不同脅迫條件下放射性核素鈾對希瓦氏菌吸附的影響

摘要：本研究以希瓦氏菌為研究對象，采用批次吸附實(shí)驗(yàn)提取的方法，研究了不同脅迫條件下鈾對微生物吸附的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：鈾被細(xì)菌吸附后主要分布在細(xì)胞壁和胞內(nèi)的可溶性組分中，分別為45.4%-63.5%和25.4%-36.2%。細(xì)胞器和其他組分中分別為0.1%-1.2%。隨著pH的增加，鈾在細(xì)菌體的細(xì)胞壁組分和可溶性組分中分布增多，隨著初始鈾濃度的增加，鈾在細(xì)菌體內(nèi)的細(xì)胞壁組分和可溶性組分中分布逐漸增多。

關(guān)鍵詞：鈾；希瓦氏菌；吸附

近年來，由于鈾礦的大量開采和生產(chǎn)以及工業(yè)廢水的不合理排放，導(dǎo)致很多的含鈾低放廢液進(jìn)入到環(huán)境中。其中有很多都是帶有放射性的核素廢液，雖然國家對于放射性的廢水有嚴(yán)格的控制和管理，但是由于大多數(shù)含鈾低濃度的放射性廢水中的放射性核素半衰期較長且不容易治理，毒性較高，很容易受到人們的忽略。鈾是生物毒性最強(qiáng)的放射性核素之一，它在土壤中的遷移能力較強(qiáng)，微生物可利用性較高，其對作物的毒害不僅使農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)量下降，還容易累積在可食部分，從而進(jìn)入食物鏈，對人類的健康構(gòu)成潛在威脅。廢水中的含鈾放射性核素主要通過地表徑流和地下遷移、滲透而進(jìn)入土壤和水體的鈾污染問題對人類健康、自然環(huán)境和農(nóng)作物造成潛在的威脅。如果不及時(shí)對滲流的放射性廢液進(jìn)行處理或處理不當(dāng)，放射性滲出液將會污染地下水資源及破壞土中原有生物環(huán)境，并且含鈾廢水會沿食物鏈或食物網(wǎng)被生物吸收、蓄積，最終造成人體積累和慢性中毒，對人體造成損傷甚至死亡.微生物體內(nèi)的放射性核素以多重結(jié)合形態(tài)存在，不同微生物在不同的pH和不同濃度的含鈾溶液脅迫下，其形態(tài)分布特征不同，且微生物體對放射性核素的吸附與其毒性程度有密切聯(lián)系。因而，研究微生物對放射性核素的吸附影響對揭示放射性物質(zhì)對微生物毒性程度有本質(zhì)的重要意義。

一、初始濃度對希瓦氏菌吸附鈾的影響

在初始鈾濃度為10mgU/L時(shí)，希瓦氏菌對鈾有較好地吸附效果，吸附率在80%-90%之間.與高濃度鈾溶液相比，相同接菌量的微生物在低濃度的鈾溶液中，吸附位點(diǎn)相對充足，UO22+能與微生物細(xì)胞表面充分接觸，吸附率較高，當(dāng)C0=10mgU/L 時(shí)，希瓦氏菌表現(xiàn)最佳吸附能力，吸附率達(dá)94.0%，隨著溶液初始鈾濃度的增加，微生物對鈾的吸附率整體下降，吸附量逐漸增高，當(dāng)C0≥200mgU/L后，希瓦氏菌的吸附量趨于平衡，這可能是由于細(xì)胞壁上的吸附位點(diǎn)是有限的，當(dāng)吸附達(dá)到平衡時(shí)，吸附位點(diǎn)達(dá)到飽和，此時(shí)鈾的初始濃度再提高，吸附量基本接近穩(wěn)定；希瓦氏菌在本實(shí)驗(yàn)中設(shè)置的最高鈾濃度時(shí)獲得最大吸附量，最高達(dá)325.5mgU/g，260.3mgU/g.從對鈾的吸附率和吸附量來看，總體表現(xiàn)為希瓦氏菌對鈾的吸附效果好。

二、初始pH對希瓦氏菌吸附鈾的影響

溶液pH值通過改變微生物表面電位電荷分布、結(jié)合位點(diǎn)以及溶液中鈾酰離子的絡(luò)合形態(tài)，從而影響微生物對溶液中鈾的吸附行為[1]馬佳林等認(rèn)為在強(qiáng)酸性溶液中，鈾主要以UO22+形式存在，當(dāng)pH>4時(shí)，UO22+逐漸水解，溶液中出現(xiàn)一定量的（UO2）2（OH）22+、UO2OH+絡(luò)合陽離子.當(dāng)pH值接近6時(shí)，溶液中UO22+則主要以（UO2）2CO3（OH）3-等絡(luò)陰離子形式存在，本實(shí)驗(yàn)中當(dāng)pH值在3.0-8.0時(shí)，隨著溶液pH值不斷升高，希瓦氏菌對鈾的吸附量逐漸增加，在pH=6.0時(shí)吸附量為240.7mgU/g，希瓦氏菌在pH=5.0時(shí)吸附量為43.6mgU/g.結(jié)合掃描電鏡結(jié)果可以推斷，在初始濃度為100mgU/L的條件下，希瓦氏菌細(xì)胞受到嚴(yán)重?fù)p傷，在作用24h時(shí)細(xì)胞處于死亡狀態(tài)，因此希瓦氏菌與鈾的作用過程可以看作是生物吸附劑對鈾的吸附.生物吸附劑對溶液中離子吸附的最佳pH值通常是由吸附劑表面的等電點(diǎn)（pK=3-5）決定[3]，當(dāng)溶液pH值超過等電點(diǎn)的pH值時(shí)，鈾酰絡(luò)陰離子與吸附劑表面的負(fù)電荷產(chǎn)生靜電斥力，在本研究中表現(xiàn)為希瓦氏菌在pH=6時(shí)吸附能力下降，有研究表明，希瓦氏菌細(xì)胞在大于100mgU/L的條件下仍能很好地存活.推斷該類吸附行為是以依賴代謝的生物吸附為主的過程，在越適宜生存的pH值條件下，對溶液中的鈾酰離子吸附作用越有利。

三、等溫吸附的相關(guān)參數(shù)

Langmuir吸附等溫線假設(shè)吸附劑對金屬離子的吸附為均一的單分子層吸附，且被吸附的離子間無相互作用.Freundlich吸附等溫線假設(shè)吸附劑對金屬離子的吸附為非均一的多分子層吸附，被吸附的離子的量隨著溶液濃度的增加而增大.本實(shí)驗(yàn)采用Langmuir和Freundlich兩種吸附等溫模型來對希瓦氏菌在不同U（Ⅵ）濃度下的希瓦氏菌對鈾的吸附行為研究。等溫吸附過程進(jìn)行擬合的相關(guān)參數(shù)見表3-1.由擬合結(jié)果可知Langmuir模型能較好地描述希瓦氏菌對鈾的吸附過程，R2為0.989，擬合所得的希瓦氏菌的最大吸附量分別為334.7mgU/g與實(shí)驗(yàn)所得的最大吸附量325.5mgU/g，吻合較好，表明希瓦氏菌吸附過程表現(xiàn)為單層吸附，1/n=0.287小于0.5，表明吸附容易自發(fā)進(jìn)行。

四、結(jié)論

本研究通過靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)，研究不同鈾濃度和pH條件下鈾在希瓦氏菌中對放射性核素鈾的的富集特征，并通過對各實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和相關(guān)表征方法，探索微生物對鈾的吸附機(jī)理和賦存狀態(tài)，實(shí)驗(yàn)主要結(jié)論如下：微生物在吸附鈾過后，主要存在于細(xì)胞壁中，約占45.6%-63.5%其次存在于可溶性組分中約占26.3%-35.6%，其他細(xì)胞器組分中鈾濃度很小，說明細(xì)胞壁固定和液泡隔離是微生物耐受高濃度脅迫的主要解毒機(jī)制，細(xì)胞壁是主要結(jié)合位點(diǎn)，具有隔離作用，保護(hù)了微生物其他重要細(xì)胞器。少部分鈾融入到可溶性組分中，其他細(xì)胞器組分中鈾的含量相對較少，且隨著濃度的增加希瓦氏菌在濃度為10mg/L-100mg/L時(shí)，細(xì)胞壁組分和可溶性組分中隨著濃度的增加鈾的含量逐漸增加，而后趨于平穩(wěn)，在pH為3-5時(shí)菌體中細(xì)胞壁組分和可溶性組分中鈾的含量隨著pH的升高而增加，pH為5-8時(shí)各組分中鈾的含量下降。

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