成都市人為源揮發性有機物排放清單及特征

周子航，鄧 也，陸成偉，田 紅，宋丹林，馮 淼，黃鳳霞

成都市環境保護科學研究院，四川 成都 610072

成都市人為源揮發性有機物排放清單及特征

周子航，鄧 也，陸成偉，田 紅，宋丹林，馮 淼，黃鳳霞

成都市環境保護科學研究院，四川 成都 610072

基于成都市實地調查和環境統計等活動水平數據，采用排放因子法和計算模型等，編制了2014年成都市人為源VOCs排放清單，并完成了空間分配和不確定性分析。成都市人為源VOCs排放量為15.8×104t，其中化石燃料固定燃燒源、工藝過程源、溶劑使用源、移動源、儲存運輸源、其他源排放量分別為0.5×104、3.8×104、6.0×104、4.9×104、0.4×104、2.2×104t，溶劑使用源為最大人為排放源，其次是移動源和工藝過程源。木材加工業為最大工業貢獻源，然后依次是醫藥制造業、非金屬礦物制品業、化學原料、化學制品制造業、汽車制造業等。成都市人為源82%的VOCs排放量分布于二、三圈層的工業園區，而中心城區主要為移動源和建筑施工所貢獻，其排放分布已隨建成區聯片發展而形成整體。排放清單活動水平數據可靠性較高，而排放因子存在一定不確定性。

成都市；揮發性有機物；排放清單；空間分配

Abstract:Based on survey data, environmental statistics and other relevant activity data, VOCs anthropogenic sources emission inventory of Chengdu in 2014 was compiled by adopting the emission factor method and computing model. Besides, spatial distribution and uncertainties of the anthropogenic sources emission inventory were discussed. The total VOCs emission from these sources in Chengdu was 15.8×104tons, in which the stationary combustion source of fossil fuels, industrial processes, solvent utilization, mobile source, storage and distribution of fuel and other sources contributed 0.5×104tons, 3.8×104tons, 6.0×104tons, 4.9×104tons, 0.4×104tons, 2.2×104tons, respectively. Solvent utilization was the largest contributor compared to the other sources in Chengdu, followed by mobile source and industrial processes. Meanwhile, wood processing, pharmaceutical manufacturing industry, nonmetal mineral products, chemical industry and automobile industry were the major emission sectors of the industrial source. Industrial park in the suburbs contributed 82% of the total VOCs. The spatial distribution of VOCs emission in central city was integrated due to the urban development, and it was mainly contributed by the mobile source and architecture wall painting. The activity data tended to be reliable, whereas emission factors had some uncertainties.

Keywords:Chengdu;volatile organic compounds(VOCs);emission inventory;spatial distribution

揮發性有機物(VOCs)是影響大氣區域性復合型污染的重要前體物和參與物，在對流層大氣物理化學過程中體現出重要的作用[1]。VOCs和氮氧化物在光照條件下發生光化學反應，生成臭氧及其他光化學污染物[2]。同時，大氣中的二次有機氣溶膠(SOA)是人為源或天然源排放的VOCs在大氣中氧化而生成[3]。隨著成都市經濟高速發展，近年成都市臭氧濃度呈上升趨勢[4]，且明顯受人為活動等因素影響[5]。成都市交通居民混合區和工業區大氣中VOCs濃度較高[6]，由機動車、工業等污染源排放大量VOCs[7]，呈現為大氣復合污染特征。國內VOCs排放清單研究日益增多[8-10]，成都市VOCs的排放清單多為以區域或省為研究對象的研究成果[1,7，11-13]，且主要以全國或省為尺度“自上而下”[14]的方法獲取基礎數據，甚少針對成都市VOCs排放源的特征進行研究。因此，本研究基于成都市環境統計數據、實地調查數據和其他部門資料，著重通過實地調研取得成都市VOCs排放源基礎數據，以自下而上為主，自上而下為輔，建立成都市2014年人為源VOCs排放清單，并完成時空分配和不確定性分析，作為重要基礎數據[15]，最終應用于空氣質量模型的預警預報與控制對策等研究中[16]。

1 材料與方法

1.1研究范圍與估算方法

圖1為研究范圍，以成都市全域，包括中心城區(錦江區、青羊區、金牛區、武侯區、成華區)、二圈層(龍泉驛區、青白江區、溫江區、新都區、雙流縣、郫縣)、三圈層(蒲江縣、大邑縣、金堂縣、新津縣、都江堰市、彭州市、邛崍市、崇州市)。

圖1 研究范圍示意圖Fig.1 Research scope

根據環境保護部相關指南，研究將VOCs人為源分為化石燃料固定燃燒源、工藝過程源、移動源、溶劑使用源、儲存運輸源、其他源(包括生物質燃燒源、廢棄物處理源、餐飲油煙排放源)。研究基準年為2014年。估算方法以排放因子法為主，VOCs排放量估算公式：

Ei=EFi,k×Ai,k

(1)

式中：i為排放源；k為技術類型；Ei為i排放源的排放量；EF為排放系數；A為活動水平。

道路移動源VOCs排放量使用IVE機動車排放模型進行計算，IVE模型由國際可持續發展研究中心(ISSRC)和加州大學河邊分校(UCR)開發，適用于發展中國家[17]。IVE模型利用其內嵌的基礎排放因子和相應修正系數的計算，最終得出不同技術水平機動車的修正后排放因子[18]。該公式為

(2)

式中：Qj為j車型的修正后排放因子，g/km；Bj為j車型的基礎排放因子，g/km；i為待修正的各類修正系數；j為車輛類型；Ki,j為j車型的第i種修正系數，無量綱。

部分企業涉及到化學溶劑儲存的，使用美國環保署(USEPA)開發的Tanks 4.0.9d模型進行計算[19-20]。

1.2活動水平與排放因子

活動水平數據通過多種渠道獲取，其中通過實地調查和填表方式，共獲取1 600余家企業數據、800余家加油站和油庫數據，并從交管部門獲取包含324萬余輛機動車信息的數據庫。排放因子則主要基于環保部指南[21]和國內外研究成果。

1.2.1 化石燃料固定燃燒源

化石燃料固定燃燒源是指利用化石燃料燃燒時產生熱量，為發電、工業生產和生活提供熱能和動力的燃燒設備。本研究將化石燃料固定燃燒源分為電力及熱力生產和供應業、制造業、民用部門3部分。前兩部分活動水平數據包括燃料信息、鍋爐和窯爐信息、排污設施經緯度、排放筒信息等，主要來源于環境統計數據、排污申報數據、安監部門鍋爐使用企業數據、企業調查數據、統計數據。民用部門活動水平數據包括燃料使用信息和鍋爐信息，主要來源于環境統計數據、實地調查企業數據、統計數據。排放因子基于環保部指南[21]，詳見表1。

表1 化石燃料固定燃燒源VOCs排放因子Table 1 Emission factors of VOCs for stationary combustion source of fossil fuels

注：“*”表示排放因子單位為g/m3，其他排放因子單位為g/kg。

1.2.2 工藝過程源

工藝過程源是指工業生產和加工過程中，以對工業原料進行物理和化學轉化為目的的工業活動。研究主要考慮鋼鐵制造、水泥制造、玻璃制造、磚瓦制造、農副食品加工、食品制造、制酒、化學原料和化學制品制造、醫藥制造、橡膠和塑料制品制造、造紙、石油加工等行業。活動水平數據包括原輔料使用信息、排污設施經緯度、排放筒信息、VOCs處理效率和儲罐信息等，主要來源于環境統計數據、排污申報數據、經信部門提供的四川石化基地2014年運行數據、四川石化基地環評報告、實地調查企業數據、統計數據。排放因子主要借鑒了環保部指南[21]和國內外研究[11,22-24]，詳見表2。

表2 工藝過程源VOCs排放因子Table 2 Emission factors of VOCs for industrial processes g/kg

1.2.3 移動源

移動源是指由發動機牽引、能夠移動的各種客運、貨運交通設施和機械設備，包括道路移動源和非道路移動源。

道路移動源劃分為輕型客車、大型客車、貨車、公交車、出租車、摩托車。活動水平數據包括機動車保有量、排放標準、最大總重量、行駛工況、行駛特征、行駛里程、燃料信息和氣象地形參數等，主要來源于車輛管理部門數據庫、各車型道路行駛工況測試、主要道路車流量調查、氣象部門以及相關技術文檔[25-27]。將上述數據，作為輸入數據經IVE模型計算后，得到各類道路移動源的排放因子，詳見表3。

由表3可知，非道路移動源包括工程機械、農業機械(包括農用運輸車)、小型通用機械、柴油發電機組、船舶、鐵路內燃機車。

表3 移動源VOCs排放因子Table 3 Emission factors of VOCs for mobile source g/kg

注：“*”表示由本研究建立的IVE模型計算得到；飛機排放因子單位為kg/起降周期(起降周期指飛機1個完整降落與起飛周期，即1個LTO循環)，為A320、A321、B747、B737等26種國內民航主要機型VOCs排放因子均值。

本研究的活動水平數據主要參考國內研究[28]的獲取方法：由成都市農業機械總動力占四川省農用機械總動力的比重，得到成都市農用柴油使用量，進而估算農業機械和農用運輸車柴油使用量；由成都市建筑施工面積占四川省的比例，得到成都市建筑業柴油消耗量。成都雙流國際機場官方網站每日公布詳細的航班進出港信息，本研究使用Python語言，結合urllib2庫[29]，從其網站上獲取航班號、始發地、目的地等詳細航班信息，并建立起飛著陸循環(LTO)動態排放模型，通過doParallel包[30-31]實現了并行化計算，以提高效率。LTO動態排放模型開源自由傳播，可以訪問網址為https://github.com/Chengwei-Lu/dynaLTO獲取。

1.2.4 溶劑使用源

溶劑使用源是指生產、使用有機溶劑的工業生產和生活部門。活動水平數據主要來源于實地調查企業數據和統計數據，其中工業企業的溶劑使用作為點源數據，建筑噴涂、日用品使用、干洗、汽車修理、醫院等作為面源數據。建筑涂料使用量由成都市統計年鑒中建筑竣工面積通過經驗換算系數計算后獲取[1]。干洗、汽車修理和醫院則通過抽樣調查獲取成都市不同區域的干洗溶劑用量、修補漆使用量、醫用溶劑使用量后，由經驗系數計算后獲取。排放因子主要借鑒了環保部指南[21]和國內外研究[32-40]，其中汽車制造排放因子由本地數家大型汽車制造企業的涂料使用數據經過物料衡算得到[32-33]，詳見表4。

表4 溶劑使用源VOCs排放因子Table 4 Emission factors of VOCs for solvent utilization g/kg

注：“*”表示通過企業物料衡算；“**”表示乙醇以100%揮發計。

1.2.5 儲存運輸源

儲存運輸源是指揮發性油氣產品被收集、儲存、運輸和銷售的過程。活動水平數據包括加油站、油庫的燃料吞吐量、加油槍和裝卸裝置等油氣回收改造情況、儲罐結構構造等數據，數據來源于成都市境內加油站和油庫的調查表格填報，以及經信部門統計數據。排放因子主要參考國內標準[41-42]、AP-42排放因子庫[43]和專家咨詢，詳見表5。

表5 儲存運輸源VOCs排放因子

注：“*”表示為專家咨詢，“/”表示管道運輸排放極少，可忽略；“—”表示不考慮其有控制技術下的排放因子。

1.2.6 其他源

表6為其他源VOCs排放因子。其他源包括生物質燃燒源、廢棄物處理源、餐飲油煙源。生物質鍋爐、秸稈露天燃燒等活動水平數據來源于主管部門數據和實地調查；廢水、固體廢棄物處理數據從環境統計數據中獲取；社會餐飲數據則源于對700余家餐館的現場抽樣調查，并由經驗系數計算后獲取。排放因子主要參考環保部指南[21]。

表6 其他源VOCs排放因子Table 6 Emission factor of VOCs for other source g/kg

1.3時空分配方法

時間分配：工業企業月變化系數主要以企業調查數據為主，按企業產品產量的月變化和涂料、有機溶劑等使用量進行分配，其他污染源則按月平均分配；周變化系數和小時變化系數使用城市大氣污染物排放清單編制技術手冊(賀克斌主編)中提供的周變化系數。

空間分配：工業企業、儲存運輸源、廢水處理和固廢處理均作為點源，利用經緯度信息定位；移動源排放主要與車流量和路網信息有關，進行空間分配時則基于實際道路車流量和路網；餐飲油煙等居民生活排放分布基于人口因素，使用中國科學院資源環境科學數據中心提供的2010年1 km分辨率人口柵格數據(RESDC)，并結合2014年成都市各區(市)縣人口進行修正。最后利用ARCGIS建立1 km×1 km的網格，將各污染源VOCs排放量分配到網格中。

1.4不確定性分析方法

研究采用不確定性定量分析軟件工具AuvToolPro(analysis of variability and uncertainty tool progress)進行定量評估分析，該軟件工具由華南理工鄭君瑜教授提供，該軟件工具已經獲取國家計算機軟件著作版權登記(登記號：2009SR09716)，其以自展模擬和蒙特卡羅模擬為基礎，完整地在計算機平臺上實現基于數值模擬的排放源清單不確定性定量分析過程[16]。

2 結果與討論

2.1成都市人為源VOCs排放量分析

基于上述方法，成都市2014年人為源VOCs排放量為158 442 t。其中，化石燃料固定燃燒源排放量為5 114 t，占總排放量的3%；工藝過程源排放量為38 127 t，占總排放量的24%；溶劑使用源排放量為59 636 t，占總排放量的38%；移動源排放量為49 105 t，占總排放量的31%；儲存運輸源、其他源，分別占總排放量的3%、1%。詳見表7。

圖2列出了各污染源的主要排放貢獻子源。化石燃料固定燃燒源VOCs排放主要由燃煤使用造成，雖然電力生產和供應的燃煤消耗量與制造業相差不大，但由于電力生產和供應部門的鍋爐更先進、燃燒效率更高，所以制造業占化石燃料固定燃燒源排放量的70%，而電力生產和供應僅占8%。工藝過程源VOCs主要來源于醫藥制造業、非金屬礦物制品業和化學制品制造業，分別占工藝過程源排放量的36%、31%、15%，其中非金屬礦物制品以水泥和玻璃制造為主。溶劑使用源VOCs主要來源于木材加工業、建筑裝飾、汽車制造業、家具制造業，分別占溶劑使用源排放量的36%、29%、7%、6%，其中木材加工業主要為配制和使用脲醛樹脂等膠粘劑時造成的排放。移動源以道路移動源的排放為主，由于成都市輕型客車、摩托車保有量分別達到280、60余萬輛，且主要以揮發性較強的汽油為燃料，因此兩者貢獻了移動源79%的排放量。儲存運輸源主要來源于加油站的汽油油氣排放和儲油庫發油過程中的汽油油氣排放，而柴油油氣排放量較小。餐飲油煙貢獻了其他源67%的VOCs排放量。

表7 成都市人為源VOCs排放量Table 7 VOCs emissions of different sectors in Chengdu t

圖2 成都市人為源VOCs排放分擔率Fig.2 Sector contributions of VOCs for different sources

2.2成都市人為源VOCs排放清單空間分布

成都市19個區(市)縣中，VOCs排放量較大的為雙流縣(25 746 t)、龍泉驛區(14 440 t)、青白江(11 362 t)。成都市中心城區VOCs排放量為27 832 t，占總排放量的18%；二圈層VOCs排放量為79 171 t，占總排放量的50%；三圈層VOCs排放量為51 439 t，占總排放量的32%。

圖3、圖4為人為源和移動源VOCs的排放分布。

圖3 成都市人為源VOCs排放空間分布Fig.3 Spatial distribution of VOCs from anthropogenic sources in Chengdu

圖4 成都市移動源VOCs排放空間分布Fig.4 Spatial distribution of VOCs from mobile source in Chengdu

成都市中心城區工業企業數量較少，但機動車保有量和建筑施工面積較大，其VOCs排放分布與移動源和建筑工地分布有關，主要位于建成區和主要道路，同時VOCs排放量分布相對均勻，排放分布已隨各城區連成一片。二、三圈層VOCs排放以工業源為主，同時移動源和建筑裝飾的貢獻亦較大，其VOCs排放主要分布于建成區、工業園區以及主要道路。

圖5、圖6為成都市工業源VOCs排放空間分布和行業貢獻。成都市中心城區工業VOCs排放主要分布：高新區科技工業園，以醫藥制造企業為主；高新西區，以塑料泡沫制造企業為主；武侯區金花鞋城，以制鞋企業為主；錦江區，以印刷企業為主。

二圈層工業VOCs排放主要分布：郫縣靠近高新西區一側，以印刷企業、電子設備制造企業和金屬制品企業為主；溫江海峽兩岸科技園，以塑料制造業和人造板制造企業為主；雙流縣西南航空港經濟開發區，以人造板制造企業為主；龍泉驛區成都市經濟開發區，以汽車制造企業為主；新都區內新都工業園區，以塑料制品、汽車制造企業為主；青白江區工業園區，以鋼鐵制造和玻璃制造企業為主。

三圈層工業VOCs排放主要分布：蒲江縣較為分散，以印刷業為主；大邑縣經濟開發區、沙渠工業園，以人造板制造為主；金堂工業園區、成阿工業園區，以玻璃制造為主；新津縣工業集中發展區，以化學制品為主；都江堰市經濟開發區，以水泥制造為主；彭州市工業開發區及西南部，以水泥制造為主；邛崍市工業集中發展區，以及臥龍鎮等，以人造板制造為主；崇州市較為分散，以家具制造為主。

2.3排放清單不確定性定量分析結果

不確定性定量分析結果列于表8中。主要定量分析了化石燃料固定燃燒源、部分工業過程源、部分溶劑使用源和移動源的排放量不確定性。總體來看，化石燃料固定燃燒源中的制造業和民用源，以及大部分道路移動源的不確定性較小，而工業過程源和溶劑使用源相對較大。出現這種結果是由于工業、企業生產工藝的多樣化、復雜化，成都市本地研究的較少，且國內研究成果的排放差異較大，排放因子選擇不確定性較高所造成。

圖5 成都市工業源VOCs排放空間分布Fig.5 Spatial distribution of VOCs from industrial sources in Chengdu

圖6 成都市各區(市)縣工業VOCs排放分擔率Fig.6 Sector contributions of VOCs for different districts in Chengdu

排放源計算值/t模擬運算平均值/t95%置信區間化石燃料-電力生產419694(-82,149)化石燃料-制造業35854875(-51,51)化石燃料-民用源1110718(-81,80)工業過程-造紙544695(-97,251)工業過程-化學原料藥1390211492(-86,137)溶劑使用-制鞋339742(-74,125)溶劑使用-汽車制造41197292(-85,161)機動車-輕型客車2369223807(-36,51)機動車-大型客車20491722(-32,37)機動車-輕型貨車18102108(-52,83)機動車-中型貨車689527(-41,57)機動車-重型貨車25472107(-65,112)機動車-摩托車1474211711(-47,72)機動車-公交車14661821(-29,30)機動車-出租車14411830(-60,116)

3 結論

1)2014年，成都市人為源VOCs排放量為15.8×104t，其中溶劑使用源貢獻了38%的排放量，為最大人為排放源，其次是移動源的31%和工藝過程源的24%。

2)從工業源的排放分擔率來看，木材加工業為最大工業貢獻源，然后依次是醫藥制造業、非金屬礦物制品業、化學原料和化學制品制造業、汽車制造業。

3)成都市人為源82%的VOCs排放量分布于二、三圈層的工業園區。而中心城區主要為移動源和建筑施工所貢獻，其排放分布已隨建成區聯片發展而形成整體。

4)活動水平數據可靠性較高，而排放因子存在一定不確定性。編制指南和其他研究提供的排放因子與成都市實際情況存在差異，排放因子的本地化工作有待進一步開展。

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EmissionInventoryandCharacteristicsofVolatileOrganicCompoundsfromAnthropogenicSourcesinChengdu

ZHOU Zihang, DENG Ye, LU Chengwei, TIAN Hong, SONG Danlin, FENG Miao, HUANG Fengxia

Chengdu Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610072, China

X823

A

1002-6002(2017)03- 0039- 10

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.03.07

2016-04-28;

2016-05-06

成環科研ky2014第010號

周子航(1985-)，男，重慶人，學士，工程師。