟 許軍 陳溢杭

(華南師范大學物理與電信工程學院,廣州 510006)

介電常數為零或近零模式在微納結構中提供了一個新的方式調控光與物質的相互作用.本文首先利用金屬圓盤陣列結構激發了表面等離激元共振,在共振頻率處實現了光的局域效果;然后通過在金屬-絕緣體-金屬超表面微納結構中加入摻雜半導體材料,利用上層金屬圓盤陣列激發的表面等離激元共振誘導介電常數近零模式的產生,從而使得介電常數近零模式與表面等離激元模式發生耦合,在中紅外波段實現了一個470 nm的寬帶吸收效果;數值模擬結果顯示,在寬帶吸收處存在光場的強局域效果.與窄帶吸收相比,寬帶吸收有更廣泛的應用,比如吸收器、傳感器、濾波器、微測輻射熱計、光電探測器、相干熱發射器、太陽能電池、指紋識別和能量收集裝置等.

1 引 言

金屬-絕緣體-金屬(MIM)超表面結構近年來引起了許多關注[1?13],這種結構可以實現一系列波的操控效果,可以在輕微改變結構參數的條件下實現多樣化的應用,比如偏振控制[3,4]、反射相位調制[5]、完美吸收[6?8]、異常光線反射[9?10]、聚焦[11]和全息圖[12].其中MIM超表面光吸收已成為熱點,它通過激發表面等離激元諧振,把光局域起來,實現完美吸收效果[9].為了得到廣泛的應用,通過兩種MIM超表面組合形成一個復雜的超表面結構,使得產生的兩個表面等離激元模式發生耦合,實現寬帶吸收效果[13].但是由于表面等離激元對光的局域性不強,實現寬帶效果達不到預期值.最近,又提出具有不同摻雜濃度的銦錫氧化物層實現寬帶完美吸收[14],這種摻雜材料是介電常數為零或近零(ENZ)材料[15?17];ENZ材料有其獨特的性質,當厚度足夠薄時可以激發ENZ模式,這種模式具有很強的態密度,為增強光與物質的相互作用提供了一個新的方式.目前ENZ材料已得到了許多應用,包括全透射、全反射現象[18],Goos-Hanchen位移[19]、耗散或增益導致的不對稱傳輸[20]、完美吸收等.

為了達到更好的光局域效果,本文通過在MIM超表面結構中加入ENZ材料,由于這種材料具有強烈的局域共振模式,所以原有表面等離激元占主要吸收的結構轉化為表面等離激元和ENZ模式共同吸收的結構;如果使這兩種模式發生耦合,會很大地提升吸收效果,更好地實現完美吸收,甚至可以在近、中紅外波段實現超寬帶吸收.最后可以制作完美吸收器,同時在電磁屏蔽、光電探測器、太陽能電池、傳感器和能量收集裝置等領域也具有很大的應用價值.

2 ENZ材料

ENZ模式是強烈的局域共振模式,這種模式僅存在于介電常數為零或近零的亞波長納米材料中.由于ENZ模式的電場垂直于納米薄層,所以電磁波在正入射的情況下不能被激發[17];需要引入表面等離激元模式去誘導ENZ模式的產生,這樣整個結構可以在光正入射時被激發,但是ENZ材料厚度不能超過等離子體波長的1/50或者更薄[21].自然界中也存在許多這樣的材料,比如金屬在其等離子體頻率處,還有二氧化硅和三氧化二鋁等材料在某些頻段也滿足介電常數實部為零的條件;當然使用納米加工技術,也能實現人造ENZ材料[22].其中最普通的是摻雜半導體材料,通過改變其摻雜濃度和生長條件,在整個近紅外或者中紅外波段可以根據人們所設想的進行調控[23?24].本文選擇的ENZ材料是摻雜氧化鎘的鏑(Cdo:Dy)[16],因為該材料在整個中紅外波段研究等離子體現象具有非常大的應用前景;同時當載流子濃度和遷移率發生改變可以調節等離子體頻率,從而可以在不同波段處滿足介電常數為零的特征.

Cdo:Dy材料的介電常數滿足Drude模型,也就是它的實部和虛部滿足下面的方程:

(1),(2)式可以看出等離子體頻率取決于載流子濃度n,q是自由電子電荷量,ε0是真空介電常數,me是電子有效質量,μ是電遷移率;這里Cdo:Dy材料的參數是通過實驗得到的[16],ε∞為5.5,有效電子質量取0.21倍單個電子有效質量.圖1表示不同生長條件下的鏑摻雜氧化鎘的介電常數,可以看出介電常數實部為零的頻率隨著載流子濃度的不同發生改變.本文選用的載流子濃度和遷移率分別是n=3.7×1020cm?3,μ =359 cm?2/(V·s),在1870 nm處實現介電常數為零.

圖1 計算得到不同鏑摻雜氧化鎘材料介電常數的實部(實線)和虛部(虛線)Fig.1.Real(solid line)and imaginary(dashed line)dielectric constant for dif f erent calculated Cdo:Dy materials.

3 結果與討論

3.1 基于MIM結構中的超表面

一般的MIM結構由3層結構組成,上層是二維周期性排列的鋁金屬圓盤,下層是連續的鋁金屬平面,兩層鋁金屬中間由介質層連接;由于下層的金屬比較厚,所以這個結構沒有透射光,整個結構的吸收率滿足A=1?R.為了能激發共振效應,本文采用電場平行于x方向正入射,如圖2(a)所示,上層由周期為800 nm的三角晶格金屬圓盤排列,圓盤半徑為290 nm,髙33 nm,介質層采用的是26 nm厚的二氧化硅材料,下層是100 nm厚的金屬鋁層;最后用時域有限差分(FDTD)軟件進行模擬計算得到圖2(b).在共振頻率處,由于R為0,并且沒有透射,所以吸收率為1.圖2(c)表示在一個單元中共振頻率處電場的實部,0—33 nm(z軸)是圓盤的高,0—?26 nm(z軸)是介質層的厚度,290—?290 nm(x軸)是圓盤直徑,很明顯由于產生了表面等離激元共振,光被局域到圓盤周圍和介質層中,實現了完美吸收.如圖2(d)所示,隨著圓盤的半徑的增大,共振波長也相應地增大.

圖2 (a)由二維周期性排列的鋁圓盤MIM結構;(b)MIM結構在共振頻率處的反射光譜;(c)在一個單元中共振頻率處電場的實部;(d)隨著圓盤的半徑的增大,共振波長也相應的增大Fig.2.(a)A MIM structure of two-dimensional periodic arrangement of aluminum disks;(b)ref l ection spectrum of the MIM structure at the resonant frequency;(c)real part of the electric f i eld at the resonant frequency in a unit;(d)corresponding increase in the resonance wavelength as the radius of the disk increases.

3.2 具有ENZ材料的超表面結構

由于金屬損耗較大,產生的吸收帶既不是寬帶也不是很好的窄帶,所以為了實現更多光吸收的應用,本文在MIM結構中加入一層Cdo:Dy材料,這樣在不影響激發表面等離激元諧振的情況下又激發了ENZ模式,使得僅有表面等離激元共振占主要吸收的結構變成了多種模式之間的耦合吸收效應,實現了更佳的吸收效果,并且產生較寬的寬帶吸收.

激發ENZ模式有多種方式[25],本文設計了兩種結構類型來分析各自特點.第一種結構如圖3(a)所示,在一般的MIM結構中加入一層15 nm的Cdo:Dy材料,這個結構和圖2(a)的結構相似,只是在鋁圓盤和介質層之間加了一層Cdo:Dy材料.為了得到最佳效果,本文優化圓盤半徑為324 nm,髙8 nm,介質層改為205 nm.介質層的改變是為了減弱表面等離激元與ENZ模式耦合,因為間隔層太厚,表面等離激元模式與ENZ模式的空間重疊會減少從而減弱兩種模式之間的耦合;相反,如果介質層太薄,兩種模式之間的耦合進入強耦合區域則兩個共振將完全分裂成兩個諧振模式[26],所以間隔層的厚度也有嚴格的要求.為了優化寬帶吸收,表面等離激元模式和ENZ模式應該處于強耦合的邊緣,但仍處于弱耦合狀態區域,所以在介質層適當厚的情況下,表面等離激元模式與ENZ模式的空間重疊一定時,兩種共振模式發生弱耦合效應從而實現寬帶吸收[14].圖3(b)黑色曲線就是利用FDTD數值模擬得出的兩種模式耦合后的反射光譜,吸收寬帶達350 nm,實現了中紅外更寬的寬帶吸收,吸收效果比以往的更佳.這個結構和一般的MIM結構一樣,上層的金屬用來激發表面等離激元,但是有Cdo:Dy材料層又會誘導ENZ模式產生,并且Cdo:Dy薄膜層的加入改變了有效折射率,使得在金屬層與Cdo:Dy薄膜層交界邊緣電荷聚集,導致強局域效果.在一定的參數下局域表面等離激元模式與ENZ模式有重疊部分,重疊部分的兩種模式之間發生弱耦合效應,從而達到完美的寬帶吸收效果.共振波長的紅移是由于Cdo:Dy材料層的厚度增加,其色散曲線會向長波長移動,使得ENZ模式遠離ENZ頻率[27],所以耦合產生的寬帶也隨Cdo:Dy材料層的厚度增加發生紅移.

圖3 (a)在MIM結構中加入一層Cdo:Dy材料的結構圖;(b)有Cdo:Dy層結構和去掉Cdo:Dy層結構的反射光譜Fig.3. (a)Structure diagram of the MIM structure added by Cdo:Dy material nanolayer;(b)with the Cdo:Dy nanolayer and ref l ection spectrum of the structure with the Cdo:Dy nanolayer removed.

作為對比,圖3(b)紅色的曲線表示去掉ENZ層的反射光譜,去掉ENZ層后其反射率大幅增加,紅線的谷值說明在此波段處確實有一個弱的表面等離激元共振但是沒有寬帶吸收;而引入了Cdo:Dy材料,既產生ENZ模式又加強了表面等離激元強度,利用這些模式之間的耦合達到了寬帶吸收.并且和一般的MIM結構相比(圖2),其寬帶吸收增大超過一個數量級.為了解釋兩種模式之間的耦合,圖4是選取的圖3中的3個頻率點的電場圖與磁場圖,分別是ENZ頻率、寬帶吸收中心波長和等離子體頻率.其中圖4(a)表示在一個單元中ENZ頻率(1870 nm)處電場的實部,z軸表示一個模擬單元的厚度,x軸表示一個單元的周期;?324—324 nm(x軸)是Al圓盤的直徑,0—8 nm(z軸)是圓盤的高度(圖4中最上面的虛線框是圓盤的正視圖),由于表面等離激元共振所以圓盤周圍有電場分布;0—?15 nm(z軸)是ENZ材料層(圖4用虛線框表示),?15—?320 nm(z軸)是介質層與金屬鏡面.很明顯電場幾乎都是局域在ENZ材料層中(除了很弱的表面等離激元),說明此處誘導產生了ENZ模式,這種模式具有很大的態密度,有場增強效果.圖4(b)是ENZ頻率處磁場的實部圖.圖4(c)和圖4(d)表示在一個單元中吸收寬帶中心波長(2838 nm)處電場和磁場的實部.其電場局域在Cdo:Dy材料層中和圓盤周圍,并且光局域的強度高于圖4(a)的強度,說明耦合增加了光局域效果,同時其磁場也得到了增強.圖4(e)和圖4(f)表示在一個單元中表面等離激元共振處(3270 nm)電場和磁場的實部.其主要是表面等離激元局域引起的,相對強度比圖4(c)弱許多.總之,其物理機理與圖2原理相似.當光垂直照射到超表面結構時,金屬與Cdo:Dy材料周圍聚集電荷,從而誘導下層的金屬產生相反的電流,上下兩層形成環形電流,產生磁共振,從而在上下兩層之間產生強的磁場局域效果;在這種條件下又激發了Cdo:Dy材料的ENZ模式,在相互作用下,更好地實現光的局域效果.從全部電場圖來分析,波段在1870 nm附近的以ENZ模式為主,在3270 nm附近及以后波段以表面等離激元共振吸收為主,在2838 nm附近兩種模式都存在,并且這兩種模式重疊發生耦合效應,產生更強的光局域效果.因此,可以得出光的寬帶吸收是由ENZ模式與表面等離激元模式之間發生耦合產生的現象.

另一結構如圖5(a)所示,在一般的MIM結構中加入柱狀Cdo:Dy材料而不是像圖3的層狀,這樣的結構可以減少光的輻射.為了得到最佳效果,通過理論分析計算得到優化的金屬圓盤與Cdo:Dy材料半徑都為220 nm,髙分別是10 nm和26 nm,介質層仍是適當的厚度,為205 nm,避免過厚與過薄,以達到最好的寬帶吸收效果.圖5(b)黑色曲線展示了表面等離激元模式和ENZ模式耦合后的反射光譜,很明顯其吸收寬帶達470 nm,實現了更寬的寬帶吸收效果.作為對比,圖5(b)紅色曲線表示去掉ENZ層后的反射光譜,同樣,去掉ENZ層后反射率大幅增加,只存在一個弱的表面等離激元.并且和圖3結構相比,這種結構能更好地局域光,更好地實現寬帶吸收效果.其機理是當光垂直照射到Cdo:Dy材料圓盤-絕緣體-金屬結構時,不能激發ENZ模式(這是由于激發ENZ模式需要電場垂直于界面),也不會有場的局域效果,所以本文設計了金屬圓盤-Cdo:Dy材料圓盤-絕緣體-金屬結構.當光垂直照射到這種結構時,由于金屬圓盤陣列激發表面等離激元 (圖5(b)紅色的線,表面等離激元頻率為2100 nm),被激發的表面等離激元在短波長處能夠激發ENZ模式,在長波長處Cdo:Dy材料圓盤也能激發局域表面等離激元模式(這是由于Cdo:Dy材料也有負的介電常數,類似于金屬有等離子體頻率).因此ENZ模式、金屬圓盤表面等離激元模式和Cdo:Dy材料圓盤的局域表面等離激元模式三者共同作用下,實現寬帶吸收.設計的這種結構能實現更寬的吸收,但其輻射出去的光也會減少,增強了光的局域,達到更好模式耦合.

圖4 電場與磁場分布,最上面的虛線框是Al圓盤的正視圖,下面的虛線框是Cdo:Dy材料層的正視圖 (a),(b)在一個單元中ENZ頻率(1870 nm)處電場的實部和磁場的實部;(c),(d)在一個單元中吸收寬帶中心波長(2838 nm)處電場和磁場的實部;(e),(f)在一個單元中表面等離激元共振處(3270 nm)電場和磁場的實部Fig.4.Electric fi eld and magnetic fi eld distribution,the uppermost dashed frame is the front view of the Al disks,and the lower dashed frame is the front view of the Cdo:Dy material nanolayer:(a),(b)Real part of electric fi eld and magnetic fi eld at the ENZ frequency(1870 nm)in a unit;(c),(d)real part of the electric fi eld and magnetic fi eld at the broadband center wavelength(2838 nm)in a unit;(e),(f)real part of the electric fi eld and magnetic if eld at the the surface plasmon resonance(3270 nm)in a unit.

圖5 (a)在MIM結構中加入柱狀Cdo:Dy材料的結構圖;(b)具有Cdo:Dy材料結構和去掉Cdo:Dy材料結構的反射光譜Fig.5.(a)Structure diagram of the MIM structure added by Cdo:Dy material disks;(b)ref l ection spectrum of the structure with the Cdo:Dy disks and with the Cdo:Dy disks removed.

圖6 電場與磁場分布 (a),(b)在一個單元中ENZ頻率(1870 nm)處電場的實部和磁場的實部;(c),(d)在一個單元中吸收寬帶左端邊緣的波長(2140 nm)處電場和磁場的實部;(e),(f)在一個單元中吸收寬帶右端邊緣的波長處(2625 nm)電場和磁場的實部;(g)隨著Cdo:Dy層厚度的增加,寬帶吸收的寬帶位置發生紅移Fig.6.Electric f i eld and magnetic f i eld distribution:(a),(b)Real part of electric f i eld and magnetic f i eld at the ENZ frequency(1870 nm)in a unit;(c),(d)real part of the electric f i eld and magnetic f i eld at the wavelength of the left end edge of the broadband(2140 nm)in a unit;(e),(f)real part of the electric f i eld and magnetic f i eld at the wavelength of the right end edge of the broadband(2625 nm)in a unit;(g)as the thickness of the Cdo:Dy nanolayer increases,the position of the broadband absorption is red shifted.

同樣,為了更清晰地理解其物理的本質,本文也選取了圖5中的3個點分析其電場與磁場分布,這3個點分別是ENZ頻率、寬帶吸收的左右兩端.圖6(a)和圖6(b)表示在一個單元中ENZ頻率(1870 nm)處電場和磁場的實部.?220—220 nm(x軸)是Al圓盤的直徑,11—21 nm(z軸)是圓盤的高度(圖6中最上面的虛線框是Al圓盤的正視圖),11—?15 nm(z軸)是Cdo:Dy材料薄膜的高度(圖6中最下面的虛線框是Cdo:Dy材料圓盤的正視圖),很明顯有電場局域在Cdo:Dy材料層中和圓盤周圍,說明確實是金屬陣列產生的表面等離激元激發了ENZ模式.圖6(c)和圖6(d)表示在一個單元中寬帶吸收的左端邊緣的波長(2140 nm)處的電場和磁場的實部.很明顯ENZ模式和表面等離激元模式都有場的局域效果,并且ENZ模式占主要吸收地位.同樣,圖6(e)和圖6(f)表示在一個單元中寬帶吸收的右端邊緣的波長(2625 nm)處的電場和磁場的實部,ENZ模式明顯弱一些,但光的局域強度仍舊很強,這是由于金屬圓盤和Cdo:Dy材料圓盤也產生了局域表面等離激元模式,電荷聚集在金屬圓盤和Cdo:Dy材料圓盤周圍.而在2140—2625 nm之間有ENZ模式、金屬圓盤產生的表面等離激元共振和Cdo:Dy材料圓盤產生的局域表面等離激元共振,這3種模式共同作用下,實現了一個470 nm吸收寬帶.圖6(g)描述的是隨著Cdo:Dy材料層的厚度的增加ENZ模式有明顯的紅移現象,這就是本文前面提到的為什么ENZ模式會偏離ENZ頻率.由于這個紅移的產生,其寬帶的位置也隨Cdo:Dy層的厚度增大而向長波長移動.在Cdo:Dy厚度達26 nm時,有一個最佳的吸收寬帶為470 nm,實現了中紅外寬帶吸收,寬帶效果比以往的結果好1倍.

4 結 論

完美吸收對光與物質相互作用的研究具有重要的意義,加強和控制光吸收在光電子學等領域起著很大的實用價值.本文通過設計了不同的結構等方法,用FDTD進行模擬計算實現了超表面寬帶吸收效果,寬帶吸收在中紅外波段達470 nm.并通過電場、磁場圖也能看出光的寬帶吸收是由ENZ模式與表面等離激元模式之間發生耦合產生的現象.因為通過載流子濃度和遷移率發生改變可以調節等離子體頻率,所以理論上可以在中紅外任意波段實現寬帶吸收現象.本文相對于之前的含超表面吸收特性的性能優化和吸收器件設計邁進了一步,為實際應用中的吸收器件的設計和制作提供可靠的理論依據.