氦氬射頻容性放電發射光譜分析?

張秩凡 高俊 雷鵬 周素素 王新兵 左都羅

(華中科技大學武漢光電國家研究中心,武漢 430074)

(2018年2月3日收到;2018年4月18日收到修改稿)

光抽運亞穩態稀有氣體激光器利用放電等離子體作為激光的增益介質.為掌握容性射頻放電的放電參數對等離子體各項參數的影響的基本規律,利用等離子體發射光譜法研究了氦氬混合氣體在不同裝置、不同Ar組分、不同氣壓和不同射頻注入功率下的等離子體參數.利用殘留水蒸氣產生的OH自由基A2Σ+→X2Π的轉動光譜分析獲得氣體溫度;利用電子態光譜的玻爾茲曼做圖法獲得電子激發溫度,利用Ar原子696.5 nm譜線的斯塔克展寬獲得電子密度.結果表明:氣體溫度隨氣壓增加略微上升,在一個大氣壓下改變組分和放電功率,氣體溫度變化不大;電子激發溫度隨總氣壓的下降而上升,且隨著Ar組分的增加而略微下降;目前放電條件下的電子密度均在1015cm?3量級;長時間放電監測表明,殘留的水蒸氣會導致電子溫度的下降,從而降低Ar亞穩態的產率.

1 引 言

光抽運亞穩態稀有氣體激光器(optically pumped metastable rare-gas lasers,OPRGLs)量子效率高、具有獲得高光束質量高功率激光輸出的可能性,并克服了LD抽運堿金屬蒸氣激光器(diode-pumped alkali-vapor laser,DPAL)中堿金屬蒸氣與緩沖氣體反應,污染腔體窗口的缺點,近年來受到Demyanov等[1],Rawlins等[2]以及Han和Heaven[3]國外研究者的重視.而在國內,Yang等[4]和Gao等[5]也陸續跟進報道,改進了模擬激光動力學過程的理論模型,提出了新型的抽運方案.在所有光抽運稀有氣體激光體系中,由于Ar的成本較低,因此光泵氬氣激光器成為此類研究的重點.近年來Rawlins等[2]在流動氦氬混合氣體中利用微等離子體陣列產生Ar亞穩態,實現22 mW的激光輸出,光光轉換效率達到55%;Han等[6]利用200 kHz直流脈沖的放電方式在氣壓為720 Torr(1 Torr≈133.322 Pa)流動條件下放電,實現了4.1 W的激光輸出.國內該方向研究尚處于起步階段,高俊等[7]實現了靜態射頻放電的連續激光輸出,功率為0.22 mW.

本文目的在于通過改變放電參數,掌握等離子體各項參數變化的基本規律.一般情況下通過放電激發氬氣獲得亞穩態.射頻放電與直流放電相比,由于其較低的擊穿電壓和放電易自持等優點被廣泛應用[7?9].針對射頻放電Ar/He氣體等離子體展開研究,重點分析與OPRGL相關的等離子體參數.在研究中,利用發射光譜計算得到等離子體的氣體溫度、電子激發溫度和電子密度.氣體溫度影響He和Ar各能級間的碰撞速率,而電子激發溫度(近似與電子溫度相等)和電子密度是決定Ar亞穩態與其他粒子的電子碰撞激發速率以及能級間的弛豫速率的關鍵因素[10].

2 實驗裝置

氦氬混合氣體容性射頻放電裝置如圖1所示.實驗裝置主要由射頻源、匹配網絡、放電極板、真空腔、光譜儀組成.實驗使用了兩套尺寸相同的放電極板,其中一套為裸金屬極板,上極板為鋁質,下極板為銅質;另外一套為介質阻擋放電(DBD)極板,兩個電極均為鋁質,表面鍍氧化鋁薄膜.極板間的放電區體積為2 cm×10 cm×0.2 cm.放電上電極接地,下電極經匹配網絡連接頻率為13.56 MHz的射頻源.兩電極放置于真空腔中,放電前真空腔內氣壓由機械泵和分子泵抽至10?8mbar(1 mbar=100 Pa)量級.放電等離子體輝光經19芯光纖收集導入光譜儀(SP2750,CCD PIXIS 100B,Princeton Instrument)進行分析.

圖1 氦氬射頻放電裝置圖Fig.1.Configuration diagram of He and Ar radio frequency discharge experimental step.

3 光譜分析方法

3.1 轉動溫度的計算

在低溫等離子體中,分子的轉動能級差遠小于平動能級差,通過與重粒子的碰撞很容易達到熱平衡,該情況下可以認為轉動溫度近似于氣體溫度,因此可用雙原子分子的轉動光譜來估算氣體溫度[11].選用放電裝置中殘留水蒸氣產生的OH自由基A2Σ+→X2Π能態間發射光譜的Q1支[12]作為分析對象.OH基從上能級J′躍遷到下能級J′′發射譜強度IJ′J′′為

其中Cem是發射系數,νJ′J′′是躍遷波數,k是玻爾茲曼常數,SJ′J′′是亨爾-倫敦系數,Fν(J′)是振動態ν的轉動項,h是普朗克常數,c是真空中光速,Trot是轉動溫度. 對于Q支而言,SJ′J′′=(2J′+1)/4,Fν(J)=BνJ(J+1).Bν是振動態為ν的轉動常數,這里取值為18.15 cm?1,因此(1)式可取對數得

圖2 OH基發射譜帶(A2Σ+→X2Π)Fig.2.Spectrum of OH radical band(A2Σ+ → X2Π).

3.2 電子激發溫度的計算

在等離子體局域熱平衡條件下,獲得電子激發溫度的方法一般有雙譜線法與玻爾茲曼做圖法[13].滿足局域熱平衡狀態下的等離子體,不同能級的粒子布居數的比值為

式中Nm和Nm′分別代表m和m′能級的布居數,gm和gm′分別代表m能級和m′能級的統計權重,Em和Em′分別代表m能級和m′能級的能量,k代表玻爾茲曼常數,Te代表電子激發溫度.當原子從J到J′能級躍遷發射出的譜線強度為

式中AJJ′是從J到J′能級的自發輻射概率,h是普朗克常數,νJJ′是躍遷頻率.結合(3)式和(4)式,兩邊取自然對數得

式中K是譜線無關常數. 為了減少誤差,選擇了能級差較大的Ar譜線,以EJ為橫坐標,以為縱坐標做圖,由斜率即可算出電子激發溫度.一般而言,玻爾茲曼做圖法較雙譜線法應用了更多譜線的信息,因此測溫精度較高.本文采用420.07,415.86,419.83,738.398,763.5106,794.8176,800.6156,810.3693,811.5311,826.4522,842.4647,840.821 nm的譜線.

3.3 電子密度的計算

等離子體譜線的移動和展寬多年來已經被用作等離子體光譜診斷的重要技術.在電子密度大于1015cm?3情況下,斯塔克展寬在原子譜線中具有重要影響,因此利用斯塔克展寬可以對等離子體光譜進行診斷.斯塔克展寬是由等離子體中的帶電粒子和發射原子的庫侖相互作用產生的[14].非氫類原子的斯塔克展寬與電子密度關系為

式中ne為電子密度,αi為離子展寬系數,we為電子碰撞半高全寬.αi和we是與電子溫度弱相關的系數,根據文獻[14],αi和we取值如表1所列.

斯塔克展寬是由電子碰撞加寬和等離子體離子碰撞加寬決定的.而實驗中的等離子體的發射譜線受不同展寬機制影響,比如多普勒展寬、自然展寬、儀器展寬和壓力展寬.壓力展寬中又分為范德瓦耳斯展寬、共振展寬和斯塔克展寬.在高壓等離子體中,譜線展寬主要是受到氣體壓強和粒子熱運動影響,此情況下其他機制的展寬都表現得足夠小[15],需要考慮到的展寬主要為多普勒展寬、儀器展寬、范德瓦耳斯展寬和斯塔克展寬.其中,多普勒展寬是高斯線型,范德瓦耳斯展寬和斯塔克展寬是洛倫茲線型,儀器展寬需要具體分析.范德瓦耳斯展寬與氣體溫度的關系為[16]?λv=1.52a/T0.7g,其中a是放電總氣壓與大氣壓的比值,Tg是氣體溫度.

表1 電子密度計算的相關參數在不同電子溫度下的取值Table1.Related parameter value under Different electron temperature for calculation of electron density.

實際在實驗中得到的譜線是沃特線型,該線型由高斯線型和洛倫茲線型卷積得到.因此先對實驗得到的譜線去卷積得到總洛倫茲線寬,進而求得斯塔克展寬,再由(6)式得到電子密度.

4 實驗結果與討論

4.1 轉動溫度

轉動溫度由OH自由基的發射譜(A2Σ+→X2Π)的Q1帶做玻爾茲曼圖得到,再利用lifbase軟件模擬計算所得到的該溫度下的光譜圖,并與實驗測得的光譜對比.圖3展示了65 W放電功率下,Ar含量為1%的氦氬混合氣體,在1 atm(1 atm=1.01×1015Pa)氣壓下的實驗光譜圖與模擬圖,玻爾茲曼做圖計算得到溫度為415.97 K,lifbase光譜模擬使用溫度為410 K.實驗中,分別以放電功率、氣壓和Ar含量為變量測得光譜圖,再利用發射譜計算得到不同參數下的轉動溫度,從而估計等離子體氣體溫度.

圖4為裸金屬極板放電在不同放電功率和不同氣壓下氣體溫度的變化,Ar的含量均為2%.可以看出隨著氣壓增加氣體溫度略有升高,從400 K變為450 K.這是因為隨著氣壓增加中性粒子數密度也隨之增加,電子與中性粒子間的碰撞更頻繁,更多能量轉移給中性粒子,使得氣體溫度增加.實驗中還發現,維持穩定的輝光放電的臨界功率都隨著氣壓升高而增加,這是由于在低壓下腔內粒子較少,局部電離時更容易產生大電流,從而由輝光放電轉為弧光放電.兩種放電極板在一個大氣壓的不同組分下的氣體溫度變化不大,均在440 K左右,且隨著功率變化,其起伏相差不大,這可能是因為氬氣含量對中性粒子的能量影響較小.

圖3 OH自由基發射譜的實驗光譜與模擬光譜Fig.3.Experimental spectrum and simulated spectrum of OH radical.

圖4 氦氬混合氣體在不同氣壓和放電功率下的氣體溫度Fig.4.Gas temperature of helium and argon mixture at Different pressure and discharge power.

4.2 電子激發溫度

不同組分下電子溫度與放電功率的關系如圖5所示.圖5(a)展示了使用裸金屬極板在一個大氣壓條件下改變Ar組分多次實驗的結果,發現不同組分下獲得穩定輝光放電的放電功率臨界值不同,在4%組分下放電功率區間最小,當Ar組分為5%時無法獲得穩定的輝光放電,這與Niermann等[17]在大氣壓下所做的He-Ar等離子體射頻放電所得結果相同.圖5(b)展示了使用DBD放電極板,在一個大氣壓下測量100 W和170 W兩個功率點從0.5%到6.5%Ar組分下的電子溫度,發現電子溫度隨著組分上升而下降,這可能是因為隨著Ar含量的增加,會有更多二次電子產生,為了維持電離過程和離子逃逸損失的平衡,主體區的電子溫度會下降以防止多余的電離過程發生[18].圖6展示了裸金屬極板在3%Ar含量時不同氣壓和放電功率下的電子溫度變化.可以看出電子溫度隨氣壓增加而降低,且注入的功率對其影響不大,這與Wust[19]得到的實驗結果一致,相同情況在DBD極板中也能觀察到.

圖5 大氣壓下在不同Ar組分以及不同放電功率下的電子溫度 (a)裸金屬;(b)DBDFig.5. Electron temperature of helium and argon mixture at an atmosphere,Different discharge power and Different concentration of Ar:(a)Bare electrode;(b)DBD electrode.

圖6 氦氬混合氣體在不同氣壓和放電功率下的電子溫度Fig.6.Electron temperature of helium and argon mixture at Different pressure and discharge power.

4.3 電子密度

使用Ar光譜標定燈在696.54 nm處測儀器展寬,譜線用沃特線型擬合,去卷積后得到其洛倫茲展寬為0.00499 nm.對測得的光譜展寬去卷積得到總洛倫茲展寬,根據氣體溫度計算得到范德瓦耳斯展寬進而求得斯塔克展寬,再由(6)式可得電子密度.圖7展示了在2%組分Ar含量下使用裸金屬極板在不同氣壓和放電功率下的電子密度情況,可以看到電子密度范圍為(1.5—5.0)×1015cm?3,且隨著功率增長電子密度變化不大,相同情況在DBD放電極板下也能觀察到,DBD極板的電子密度范圍為(0.9—5.6)×1015cm?3.

圖7 氦氬混合氣體在不同氣壓和放電功率下的電子溫度Fig.7.Electron temperature of helium and argon mixture at Different pressure and discharge power.

4.4 長時間放電測試

為了研究長時間放電情況下不同粒子的發射光譜的變化,實驗中以6 min為間隔測試了共180 min的兩套放電極板的長時間放電情況,結果如圖8所示.選取OH自由基309.09 nm[12],N2的第二正帶337.1 nm[20],O原子844.6 nm[21],Ar原子811.53 nm(2p9→1s5),763.51 nm(2p6→1s5),418.18 nm(3p2→1s3)的特征譜線對放電等離子體進行監測.圖8顯示,418.18 nm譜線的光譜強度隨放電時間下降,811.53 nm譜線的光譜強度隨放電時間上升,表明長時間放電的過程中電子激發溫度略有下降.同時309 nm譜線的光譜強度隨時間明顯上升,表明OH自由基的粒子數密度隨時間持續增長,這可能是由于放電裝置吸附的或者是放電氣體代入的微量水蒸氣的影響.水蒸氣的存在使得電子所激發的亞穩態Ar原子先將能量傳給水分子的某一電子激發態振轉能級,使水分子處于一超電子激發態然后迅速離解為OH自由基.因此,水蒸氣的存在一定程度上會降低亞穩態Ar原子的產率.此外,N2和O的光譜強度較弱且大致保持不變,說明了實驗所用的真空腔的氣密性較好,殘留的N2和O2可能對放電的影響不大.

圖8 裸金屬極板放電裝置的長時間放電測試中觀測了OH自由基的309 nm,N2的337 nm,O原子的844 nm,Ar原子的811.53 nm(2p9→1s5),763.51 nm(2p6→1s5),418.18 nm(3p2→1s3)的特征譜線Fig.8.Characteristic spectral line of OH radical at 309 nm,N2at 337 nm,Oxygen atom at 844 nm,Argon atom at 811.53 nm(2p9→1s5),763.51 nm(2p6→1s5)and 418.18 nm(3p2→1s3)are observed in long time discharge test of bare electrode discharge device.

5 結 論

采用裸金屬極板和DBD極板,使用13.56 MHz射頻放電方式對氦氬混合氣體放電,并利用發射光譜的方法對等離子體進行診斷,得出等離子體的氣體溫度、電子溫度和電子密度三個重要參數及其變化規律.結果發現,氣體溫度隨氣壓增加而上升,但在一個大氣壓下改變放電功率和組分對氣體溫度影響不大,在本實驗裝置中約為440 K;對于電子激發溫度,降低氣壓能夠有效提升電子溫度,但是綜合考慮到更高的氣體溫度能夠提高He和Ar各能級間的碰撞速率以及更高的電子溫度能夠提高Ar亞穩態的生成速率,適當加熱氣體溫度并降低總氣壓是一個折中的辦法;電子密度在不同氣壓、不同裝置、不同組分和不同放電功率下都在1015量級;在長時間放電情況下水蒸氣的存在會降低電子溫度從而減少Ar亞穩態生成速率,建議對充入的氣體干燥處理以除去水蒸氣.