張鴻翔,寧 遠,劉伯華,張孟倫
(天津大學精密測試技術及儀器國家重點實驗室,天津 300072)
微流控領域有許多具有特色的物理效應,例如:微流體對流、霧化、微液滴噴射、毛細效應、界面效應等等。通過有效地利用這些物理效應,可以應用于多種技術和工程,如噴墨式打印機、熱動力工程等。在目前,使用噴嘴對液滴的操控和生成是較成熟的技術,該技術被廣泛應用于微流控、打印機、生物醫學等方向。現如今,人們在基于噴嘴的噴射物理過程[1]及其數值模擬仿真方法[2]上已經做了比較深入的研究,利用可控的液滴噴射系統實現了對細胞的操作[3]。然而,對于帶有噴嘴的液滴噴射系統,其液滴噴射的方向卻不容易改變。因此無噴嘴的液滴生成和噴射技術,即直接在原始液體表面上可控地生成液滴、實現液體噴射,便成為上述問題的解決方式之一。通過聲波在流體中的聲流體效應和聲輻射效應實現無噴嘴液滴生成和噴射,逐漸成為無嘴噴射的主要技術方式。
無嘴噴射技術在國外的發展,已有十多年的歷史。2006年,Yu等人利用壓電陶瓷(PZT)、氧化鋅(ZnO)制成環形、扇形等形狀的聲波諧振器,在液體中實現了局部的聲波聚焦,并實現了無噴嘴、方向在一定范圍內可控的液滴噴射[4]。2007年,美國喬治亞理工學院的Vukasinovic等人使用諧振頻率為 1 kHz 的PZT激發了一個100 μL的液滴(大液滴)振動,通過增大輸入液滴表面毛細波本征頻率處的功率,實現了大液滴分裂成小液滴的過程[5]。雖然通過這種方式生成的液滴在一定程度上可控性不強,但該研究成果揭示了氣液界面上液滴生成的規律以及霧化現象對液滴噴射的影響。2008年,Yu等人利用環形菲涅爾PZT在不同倍頻諧振(基頻及三、五、七、九倍頻)模式下,實現了由單一器件生成不同尺寸的液滴噴射,生成的液滴直徑從80 μm至10 μm(體積小至皮升)不等,這也是迄今利用聲波聚焦法所實現的最小液滴尺寸[6]。2009年,Yeo課題組利用30 MHz聲表面波SAW(Surface Acoustic Wave)扇形匯聚器件著重研究了位于聲波聚焦中心上的液體發生噴射的物理條件,如噴射韋伯(Weber)數、液體高寬比等,并細致記錄下了不同韋伯數情況下液體形成噴射過程[7]。此后幾年間,利用SAW器件實現器件上液體表面變形[8]、液體局部霧化[9-10]、液滴噴射過程中的霧化和空穴效應[11],以及通過SAW器件控制液滴移動融合[12]等技術相繼出現,使得聲波聚焦法逐漸成為了實現無噴嘴微液滴生成和控制的主要方式。
本文所使用的液滴噴射執行器元器件基于微機電系統技術MEMS(Micro Electro-Mechanical System)制作的蘭姆波諧振器LWR(Lamb Wave Resonator),其結構尺寸比相應的SAW器件小一個數量級。通過在1.5 mm×1.5 mm的晶粒上設計LWR陣列排布使其在1 μL的液體中聚焦聲波,并利用聲波聚焦處的聲流體效應直接在開放的液面上實現了皮升級液滴的生成和無噴嘴噴射。
一般液體的運動滿足納維-斯托克斯(Navier-Stokes)動力學方程。在液體表面,即液體與氣體界面附近,由于液體表面張力的存在,表面將產生附加壓強ps,由拉普拉斯-楊(Laplace-Young)方程給出[13]:
ps=2γΓ
(1)

fa=-real(v1·
(2)
v1為聲波場的振動速度。利用聲波聚焦實現液滴噴射的過程,其完整的流體動力學描述為:

(3)
式中:ρ0、v0、p0、μ、μB分別為液體中的密度、流速、壓強、粘度、體積黏度;t、f為時間以及其他外力;rs、n分別為液體表面的位置和單位法向矢量面;δ(·)為狄拉克(Diric)單位沖擊函數,用來描述該附加壓強僅在界面上有數值。因此,利用聲波聚焦的方式實現液滴噴射的物理過程可闡述為:當聚焦的聲波聲流力足夠大,產生的附加壓強在液體表面能夠克服表面張力,液體表面便可生成并噴射出液滴。

綠色部分代表LWR叉指形電極的排列方式,灰色部分是外部的電極連接圖1 由8個LWR組成的聲波聚焦型諧振器陣列示意圖
由液體中聲波傳播特點的研究可知,使用中頻(百兆赫茲)LWR構成的聲波聚焦器件與高頻(GHz)壓電聲波器件(如薄膜體聲波諧振器)相比,具有以下三點優勢:①相對較長的波長(水中為幾微米)使得聲波在液滴中的干涉場更易于控制和有序;②中頻聲波的衰減比高頻聲波慢,具有更遠的傳播距離,從而在距離器件幾百微米之外的空間仍可以發生干涉;③中頻聲波在非聚焦處聲流體效應較弱,可以盡量減少液體域整體的定向流動,但在聚焦位置發生干涉后聲流體效應較強。
圖1為設計的聲波聚焦型LWR陣列晶粒版圖,由8個結構尺寸完全相同的250 MHz LWR組成。每個諧振器的幾何參數為:叉指形電極空間周期(pitch)為20 μm,電極寬度為15 μm,電極長度為 180 μm,電極條數共計8對。這8個LWR圍成正八邊形,正八邊形的內接圓半徑為210 μm。8個諧振器的放置方向使每個諧振器在液體中激發的聲波徑直地傳到圓心。通過設計每個諧振器電極條的電極連接極性使每個諧振器最靠近內接圓的電極極性都相同,從而無論外加交流電信號為任何頻率、處于任何時刻,8個諧振器所激發的聲波在內接圓中心軸各個高度上都是干涉加強的。外部金電極的連接方式如圖1所示。陣列外圍的環形金屬連接使每個諧振器中,一半的電極條連接至左上角的信號(signal)極,另一半的電極條通過中心的圓盤型電極連接至右上角的接地(ground)極。每個完整器件在硅晶粒上占據的面積為1.5 mm×1.5 mm。
為了對設計的器件進行初步驗證,首先利用多物理場有限元分析軟件對所設計的器件引發的聲場進行分析和計算。仿真模型需要計算距離諧振器幾百微米空間中的聲場分布。250 MHz的聲波在水中的波長僅為6 μm,所以該聲場的有限元模型計算成本較高。為了盡量減少模型網格和自由度,聲場模型僅考慮八邊形中1/8部分的聲場,求解域僅為一個250 MHz蘭姆波諧振器與八邊形域的1/8部分。

圖2 仿真計算所得的250 MHz LWR聲波聚焦陣列的振動分布(單位為μm)和1/8水域的聲壓(單位為Pa)分布圖
模型的幾何結構如圖2(a)所示,由一個諧振器與一個三棱柱空間構成。三棱柱高80 μm,底面為頂角45°的等腰三角形,該域設置為水。在距離視野最近的邊界面以及求解域背面的邊界面上設置為“對稱邊條件”,即聲壓在這兩個邊界上法向變化率為0。這種設置保證了這個僅含有原始正八棱柱水域八分之一的求解域,可以模擬真實全部水域的聲場,大大減小了求解自由度。在三棱柱左側側面設置為“匹配邊界”,模擬外側具有充分大的水域,并忽略諧振腔正上方引發的旋波的影響。在匹配邊界最下方有厚度為1.5 μm的薄層,該邊界與諧振器邊緣相連,用來將諧振器引發的振動耦合至水中。在三棱柱底面(圖中未標出)設置為“硬聲場邊界”,用來模擬器件的固體表面對液體中聲波的限制。在三棱柱頂面,設置為“軟聲場邊界”,用來模擬氣液邊界上液體一側聲波的特點。在求解域頂面上靠近頂角一側腰長為100 μm的范圍內設置為“匹配邊界”,模擬由于液體因聲波聚焦的聲流體效應,引發的局部液面升高,在該區域上方也為液體域。將1.2 W的功率輸入至諧振器叉指形電極上。

圖3 無噴嘴液滴噴射過程模擬,粉色曲面代表瞬時的氣液界面
使用頻域計算所得的結果,LWR的振動分布以及液體域中的聲壓分布如圖2(b)所示。在LWR邊緣的振動引發了水中柱面壓力波的產生。兩個“對稱邊條件”模擬了實際8個諧振器在八棱柱域內的聲場疊加情況。在八棱柱中心對稱軸附近,即圖2(b)中聲場域的最右側距離軸線約50 μm的范圍內,聲波不再是水平傳播,而是干涉疊加成為豎直向上傳播的壓力波。1.2 W的功率引發了諧振器1.5×10-2μm的振幅以及在聚焦中心5×107Pa的聲壓,而在非聚焦處的一般水域中,聲壓一般不超過2×107Pa。
第2步計算采用兩相流進行瞬態(時域)求解。由于液體表面的變形和液滴噴射僅發生在聲波聚焦后發生的干涉加強區域附近,因此此步計算的求解域重新設定為:氣液界面兩側厚度各12 μm的八棱柱空間區域,底面為外接圓直徑為120 μm的正八邊形。在氣液界面上賦予水的表面張力為7×10-2N/m。在時間為0至120 μs范圍內,求解經有限元算法離散化之后的式(3)(具體算法可參見[15]),計算所得液體表面形變如圖3所示。在初始的40 μs內,液面從平整開始變形,在八邊形中心逐漸開始出現向上凸起,并逐漸增大。從40 μs至80 μs,中心的液面變形越來越大,形成液柱。到了100 μs,凸起的液柱在最頂端開始分化出一個直徑約20 μm的小液滴,120 μs時頂端的小液滴與底部的液柱分離,正式形成噴射。

圖4 LWR及諧振器件側向圖及對數阻抗曲線圖
依據設計的LWR各項幾何尺寸以及諧振器陣列排布方式制作版圖,并利用傳統MEMS工藝對其進行制作。器件的上下電極均由0.2 μm的金屬鉬(Mo)構成,而上下電極間采用1.5 μm氮化鋁(AlN)薄膜作為壓電材料,具體工藝制作流程可參見我們之前的工作[16],最終得到體積為1.5 mm×1.5 mm×0.4 mm的聲波聚焦型LWR陣列。器件側向顯微鏡拍攝的實物圖如圖4(a)。
基于蘭姆波諧振器陣列的無噴嘴液滴噴射器系統所需的儀器設備,以及實驗步驟如下:
①將已經制作完成并且結構完好的LWR,利用射頻網絡分析儀進行阻抗測試,實驗所使用的諧振器陣列總體的對數阻抗曲線如圖4(b),實測的諧振器陣列整體的串聯諧振(即阻抗最小值點)頻率為247.6 MHz。
②將該晶粒粘在射頻器件測試基板上,在器件的信號端、接地兩個金電極區域上各引出一根金線連接到測試基板的信號端和接地的位置。
③用射頻傳輸線(電學特征阻抗為50 Ω)按順序連接:信號發生器(Agilent N2181B)、功率放大器(Qualwave QPAR1R53337)、功率隔離器(QCIB-250-330-S)、測試基板輸入端口。
④使用移液器滴加純水于器件表面。1 μL的液滴被滴加在器件上的效果如圖4(c)所示的半球形氣液界面。
⑤功率放大器輸出與諧振器陣列串聯諧振頻率相同的單一頻率信號,并調整輸出功率,利用高速攝像機(Fashion Mini AX 200)對液滴的運動以及表面產生的變化進行側向觀測。由于液滴噴射實驗所需信號功率較大,為盡量避免液滴因溫度過高產生劇烈霧化、甚至沸騰現象,每次信號輸入時間限制為0.01 s。整體的實驗系統及各個儀器設備如圖5所示。

1,信號發生器;2,直流電源;3,功率放大器;4,隔離器;5,高速攝像機;6,液滴噴射器件;7,無頻閃光源;8,控制計算機圖5 實驗系統及各個所需儀器設備

每兩張圖的時間間隔為0.17 ms圖6 器件輸入功率為38 dBm時小液滴的生成和大液滴的形狀變化圖

每兩張圖的時間間隔為0.33 ms圖7 器件輸入功率為40 dBm時,3 ms中連續生成小液滴的液滴形狀圖
輸入功率為38 dBm(6.3 W)時高速攝像機捕捉到的液滴噴射過程如圖6所示。由于每個LWR開始振動并在液體中產生相同頻率的聲波,聲波的聲流體效應使整個液滴內部的液體高速流動起來。觀測中可以發現,液滴的輪廓形狀在有功率輸入時一直在抖動。圖6的每張照片中大液滴輪廓均有所不同,這表明了大液滴在整體的抖動。由于在八邊形中央正上方產生了聲波聚焦,聚焦聲波的聲流體效應瞬間克服了表面張力。在圖6的第2張圖中,液面產生并噴射出一個直徑約20 μm的小液滴,隨后該小液滴逐漸向上運動并遠離液面。
將輸入功率增加至40 dBm(10 W)所得結果如圖7。液滴整體的形變比38 dBm時劇烈,液滴表面在不停地振動。此時聲波聚焦產生的聲流力足夠持續克服表面張力,在液滴表面振動的配合下液滴上表面中央連續產生大小約30 μm(體積約10 pL)的液滴,并向上噴射直至運動至視野之外。經計算,在此種情況下噴射出的液滴初始向上速度可達到約 1 m/s。由于液面的振動以及液體內的聲流體流動,每次生成的液滴在脫離液面的瞬間會在橫向上受到表面張力的作用,因此連續噴射出的液滴并不是一致地向上運動,而是具有一定的傾斜角分布。因此圖7的最后三張圖中液滴噴射方向不是完全規則的。
當輸入的功率增加至43 dBm(20 W)時,液滴的溫度過高。如圖8所示,液滴中強烈的聲流體效應,使得液滴內部出現快速流體流動,液滴出現嚴重變形,甚至伴有局部沸騰。因此,聲波聚焦在以上3種劇烈物理效應的影響下,液滴表面多處發生液滴噴射現象,噴射方向完全沒有規律。圖8 的第1張圖捕捉到了在高功率的輸入下,大液滴表面在噴射小液滴瞬間的柱狀變形。

每兩張圖的時間間隔為0.33 ms圖8 在器件被施加43 dBm時,2 ms中連續生成小液滴的液滴狀態圖
由于構成LWR陣列器件的材料鉬和氮化鋁,它們的熔點均在一千攝氏度以上,在液滴噴射實驗中,溫度的變化并不會對諧振器本身的性能產生影響。但實驗中發現,若器件被較長時間持續施加較大功率(比如輸入10 W持續1 s以上),位于器件上方的液體(本實驗中為水),會因器件工作產熱而氣化,影響噴射效果。因此,液體量的保持以及溫度的控制將是本設計需要優化的方向。
本文設計了可在1 μL液滴中實現聲波聚焦的MEMS LWR陣列。該陣列作為執行器在液體表面實現了無噴嘴的液滴生成和噴射。在分析了該液滴噴射系統中聲場分布、聲流體效應力的分布以及表面張力對液滴噴射作用的基礎上,設計了含有8個LWR構成的陣列,該器件比原有的SAW聲波聚焦器的尺寸小一個數量級。仿真結果表明,該器件在1 μL的液滴內部可以實現聲波的聚焦;實驗結果表明,通過改變器件的輸入功率,可以在聲波聚焦的液體表面實現10皮升的單一液滴噴射和多液滴的連續噴射,在功率足夠大時還會發生液體的沸騰。作為展望,本文中的無噴嘴系統設計還可以通過外加微流道來控制液體的補充流入、液面形狀及高度,進而對液滴噴射的方向進行控制。