固體自喇曼黃光激光器研究進展

伍錫山，張 鵬，劉 彬，龍江雄

(陸軍工程大學石家莊校區 電子與光學工程系，石家莊 050003)

引 言

黃光波段的激光在鈉導引星[1]、生物醫學[2-3]、激光舞臺展示等方面有著廣泛的應用。例如天文學上，589nm的黃色激光可以引起鈉原子(D2線)共振，產生高亮度的后向散射熒光，形成鈉導星，結合自適應光學，使地基大型望遠鏡可得到近衍射極限的高分辨率圖像；醫學上，由于血紅蛋白對585nm～595nm波長的黃光吸收率高，黃光激光可用于鮮紅斑痣及眼科的激光治療。黃光激光器的研究已經掀起了可見光激光器研究中的一股熱潮。

早期直接產生黃光激光的染料激光器和氣體激光器因其體積大、安全性差、功率低、激光循環冷卻系統復雜等原因已逐步退出歷史舞臺。在全部激光介質材料的增益譜線躍遷表中，1178nm附近還沒有發現較強的受激輻射躍遷，所以不能直接倍頻基頻光得到589nm黃光激光。喇曼介質的出現拓展了激光光譜范圍，為黃光激光器的發展奠定了基礎。

喇曼介質有固體、液體和氣體。氣體喇曼介質濃度小，喇曼增益比較小，熱傳導能力差，導致激光器無法長期連續工作；液體喇曼介質易揮發、容易產生沉淀，不少液體介質有毒，導致液體喇曼介質在實際應用中特別少見；固體喇曼介質克服了以上兩者的缺點，其喇曼增益較高、熱傳導性能好、光光轉換效率較高并且工作性能穩定，使得固體喇曼激光器應用于產生黃光就具有了可行性。現階段得到黃光激光的主要手段是和頻法或倍頻法。例如YUAN等人[4]在2015年以三硼酸鋰(LiB3O5，LBO)晶體為和頻介質，將1064nm和1319nm兩束基頻光腔內和頻輸出連續589nm黃光。和頻方法的主要缺點在于，無論是使用一塊晶體還是兩塊晶體產生兩束基頻光，在激光器設計上比較困難，結構比較復雜，對鍍膜的工藝要求也高。倍頻法是通過受激喇曼散射效應，將基頻光頻移得到波長更長的1階斯托克斯光，再倍頻1階斯托克斯光獲得黃光激光[5]或者先直接倍頻1064nm基頻光產生532nm的綠光，然后再將其頻移到黃光波段[6]。激光器腔內基頻光激發和受激喇曼散射效應所引起的熱效應對諧振腔的穩定性影響特別大，所以這種方法對散熱系統有著極高的要求。

在喇曼激光器的研究中，一些能同時作為激光增益介質和喇曼增益介質的材料逐漸被發現。在一個晶體中實現基頻光的激發和1階斯托克斯光的激發，稱之為自喇曼激光器。這類新型激光器的出現，一方面減少了腔內元件數目，降低了損耗，提高了激光器效率，使激光器結構越發緊湊；另一方面又因其內部顯著的熱效應，使此類激光器的輸出功率受到限制。在生物醫學領域對黃色激光的功率需要通常低于100mW，只對光束質量、功率穩定性及低成本的需求高[7]，因此這類激光器在生物醫學方面有著巨大的應用潛力。本文中著眼于固體自喇曼黃光激光，對近10年的相關報道進行了廣泛調研及歸納。

1 理論基礎

1.1 受激喇曼散射

1928年,印度物理學家喇曼最先發現了喇曼散射效應，指光波在被散射后頻率發生變化的現象。圖1為自發喇曼散射過程能級分布圖。當分子或原子處于下能級基態(υ=0)時，其會吸收頻率為ωl的入射光子，同時激發出頻率為ωS的散射光光子和頻率為ωR的聲子，其中ωl=ωS+ωR?？芍錾涔忸l率變小、波長變長，通常稱為1階斯托克斯光。當條件允許時，還能通過級聯喇曼散射得到2階、3階斯托克斯光。

圖1 自發喇曼散射能級圖

受激喇曼散射現象最早由WOODBURY等人于1962年發現[8]，受激喇曼散射(stimulated Raman sca-ttering,SRS)是由強激光的光電場和原子中的電子激發、分子中的振蕩或與晶體中的晶格耦合所產生的。當入射光強較弱時，散射過程主要是自發喇曼散射，而當入射光是很強的激光時，散射過程會出現受激喇曼散射，散射光的強度可以達到和入射光相比較的程度，此時散射光會具備激光的一切特性，受激喇曼散射比自發喇曼散射的轉換率提高103倍以上。

當喇曼散射過程的退相干時間小于入射到喇曼介質中的抽運光的脈沖持續時間時，可用穩態方程求解，斯托克斯光沿入射光傳播方向z的光強分布如下式所示[9]:

IS(z)=IS(0)exp(gRIpz)

(1)

從現場變形跡象來看：后緣以連續拉張裂縫、錯落坎等變形跡象為主，局部出現坍滑現象，該工程邊坡后緣風化巖體剝離，主要受優勢節理裂隙影響，目前整體邊坡無大變形跡象。

(2)

1.2 激光晶體的熱透鏡效應

在自喇曼激光器腔內，激光晶體同時作為喇曼晶體，內部熱負載積累嚴重，會引發嚴重的熱效應。其中制約激光器性能的最重要因素是晶體內部形成的熱透鏡效應。熱透鏡效應嚴重制約著激光器的穩定性及光束質量，在激光器設計時往往需要計算分析晶體的熱透鏡焦距。INNOCENZI等人[11]推導出了熱透鏡焦距計算公式，為激光器設計提供了理論支撐:

(3)

式中，κc是激光晶體的熱導率，wp是抽運光的高斯半徑，Pph表示抽運光引起熱積累的部分功率，α指晶體材料的吸收系數，l指晶體長度，dn/dT表示熱光系數。

2 研究進展

2.1 自喇曼材料

隨著釩酸鹽晶體應用于喇曼增益介質領域，自喇曼激光器邁入了快速發展階段。KAMINSKII等人[12]曾在1999年預言包括YVO4和GdVO4晶體在內的釩酸鹽基質作為喇曼介質的應用潛力，并于2001年通過實驗證明了這一預言。CHEN在2004年報道了一系列半導體激光器(laser diode，LD)抽運Nd∶YVO4晶體[13-15]及Nd∶GDVO4晶體[16-17]的實驗。實驗中選用Nd∶YVO4同時作為激光增益介質和喇曼增益介質，光光轉換效率達7%；選用Nd∶GdO4晶體實現了轉換率達8.7%的1521nm激光輸出。JIANG等人[18]于2017年在自喇曼激光器的基礎上，將Nd∶YAG和Nd∶YVO4晶體在腔內共軸抽運,得到的1階斯托克斯光轉換效率高達23.3%。

Nd∶YVO4晶體和Nd∶GdVO4晶體擁有受激發射面大、吸收系數高、吸收帶寬寬等優點[19-20]，是目前自喇曼激光器研究中最受人青睞的晶體之一。

2.2 連續式自喇曼黃光激光器

對于自喇曼激光器而言，自喇曼晶體既是激光晶體又是喇曼晶體，基頻光激發和受激喇曼散射都在自喇曼晶體內發生，大大地簡化了激光器結構，使得倍頻晶體可以很輕松地置于腔內，充分利用腔內1階斯托克斯光功率大的優勢，提高了倍頻光的轉換率，因此這類激光器大部分都是內腔型。表1中列出了近10年的典型連續式固體自喇曼內腔型黃光激光器的國內外研究進展[21-37]，可以看出，目前自喇曼晶體以Nd∶YVO4和Nd∶GdVO4居多，倍頻晶體以偏硼酸鋇(BaB2O4，BBO)、LBO和磷酸鈦氧鉀(KTiOPO4，KTP)為主。由于激光激發過程與受激喇曼散射發生在同一塊晶體內，導致晶體內大量的熱載荷累積，引發了嚴重的熱效應，從而限制了激光器的輸出功率，導致連續式自喇曼黃光激光器的輸出功率一直在毫瓦至數瓦的量級。隨著研究的深入，人們不斷通過創新優化激光器結構、嘗試復合介質等手段，在降低閾值、提高光光轉換效率及小型化等各方面取得了諸多進展。

表1 近10年連續式自喇曼黃光激光器研究進展

圖2 DEKKER等人設計激光器原理圖[21]

從表1可以看出，目前光光轉換率提高最大的自喇曼黃光激光器是LEE等人[24]于2010年設計的Nd∶GdVO4自喇曼激光器，抽運光到黃光的光光轉換效率首次突破20%，其原理圖如圖3所示。LEE等人在Nd∶GdVO4與LBO之間放置一內置腔鏡M2，M2鍍膜對1063nm/1173nm高透、對559nm高反，能減少反向的黃光激光的損失量，提高了輸出光轉換效率的同時也降低了反向黃光激光對激光器的反向損傷及熱效應。2013年，TAN等人[35]設計了相似的實驗，激光器結構相同，但是把自喇曼晶體換成了Nd∶LuVO4。Nd∶LuVO4有著更大吸收和發射截面，其熱損失閾值高，更適用于大功率激光器。TAN等人在抽運功率18.3W時，得到連續黃光激光的輸出功率達4.2W，將光光轉換效率提升至22.9%，4h輸出功率波動穩定在3.5%以內。

圖3 LEE等人所設計的激光器原理圖[24]

在激光器小型化方面，LI等人[32]于2011年報道的實驗中，總腔長僅15mm，是已有報道中腔長最小的黃光激光器，其原理圖如圖4所示。LI等人通過理論分析得到了閾值與內腔長度成反比的結論，于是采用在Nd∶YVO4晶體一側鍍膜代替激光器諧振腔的輸入鏡，大大縮小了內腔長，降低了閾值及損耗，簡化了激光器結構，提高了轉換效率，并且通過LBO的溫控系統來控制相位匹配狀態，實現和頻及倍頻的選擇，得到了不同波長的輸出光。

圖4 LI等人所設計的激光器原理圖[32]

在晶體材料改進方面，Lü等人[26]于2010年報道的實驗中，589nm黃光激光最大功率為3.5W，光光轉換效率為13.3%。該實驗中采用了3mm×5mm×10mm，LuVO4/Nd3+∶LuVO4/LuVO4復合晶體作為自喇曼晶體。復合晶體有效地抑制了熱效應，提高了受激喇曼散射的作用長度。同時在腔內也加入了內置腔鏡M2，減少黃光的反向反射損失，提高了輸出光轉換效率，如圖5所示。

圖5 Lü等人所設計的激光器原理圖[26]

在抽運方式方面，2015年，KORES等人[37]首次報道了側面抽運連續自喇曼黃光激光器。自喇曼晶體選用Nd3+∶YVO4，倍頻晶體選用LBO，在抽運功率22W時，588nm黃光激光最大功率為820mW，光光轉換效率僅為3.7%，相對于端面抽運而言其轉換率偏低。

2.3 脈沖式自喇曼黃光激光器

2.3.1 調Q式自喇曼黃光激光器 通過內腔調Q可以有效降低受激喇曼散射閾值。在理論研究方面，山東大學ZHANG課題組建立了受激喇曼散射速率方程，對喇曼激光器速率方程進行了大量研究[39-41]。DING等人[42]于2007 年推導出了內腔主動調Q速率方程[43]，于2011年建立了主動調Q腔內倍頻速率方程。2012年, DING和LIU等人[44-45]推導出被動調Q腔內倍頻速率方程。

2007年，LIU等人[46]首次報道了 LD 抽運的c切Nd∶VO4自喇曼腔內倍頻調Q激光器研究實驗。他們選用聲光調Q技術,KTP倍頻得到589.4nm黃光激光。在抽運功率7.56W、脈沖重復頻率15kHz的條件下,黃光激光平均輸出功率達151mW。

在晶體結構研究方面，中國科學院福建物質結構研究所研究了鍵合晶體并將其應用于自喇曼激光器，鍵合晶體的結構在充分利用自喇曼晶體的受激喇曼效應的作用長度的同時，更能有效地減輕熱效應。ZHU等人[47]于2009年報道了利用2mm+18mm的單端鍵合YVO4-Nd∶YVO4晶體的主動調Q自喇曼激光器，倍頻晶體選用LBO，通過控制LBO溫度實現內腔倍頻，得到588nm黃光激光。他們在鍵合晶體入射端鍍膜替代激光器輸入鏡，通過減少腔內元件減小插入損耗。在抽運功率為23.5W時，黃光激光的平均功率達5.7W，原理圖如圖6所示。圖中R表示反射率，T表示透過率。之后他們又采用了30mm長的鍵合YVO4-Nd∶YVO4-YVO4晶體，在抽運功率26.5W，脈沖頻率110kHz條件下，黃光激光平均功率提升至7.93W，光光轉換效率提升至了30%，斜率效率高達43%[48]。同年，OMATSU等人[49]報道了被動調Q式復合Nd∶YVO4/YVO4自喇曼黃光激光器實驗，原理圖如圖7所示。選用Cr∶YAG作為被動調Q裝置，其閾值降至3.5W，抽運功率為4.5W時,黃光輸出功率達264mW，光光轉換效率為5.9%。相比ZHU等人所報道的結果，OMATSU所報道的實驗閾值低一個數量級，但是轉換效率偏低，二者主要區別在于調Q裝置以及腔內黃光高反膜的鍍膜位置不同。次年，ZHU等人[50]又選用c切 Nd∶YVO4晶體作為自喇曼晶體，選用KTP 腔內倍頻，調Q方式選用聲光調Q，得到589nm的黃光激光。在抽運功率11.2W，脈沖調Q重復頻率10kHz時,黃光輸出最大功率為570mW，光光轉換效率約為5.1%。

圖6 ZHU等人所設計的激光器原理圖[47]

圖7 OMATSU等人所設計的激光器原理圖[49]

2011年,GUO等人[51]選用30mm長的鍵合YVO4/Nd∶YVO4/YVO4作為自喇曼晶體，倍頻晶體選用長度為15mm的LBO，調Q方式選用聲光調Q，在抽運功率為65W，脈沖重復頻率50kHz條件下， 587nm黃光激光功率高達8.05W，其轉換率達12.38%。

2013 年,DU等人[52]研究了3mm×3mm×30mma切鍵合YVO4/Nd∶YVO4/YVO4的自喇曼激光器，調Q方式為主動調Q，和頻晶體選用LBO，在聲光調Q與LBO之間加入一內置腔鏡降低黃光的反向損耗，在抽運功率32W，脈沖重復頻率30kHz時， 559nm激光功率為3.55W，其轉換效率達 11%。同年，天津大學SHANG[39]報道了共振抽運實驗，在其880nm抽運輸出1176nm斯托克斯光實驗研究基礎上加入LBO倍頻晶體，在抽運功率19.05W，脈沖重復頻率120kHz的條件下，黃光激光功率為2.03W。

2015年，SU等人[53]選用 Nd∶YVO4作為自喇曼晶體，和頻晶體選用KTP，調Q方式選用聲光主動調Q，在抽運功率13.7W，脈沖重復頻率40kHz條件下，560nm的黃光激光的輸出功率為0.9W，光光轉換效率為6.6%。

2016年，SHEN等人[54]報道了被動調Q自喇曼激光器，選用c切Nd∶GdVO4作為激光自喇曼晶體，選用Cr4+∶YAG為被動調Q開關，通過LBO外腔倍頻，在抽運功率10W、脈寬270ps、重復頻率13kHz條件下，1.17μm 1階斯托克斯光平均功率達430mW，但0.58μm黃光激光平均輸出功率僅為8.96mW。

2.3.2 鎖模式自喇曼黃光激光器 SPENCE等人[55]于1991年首次在實驗中發現自鎖?，F象，之后經理論分析與實驗研究發現其與克爾效應形成的克爾透鏡有直接關系，因此自鎖模又稱為克爾透鏡鎖模。克爾透鏡效應是指諧振腔內光束的空間分布引起強度分布的不同，再利用激光增益介質本身的克爾效應引發的光束自聚焦與激光器內的光闌結合，從而對光束進行幅度調制，實現鎖模。光闌既可以是直接在諧振腔內合適位置處增加一個物理光闌(硬光闌)，也可以是激光晶體內呈高斯分布的增益區域所構成的增益光闌(軟光闌)。在實驗中，激光晶體上高斯增益分布作為軟光闌。通過選擇合適的抽運光斑，達到足夠的功率密度，便可以提供足夠的非線性增益調制以實現自聚焦。

PENG等人[56]于2012年報道了被動調Q式鎖模自喇曼激光器，選用Nd∶GdVO4同時作為激光晶體和喇曼晶體，Cr∶YAG為Q開關，在抽運功率10W、鎖模脈沖頻率0.9GHz的條件下，通過LBO將1階斯托克斯光外腔倍頻得到的586.5nm黃光激光功率為6mW，原理圖如圖8所示。

圖8 PENG等人所設計的激光器原理圖[56]

2016年， LI等人[57]首次報道了自鎖模Nd∶GdVO4自喇曼激光器，選用Nd∶GdVO4作為自喇曼晶體，選用LBO外腔倍頻，在17W抽運功率條件下， 586.5nm黃光激光功率為7.65mW，原理圖如圖9所示。2017年，他們又改用Nd∶VO4作為自喇曼晶體，在抽運功率12W條件下，588nm黃光激光功率僅為6mW[58]。

圖9 LI等人所設計的激光器原理圖[57]

在這類激光器中，腔內唯一的晶體同時作為激光晶體、喇曼晶體以及鎖模元件，腔型搭建更簡單，無需考慮偏振，并最大限度地縮小了激光器體積，在小型化設計中達到了極致。相對于激光晶體、喇曼晶體和鎖模元件分離的激光器，自鎖模自喇曼激光器由于減少了多塊晶體分離時因振動導致的不穩定因素，從而具有更高的穩定性。基頻光和1階斯托克斯光在同一晶體內更容易實現模式匹配，從而降低損耗，提高轉化效率。

目前鎖模式自喇曼激光器的研究仍集中在1階斯托克斯光[54-55]，黃光的報道很少，有關黃光的報道大多是在完成1階斯托克斯光實驗之后，再加上外腔倍頻產生黃光。外腔能量密度較內腔小，使倍頻效率偏低，從而黃光激光的轉換率不高。其無法腔內倍頻的原因在于倍頻過程引起的“削峰”效應，會導致鎖模脈沖展寬，從而限制了鎖模激光器在黃光激光領域的研究與應用。

3 結束語

按激光器工作方式總結了近10年自喇曼黃光激光器的報道及研究進展。對比不同類型的激光器，鎖模式自喇曼激光器能實現1階斯托克斯光的高轉換率，但其外腔倍頻的特點使得黃光轉換率并不理想；調Q式自喇曼激光器，輸出光脈沖峰值強，其黃光轉換率也相對較高，但是調Q裝置的加入會增大腔長，導致激光器結構復雜化，調Q式激光器更適用于高功率黃光的應用研究；連續式自喇曼激光器最大的優勢在于其緊湊的結構、低閾值，便于設計小型化、低成本的黃光激光器，在對黃光功率要求不高的生物醫療相關領域的應用潛力十分巨大。在激光器結構研究方面，通過鍍膜來替代激光器諧振腔腔鏡的方法逐漸被人們廣泛采用，尤其在低功率激光器研究上，對降低激光器閾值作用明顯，同時使激光器結構更加緊湊、小型化；在晶體材料研究方面，鍵合晶體不僅能有效降低熱效應，而且能增加晶體受激喇曼散射的作用長度，相比于普通結構的晶體抗熱負載能力更強，提高了激光器的性能。自喇曼黃光激光器今后的研究的趨勢是多方法并用，不斷優化激光器結構、改進晶體材料，滿足低閾值、高轉換率、低成本以及小型化等需求。自喇曼黃光激光器應用的主要領域主要集中于對激光功率需求不高的生物醫療領域，研究的重點更偏向于高轉換率、高穩定性、低成本及小型化。