成都G20會議期間大氣污染特征及污染防治分析

張玥瑩，喬雪，唐亞

1. 四川大學新能源與低碳技術研究院，四川 成都 610065；2. 四川大學建筑與環境學院，四川 成都 610065

成都位于四川盆地西部，面積1.43×104km2，是中國西南地區經濟、文化與交通的中心。近二十多年來，成都經濟發展迅速，工農業發達，人口密集，汽車數量增長快（2017年4月成都市機動車保有量424.59萬輛，位居全國城市第二）。高強度的人類活動使四川盆地擁有非常高的大氣污染物排放量（Chen et al.，2014；Liao et al.，2017），加上四川盆地內風速低，靜風天氣頻率高(黃巍等，2014)，大氣污染物極容易累積在盆地，在靜風頻率高、逆溫常見、降水量低的秋冬季，霧霾嚴重（Tao et al.，2013），是中國大氣污染最為嚴重的“三區十群”之一（中華人民共和國國務院，2012），而且是面積最大（18.5×104km2）和人口第二多（約9094萬）的區域；此外，成都臭氧污染問題也日益突出（錢駿等，2011）。以PM2.5和O3為主要污染物的復合性大氣污染已引起廣泛關注（Ning et al.，2018）。

2016年7月22—24日，G20財長和央行行長會議在成都舉行。為確保會議期間成都中心城區（以下簡稱市區）PM2.5和 PM10達到國家環境空氣質量二級標準（下簡稱國家空氣質量標準），市政府出臺了《成都市工業企業G20財長與央行行長會議空氣質量保障方案》（成經信發[2016]20號），于7月16—26日實施了大氣污染減排。主要措施包括限制火電、鋼鐵、化工、建材等行業生產負荷，確保會議期間污染物排放總量低于正常工況的50%；強化石油化工、汽車制造維修及家具企業揮發性有機物的治理等，對未安裝揮發性有機污染物治理設施的企業，于7月16—26日進行停產整治。

為評估以上大氣污染防治措施取得的成效，進一步探索改善城市空氣質量的措施，本研究分析了2016年7月1日—8月18日期間PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2和CO的變化。

1 材料與方法

1.1 數據來源及處理

研究期分為減排前（7月1—15日，Ⅰ）、減排中（7月16—26日，Ⅱ）和減排后（7月27日—8月18日，Ⅲ），比較3個時期的污染物濃度；分析各種大氣污染物濃度變化情況及其與氣象條件的變化規律。基于項目組成都 PM2.5來源研究數據，探討成都PM2.5來源。

研究采用的數據包括環境空氣污染物濃度、地面氣象數據和 PM2.5溯源數據。污染物數據來自中國環境監測總站全國城市空氣質量實時發布平臺（http://106.37.208.233:20035/）發布的 PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2和 CO的小時濃度數據。成都有 8個國家級空氣質量監測站，其中 7個位于市區，1個位于郊區青城山靈巖寺附近（背景點）（圖1a）。獲得原始數據后，剔除由于儀器問題出現的錯誤數據，計算污染物日平均值（日小時數據＞20 h）和O3日8 h最大平均值（the maximum daily 8-h average O3，以下簡稱MDA8 O3）。由于數據平臺未提供7月24日13:00—25日7:00的數據，采用四川大學3個校區（圖1b）監測點的PM2.5小時數據替補這一時間段的數據。四川大學監測點的 PM2.5監測儀器為美國Met One BAM-1020微粒子監測儀，監測嚴格遵循環保部的相關標準（環境保護部，2013）。氣象數據來自國家氣象科學數據共享服務平臺（http://data.cma.cn/）提供的成都溫江監測點日平均數據。后向軌跡圖由美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）HYSPLIT軌跡模式運行生成。項目組研究了中國地區的PM2.5來源（Qiao et al.，2018），報道了成都與其他城市 PM2.5溯源結果平均值，并未對成都情況進行分析。因此，本文將專門報道成都的PM2.5溯源結果。

1.2 數理統計分析

運用SPSS 19.0進行數理統計分析。比較市區在G20會議減排前（Ⅰ）、減排中（Ⅱ）、減排后（Ⅲ）3個時期污染物濃度和氣象條件上的差異。首先采用K-S檢驗各數據組的分布；若數據組滿足正態分布，則采用T-test比較差異；若數據組不滿足正態分布，則采用Mann-Whitney U test比較差異。此外，采用Pearson相關性分析法研究了污染物濃度與氣象因子的相關性。

2 結果

2.1 污染物濃度的總體情況

整個研究期間（7月1日—8月18日），成都市區及背景點污染物的日均濃度或MDA8濃度及氣象要素日均值變化曲線如圖 2所示。在市區與背景點都有數據的時期，PM10、PM2.5、MDA8 O3和 SO2在市區和背景點之間具有類似的動態變化趨勢，且其在背景點的濃度接近于市區值，表明市區和背景點的 PM10、PM2.5、O3和 SO2濃度很可能受區域環境影響；NO2和CO在背景點的濃度都低于市區濃度，很可能與市區及其周邊污染源排放有關。

將污染物濃度與相關空氣質量標準進行比較發現（圖2），研究期間，市區和背景點的PM10日均值分別為 21～99 μg?m-3和 27～73 μg?m-3，PM2.5日均值分別為 10～58 μg?m-3和 17～52 μg?m-3，均達到國家空氣質量標準；但市區有34 d的PM2.5和約25 d的 PM10日平均值超過了世界衛生組織（下簡稱WHO）的準則值（分別為 25 μg?m-3和 50 μg?m-3）。約有37 d的MDA8 O3濃度超過了WHO準則值。SO2日均值除了背景點有4 d超過WHO準則值（20 μg?m-3）外，其余都達國家空氣質量標準（150 μg?m-3）和WHO準則值。市區和背景點NO2和CO的日平均值都遠低于國家空氣質量標準（分別為80 μg?m-3和 4 mg?m-3）。

圖1 成都8個國家級空氣質量監測站及四川大學3個校區PM2.5監測站的位置Fig. 1 Locations of national air quality monitoring stations in Chengdu and the locations of PM2.5 monitoring stations at the three campuses of Sichuan University

圖2 2016年7月1日—8月18日成都市區與背景點污染物濃度與氣象要素Fig. 2 Daily average concentration of PM10

2.2 G20會議減排前、減排中和減排后污染物濃度的比較

由圖3可知，減排中與減排前、后相比，市區PM10、NO2、CO和PM2.5濃度均有不同程度的降低，降幅分別為26.8%、23.2%、22.3%和15.6%，而SO2和O3濃度高于減排前、后平均值，分別增加19.4%，17.3%。

2.2.1 時間序列

圖3 2016年成都市G20會議大氣污染控制措施減排前、中和后的大氣污染物日平均濃度Fig. 3 Daily average concentrations of air pollutants during the periods before, during, and after the implementation of air pollutant emissions control measures for the G20 conference held in Chengdu in 2016.

減排前，市區PM10和PM2.5濃度呈先下降后上升的趨勢，分別從 7 月 1 日的 83 μg?m-3和 51 μg?m-3下降到 7 月 14 日的 21 μg?m-3和 10 μg?m-3；然后，從7月15日開始上升，于17日達到峰值（分別為81 μg?m-3和 46 μg?m-3）。減排從 7 月 16 日開始，7月17日—22日PM10和PM2.5濃度呈下降趨勢。7月22—26日市區PM2.5濃度穩定，僅23日和24日的濃度稍高于WHO準則值，22日、25日和26日的濃度均低于WHO準則值。7月27、28日，市區PM2.5濃度甚至低于背景點濃度。7月26日減排措施停止后，7月27日—8月1日PM2.5和PM10濃度立即反彈，市區 PM2.5和 PM10分別從 13 μg?m-3和27 μg?m-3上升到了 49 μg?m-3和 84 μg?m-3。

NO2和 O3在減排前和減排中的濃度變化趨勢類似。12—14日，兩者在市區的濃度均呈下降趨勢，14 日兩者的濃度分別為 31 μg?m-3和 67 μg?m-3；15—16日，兩者在市區的濃度明顯上升，分別達 56 μg?m-3和 138 μg?m-3；16 日開始減排直至 26 日，兩者濃度呈下降趨勢，減排停止后兩者濃度都呈短期上升趨勢。

SO2濃度在整個研究時間段內較穩定，但在減排期出現了先稍微上升后下降的趨勢。市區CO濃度在減排前（10—14日）呈下降趨勢，然后從 15日開始上升，16—31日總體較穩定。

2.2.2 差異的顯著性分析

市區PM2.5和PM10在減排中的平均濃度都略微低于減排前后的值（圖3a、圖3b），但減排中與減排前后的差異不顯著（P＞0.05）（表1）。市區MDA8 O3在減排中的平均濃度高于減排前后（圖3c），但差異不顯著（P＞0.05）（表1）。市區CO和NO2的濃度在減排中也未顯著低于減排前后（P＞0.05）。市區減排中SO2濃度甚至顯著高于減排前（P＜0.05），很可能與區域背景值升高有關，因為背景點在減排中出現SO2峰值（圖2c）。

表1 2016年7—8月大氣污染控制措施實施減排前、中和后市區污染物日平均濃度的差異Table 1 Daily average concentrations of air pollutants among the periods before, during and after the implementation of air pollutant emissions control measures for G20 conference in urban Chengdu in 2016

2.3 G20會議期間及前后污染物濃度與氣象條件變化特征

7月1日—8月18日污染物濃度與氣象因子的相關性見表 2。污染物濃度與相對濕度、降雨量和風速呈負相關。除SO2外，其他污染物均與風速呈顯著負相關（P＜0.05）；這些反映了較高風速有利于市區污染物擴散，降水和較高濕度有利于污染物的沉降。O3與日照時數、氣溫和相對濕度分別呈顯著的正相關與負相關（P＜0.05），反映了較高的氣溫、日照時數和較低的相對濕度有利于 O3光化學反應生成。

表2 7月1日—8月18日市區主要污染物與氣象因子的相關性分析Table 2 Correlation of major air pollutants with meteorological factors in urban areas from 1st July to 18th August

結合氣象條件分析，污染物濃度變化和氣象條件有著密切的關系。7月上旬，減排前，受高原槽東移促進西南渦發展的影響，四川盆地中西部地區出現暴雨（向純怡等，2016），使污染物得到清除。7月1—14日，PM2.5與PM10的降低趨勢與這期間連續降雨密切相關，15—17日 PM2.5和 PM10顯著上升期間無降雨，風速為0.8～1.4 m?s-1。減排期間，7月16—19日地面氣壓持續下降（見圖2g），成都市區天氣較為晴好，氣溫較高。當地面氣壓較小且配合高溫天氣有助于顆粒物的生成（鮑孟盈等，2017），而 17—19日 PM2.5和 PM10大幅降低至 14 μg?m-3和 25 μg?m-3；隨后，兩者開始上升。22 日的降雨（圖 2k）導致 PM2.5和 PM10再次下降，23—27 日 PM2.5維持在 13～28 μg?m-3。以上結果表明，在低壓高溫、無降雨等不利的氣象條件下，顆粒物濃度未出現累積，說明減排措施對降低顆粒物（PM）濃度有一定效果。減排后，在地面高壓有利于污染物擴散的條件下，7月28日—8月1日顆粒物濃度卻明顯升高。

研究期間正值夏季，氣溫高于其他季節，光照及日照時數可能比氣溫對成都O3的影響更為顯著，如 15—17日和19—21日日照時數升高的同時 O3濃度也升高，18日和22日日照時數低于1 h時，O3濃度明顯降低，二者呈現相似的變化趨勢。減排期間成都大多數時段為晴天，日照時間長，為臭氧前體物光化學反應提供了條件，導致該時段臭氧濃度較高。

為了研究減排期間7月17—18日背景點SO2濃度超過WHO準則值的原因，模擬了SO2濃度累積時氣流的24 h后向軌跡（圖4）。觀測數據顯示，背景點17日6:00（即7月16日22:00 UTC）SO2累積時最大濃度為 48 μg?m-3。由圖 4(a)可知，該時刻背景點上空100 m和500 m氣流主要來自東南方向的眉山、資陽等地，途經成都東南和東北郊區，最后抵達背景點。之前的研究發現，來自成都東南工業區近地面的氣團容易造成市區SO2的污染（廖婷婷等，2016）。氣流有可能攜帶這些地區的污染物到達背景點近地面，使17日SO2和PM濃度上升。背景點18日3:00（UTC）SO2累積濃度為344 μg?m-3，約為 17日 SO2濃度最大值的 7倍。該時間段的氣流移動則主要是由內江、眉山等地途經成都西南方向的蒲江、邛崍和大邑，最后輸送到背景點（圖4b）。考慮到18日減排期間，成都周邊的大型污染工業限產停產，且市區和背景點 PM10、PM2.5、NO2和 O3濃度都有所下降，相反，18日SO2濃度卻陡增。推測18日背景點SO2出現峰值可能與來自內江、眉山的污染物遠距離輸送有一定關系。

圖4 背景點2016年7月16日22:00（UTC）SO2濃度累積時上空100、500和1000 m的24 h后向軌跡圖（a），2016年7月18日3:00（UTC）SO2濃度累積時上空100、500和1000 m的24 h后向軌跡圖（b）Fig. 4 24 h back trajectories of air mass at 100, 500 and 1000 meters above ground level at 22:00 (UTC) on the 16th July, 2016 (a) and 3:00 (UTC)on the 18th July, 2016 (b) in rural area of Chengdu

2.4 成都PM2.5來源分析

霧霾是區域性問題，有必要分析整個成都（含市區與郊區）PM2.5來源（圖5）。2013年成都PM2.5的最大來源是工業和生活源；工業四季貢獻的百分比依次為28%、32%、39%和30%；生活源是冬季PM2.5的最大來源（33%），是夏、秋季節第二大來源（18%）。揚塵和露天焚燒在春季的貢獻（分別為18%和 9%）高于其在其他季節的貢獻（分別≤11%和≤6%）。夏季二次有機氣溶膠（SOA）的貢獻百分比（16%）高于其他季節（≤10%）。火電廠、交通和農業的季節平均貢獻比分別為 4%～8%、5%～8%和7%～10%。

3 討論

3.1 減排措施的成效

圖5 成都市2013年各季節不同污染源對成都PM2.5濃度貢獻的百分比Fig. 5 Average fractional contributions from different sectorial sources to PM2.5 concentrations during spring, summer, fall, and winter in Chengdu in 2013

成都 G20會議期間采取的大氣污染控制措施取得了一定成效。在低壓、風速未明顯上升和無降雨條件下，市區 PM10、PM2.5、O3、SO2和 NO2濃度在減排期出現了一次顯著的降低過程（圖2a～e）。減排停止后，即使在27日和31日發生了兩次明顯降雨（降雨量分別為13.2 mm和25.8 mm），且地面高壓有利于污染物擴散的情況下，污染物濃度仍出現了一次明顯的增長過程（圖2）。成都夏季降雨頻率高（李昕翼等，2011），降雨能夠降低污染物濃度，減排前、后發生的多次降雨事件顯著降低了顆粒物濃度（圖 2a、圖 2b和圖 2k）。因此，雖然減排能降低大氣污染物濃度，但總體上減排前、中和后期主要污染物濃度沒有顯著差異（P＞0.05；表1）。與其他污染物不同，CO濃度未在減排初期出現顯著降低，在減排后也未立刻明顯升高。市區的濃度遠高于郊區，這可能反映CO更多來自市區內部及周邊的非工業排放，具體原因仍需進一步研究。

3.2 大氣污染防治措施建議

減排是長期改善環境空氣質量的唯一措施。國內外學者通過對北京奧運會（Street et al.，2007；孫志強等，2010）、上海世博會（王紅麗等，2012）、廣州亞運會（李婷苑等，2012）、南京青奧會（喻義勇等，2015）及北京APEC會議（Huang et al.，2015；王占山等，2016）期間采取的大氣減排措施的結果研究發現，區域減排能保障目標城市的良好空氣質量。研究表明，四川盆地內城市群大氣污染存在空間關聯（胥蕓博等，2013），大氣污染物會由綿陽和德陽等地傳輸至成都（林娜，2015；馬曉娟，2013）。本研究也證實了成都大氣污染防治需要區域協同聯動。市區與背景點在 PM10、PM2.5、SO2和MDA8 O3上具有相同的變化趨勢，表明這3種污染物與區域大氣污染有密切關系，18日 SO2濃度峰值與污染物遠距離輸送有關。控制城區及周邊的污染源排放并不能有效降低它們的濃度。相反，城區NO2和CO濃度遠高于背景點的濃度，可能反映市區內部及周邊的污染源對這兩種污染物的濃度具有很大貢獻。由于成都市區并無工業和火電廠，推測生活源、交通源及周邊等非工業源很可能是市區NO2和CO的重要來源，但還需進一步的研究。

與中國許多城市類似，成都面臨的大氣污染問題已從霧霾為主轉變成霧霾與臭氧問題并存（謝雨竹等，2015；張彩艷等，2014）。總體上，中國城市大氣污染在冬季、秋末與春初以顆粒物污染為主，這一方面是由于污染物的高排放，另一方面是降水少和低風速有利于污染物在大氣中累積（史宇等，2013）；此外春季生物質（作物秸稈）燃燒（Qin et al.，2011）、北方沙塵傳輸（Zhao et al.，2010）和冬季供暖（Zhao et al.，2013）也是原因之一。春末、夏季與秋初以臭氧污染為主（孟曉艷等，2017），除污染物排放外，還由于北半球春季臭氧背景值最高（Vingarzan，2004），夏季較高光照和溫度有利于光化學反應生成臭氧（Solomon et al.，2000）。成都大氣顆粒物季節平均濃度也以冬季最高、夏季最低，但夏季臭氧污染問題突出（圖2a、圖2b和圖2e）（Qiao et al.，2015）。2016年 7月 1日—8月 18日期間，城區僅31%天數的PM2.5和約20%天數的MDA8 O3達WHO準則值。2016年，成都臭氧污染導致 43 d的空氣質量不達標（成都市環境保護局，2017）。因此，成都臭氧與霧霾污染問題都需要解決，根據氣象條件和污染物排放的季節變化，不同季節有不同的側重；由于二次顆粒物與臭氧的一些前體物（如NOx和揮發性有機物VOCs）具有共同來源（Baker et al.，2016），降低這些前體物的排放是對霧霾和臭氧進行共同防治的關鍵之一。在美國洛杉磯的研究證明，降低臭氧的同時，大氣顆粒物也明顯降低（Lurmann et al.，2015；Parrish et al.，2011）。

成都冬季城區及周邊工業、生活化石燃料燃燒產生的SO2、NOx等氣態污染物，以及農業和交通等排放的NH3所形成的(NH4)2SO4和 NH4NO3等，二次顆粒物對PM2.5貢獻顯著（張智勝等，2013）。項目組對 25個省會城市或直轄市的研究發現，當PM2.5濃度超過75 μg?m-3時，二次顆粒物的質量占比總體超過50%（Qiao et al.，2018）。因此，控制二次顆粒物的前體物排放是防治霧霾的重要措施之一。基于成都 PM2.5溯源分析數據顯示，工業和生活源是成都 PM2.5最大來源；一般而言，工業排放比生活源的排放更易控制，未來可進一步加強工業顆粒物前體物的排放。目前成都NOx排放量高，臭氧濃度受VOCs控制（楊錦錦等，2017）。工業、交通、溶劑以及區域污染物傳輸等是臭氧前體物的主要來源（陳皓等，2015；李浩等，2015）。因此，未來不僅需繼續加強污染源一次污染物的減排，也要加強控制這些污染源排放的前體物。

4 結論

采用2016年7月1日—8月18日大氣污染物濃度數據和氣象數據對成都 G20會議空氣質量改善應急措施的成效進行了評估。結果表明，這些措施取得了一定效果。市區PM10、PM2.5、NO2和CO濃度與減排前、后平均值相比有所下降。綜合氣象條件分析，在減排期低壓、低風速及無降雨等不利氣象條件下，市區 PM10、PM2.5、O3、SO2和 NO2濃度呈現了一次明顯的降低過程；而減排停止后，即使地面高壓有利于污染物擴散且發生降雨的條件下，這4種污染物的濃度仍出現了一次上升過程。減排中有50%以上天數的大氣顆粒物濃度和約80%天數的MDA8 O3濃度超過WHO準則值，表明成都需進一步加強大氣顆粒物和臭氧污染的防治。市區和背景點的PM10、PM2.5、SO2和MDA8 O3具有相同的變化趨勢，表明要控制其濃度需進行區域協同減排；成都SO2濃度受本地源和污染物遠距離跨區域輸送的影響。相反，CO和NO2在市區的濃度遠高于背景點濃度，降低它們的濃度則需控制市區及周邊地區的排放。臭氧是大氣中的二次污染物，霧霾發生時50%以上PM2.5為二次顆粒物，防治霧霾和臭氧污染需控制二者前體物的排放。工業和生活源是成都 PM2.5最大來源，也是臭氧前體物的重要來源；為進一步改善成都空氣質量，建議加強區域尺度上二次顆粒物與臭氧前體物的減排，尤其是來自工業源的排放。

本研究僅利用了地面監測數據分析對比了成都 G20會議減排前后污染物濃度及氣象條件變化情況，而環境空氣質量受自然因素和污染物排放量的影響，所以，對有限的地面監測數據進行分析，必定存在不足。大氣污染物的變化規律還與區域污染、天氣系統密切相關，今后應采用WRF-Chem等模式模擬的方法，對減排成效進行定量評估；并結合天氣形勢、邊界層高度等進行綜合分析。

致謝：項目組感謝國家氣象科學數據共享服務平臺（http://data.cma.cn/）提供氣象數據，感謝中國環境監測總站全國城市空氣質量實時發布平臺（http://106.37.208.233:20035/）提供空氣質量數據。