電解質調控場效應晶體管及其人造突觸器件應用

竺立強

(1.中國科學院寧波材料技術與工程研究所,浙江省石墨烯應用研究重點實驗室，浙江 寧波 315201)(2.中國科學院大學，北京100049)

青年園地

2017-04-06

寧波市科技創新團隊項目(2016B10005)，浙江省自然科學基金資助項目(LR18F040002)，中科院青年創新促進會(2014259)和中科院交叉創新團隊項目

竺立強，男，1979年生，研究員，博士生導師，E-mail:lqzhu@nimte.ac.cn

10.7502/j.issn.1674-3962.2017.10.08

電解質調控場效應晶體管及其人造突觸器件應用

竺立強1,2

(1.中國科學院寧波材料技術與工程研究所,浙江省石墨烯應用研究重點實驗室，浙江 寧波 315201)(2.中國科學院大學，北京100049)

類腦神經形態工程近年來正在成為信息領域的一個研究熱點，將成為今后人工智能發展的有力補充和增長點，促進微電子技術的發展。人腦中有～1011個神經元和～1015個突觸連接，突觸結構是神經元間發生信息傳遞的關鍵部位，是人腦認知行為的基本單元，得益于超大量的并行突觸計算，人腦的計算模式非?？煽?，因此研制人造突觸器件對于神經形態工程而言具有重要的意義。目前，國際上有關人造突觸器件的研究才剛剛起步，最新研究成果不斷涌現，正在成為人工智能和神經形態領域的一個重要分支，將為今后人工智能的發展注入新的活力。離子導體電解質具有獨特的離子/電子界面耦合特性，其在靜電調控器件中有著獨特的應用價值，為揭示凝聚態物質的新規律提供了新的途徑，并且由于獨特的界面離子耦合特性及相關的界面電化學過程，其在人造突觸器件和神經形態系統方面有著極強的應用前景。

場效應晶體管；電解質調控；雙電層效應；固態電解質；突觸晶體管；突觸響應

1 前 言

2 電解質調控場效應晶體管(Electrolyte-Gated Transistors:EGTs)

2.1 電解質調控場效應晶體管的工作模式

早在20世紀50年代，貝爾實驗室的科學家Brattaind等人[3]采用電解質作為柵介質，研制了鍺溝道場效應晶體管。到了20世紀80年代，有關電解質調控場效應晶體管(Electrolyte-Gated Transistors: EGTs)的研究工作日益增多。如，Wrighton等人[4]開創性地利用電解質中的離子實現了對有機半導體溝道的可逆摻雜，采用離子液電解質(Ionic-Liquid-Electrolyte)作為柵介質研制了有機場效應晶體管，實現了對半導體聚合物導電性的有效調控。同時，人們也在離子液或離子凝膠電解質(Ionic-Gel-Electrolyte)中觀察到了雙電層(Electric-Double-Layer: EDL)現象，并研制了一些具有EDL調控效應的場效應器件[5,6]。在這類以離子液或離子凝膠電解質作為柵介質的EGTs中，離子的遷移可以極大地調制凝聚態物質的載流子濃度。根據電解質中的離子是否進入半導體溝道層，這類器件的工作模式可以分為兩類，包括靜電調控型(Electrostatic Modulation)和電化學摻雜型(Electrochemical-Doping)。

當器件工作于靜電調控模式時，在外電場的作用下，離子液電解質中的陰/陽離子在電解質內部遷移，并且在電解質與柵電極或溝道的界面處聚集，從而可以在柵電極一側或溝道一側誘導產生符號相反、電荷總量相同的高濃度載流子，即在電極/電解質或溝道/電解質界面上形成一層雙電層(EDL)，如圖1b所示[7]。這一EDL電容極高，一般高達1～500 μF/cm2。而如果采用100 nm厚的致密HfO2作為柵介質，其電容值僅為～200 nF/cm2[1]。由于電解質與半導體溝道界面上的這種EDL效應，這類器件也被稱為雙電層晶體管(EDL-Ts)。當器件工作于電化學摻雜模式時，在外電場的作用下，離子液電解質中的陰/陽離子將進入半導體溝道層并發生電化學反應，如圖1c所示。此時，EDL效應僅僅發生在柵電極/電解質界面處，而進入溝道層的離子將引起溝道載流子濃度的變化，這一過程被稱為電化學摻雜，因此這類器件也被稱為電化學晶體管(ECTs)。

圖1 電解質調控場效應晶體管(EGTs)的結構示意圖 (a)；EGTs的靜電調控工作模式示意圖 (b)；EGTs的電化學摻雜工作模式示意圖 (c) [7] Fig.1 Schematic diagram of electrolyte gated transistors (EGTs) (a); Schematic diagram of EGTs operated in electrostatic modulation mode (b) and electrochemical modulation mode (c) [7]

由于EGT界面上極強的離子-電子界面耦合作用，柵電極對導電溝道有著極強的調控能力，因此這類晶體管的工作電壓較小，一般<2 V。同時，由于電解質極強的長程離子-電子耦合特性，當柵電極遠離溝道區域時，仍能夠對溝道的導電性產生極強的調控作用，從而極大地降低了器件制作過程中的對準要求[8]。這一特性也為大面積打印電子器件、低成本便攜式器件及柔性電子器件的應用提供了新的材料體系和切實可行的技術途徑和實現方案[9,10]。值得指出的是，這類以離子液或者離子凝膠電解質作為柵介質的晶體管存在一定的工作電壓限制，在超過一定工作電壓后，器件將脫離之前的工作模式[11,12]。對于EDL-Ts而言，在較低外加偏壓的作用下，電解質中的離子向界面處遷移，并且形成厚度僅為1 nm左右的EDL，在撤掉外部偏壓后，體系中的離子將由于濃度梯度的存在而發生弛豫，從而在電學性能上表現為溝道電流的弛豫特性，這反映了器件的短程塑性(Short-Term Plasticity)行為；在較高柵極偏壓的作用下，器件的溝道界面上將發生離子摻雜行為，引起溝道導電性的長時程變化，這反映了器件的長程塑性(Long-Term Plasticity)行為和記憶效應。正是由于溝道導電性的短時程或長時程變化，這類EGTs器件在人造突觸器件中有著極強的應用前景。

2.2 雙電層晶體管研究現狀

鑒于電解質調控晶體管超強的離子/電子耦合特性，它們受到了人們的廣泛關注，并開發了多種具有離子/電子耦合行為的電解質材料，包括有聚合物電解質、固態離子導體、高溫離子導體及室溫質子導體等。人們采用這些電解質作為柵介質制作了一些晶體管，并通過離子/電子界面耦合過程實現了對材料電子態的有效調控。

聚環氧乙烷(PEO)/高氯酸鹽(AClO4，A=Li,K等)是一類常見的聚合物電解質，PEO鏈上的氧孤對電子與金屬陽離子配對(如Li+)，由于PEO鏈的柔韌性，金屬陽離子可在PEO骨架鏈上耦合離子遷移。美國明尼蘇達大學Frisbie C D研究組[13]獲得了聚環氧乙烷(PEO)與鋰鹽的復合電解質，其EDL電容高達60 μF/cm2以上，他們采用這種電解質作為柵介質實現了對溝道導電性的有效調控，器件工作電壓<2 V。Iwasa Y等人[14]采用PEO /AClO4(A=Li,K或Cs)復合電解質作為EDL柵介質制作了ZnO EDL TFTs，有效調控了ZnO溝道的導電性，在ZnO溝道薄膜上獲得了金屬導電相。Takeya J等人[15]采用聚乙二醇(PEG)/LiClO4復合離子液電解質作為柵介質，制作了有機薄膜晶體管，EDL電容高達15 μF/cm2，采用1.2 V的柵偏壓，在有機導電溝道上產生了濃度高達5×1013/cm2的載流子。聚苯乙烯磺酸(PSSH)和聚乙烯基亞膦酸-丙烯酸(P(VPA-AA)也是一類聚合物電解質，這類聚合物本身含有帶正/或負電荷的離子化基團，在外電場的作用下，這些離子化基團可以在電解質內部發生遷移，而相應的聚合物鏈段本身不會移動。以陽離子型聚合物電解質為例，在外電場作用下，只有帶負電荷的離子化基團可以移動到溝道界面處，而帶正電荷的陽離子基團被固定在聚合物骨架鏈上。瑞典學者Said E等人[16]采用PSSH作為柵介質，研制了頂柵交錯型有機雙電層晶體管(EDL-Ts)，PSSH的EDL電容高達20 μF/cm2，器件的工作電壓低于1 V，輸出電流高達1 μA，而開關響應時間為0.5 ms。值得指出的是，當在柵電極上施加負偏壓時，PSSH電離為聚陰離子和質子，其中質子往柵電極界面處遷移，而不可移動的聚陰離子鏈段仍被固定在原位。因此，這些聚陰離子無法進入P3HT有機溝道層，從而提高了器件的穩定性。Lasson O等人[17]研究了不同濕度環境下PSSH雙電層的形成機理，隨著濕度的增加，電解質中的水分子含量增加，EDL形成過程往高頻段方向移動，并在1 MHz條件下獲得了高達10 μF/cm2的電容，這主要是由于PSSH質子電導率的增加所致。

從材料設計角度看，高離子電導率對于大的EDL電容和快速極性響應有著積極作用，由于PEO/AClO4復合電解質的離子導電性較小，一般在10-4～10-5S/cm左右，因此器件的極化響應時間較長，器件的開關頻率通常僅為幾赫茲～幾十赫茲。咪唑鹽的分子量較小，且其極化率較高，因此基于咪唑鹽的聚合物離子液的離子電導率往往比其他電解質高，從而可以改善其極化響應。Frisbie C D研究組[18]將咪唑鹽[BMIM][PF6]與PS-PEO-PS復合，在10 Hz頻率下獲得的EDL電容高達40 μF/cm2，而在1 KHz頻率下獲得的EDL電容仍高達4 μF/cm2，其極化響應時間較短(僅為ms量級)。他們[9]還將咪唑鹽[EMIM][TFSI]與PS-PEO-PS復合，獲得的電解質在10 kHz頻率下的EDL電容高達1 μF/cm2，采用這種電解質作為柵介質，制作的P3HT EDL-T開關比高達105，器件的遷移率高達1.8 cm2/V·s，進一步采用該晶體管制作了電阻負載型反相器，工作頻率高達1 kHz。Yuan H T等人[11]提出了DEME-TFSI離子/電子耦合EDL-Ts在質子存儲器中的應用，他們發現離子液中的質子在一定條件下可以在電解質/ZnO溝道的界面處發生吸氫或解氫過程，從而導致ZnO溝道導電性的長時程非易失性變化，如圖2所示為器件的工作機制示意圖。

國內也有一些研究團隊在EGTs器件方面開展了相關工作。中國科學院物理研究所楊國楨院士和金奎娟研究員領導的研究組[19]詳細研究了離子液電解質在調控過渡金屬氧化物物性方面的工作機制，通過離子液電解質調控實現了La0.8Sr0.2MnO3(LSMO)薄膜的金屬-絕緣體轉變，電導率變化超過4個數量級，研究表明在適當柵電極偏壓的作用下，離子液體中的水可以與LSMO薄膜發生電化學反應并在LSMO薄膜中產生氧空位，從而導致LSMO薄膜物性的極大改變。華南理工大學蘭林峰等人[20]合成了一種名為PFNBr的電解質，這種電解質的電容值高達5 μF/cm2，他們以此作為柵介質研制了n型有機FETs，在2 V柵電極偏壓作用下誘導產生的電子濃度高達6×1014/cm2，溝道的電子場效應遷移率為0.1 cm2/V·s。浙江工業大學的李博等人[21]利用離子液電解質與InSnO間的超強界面EDL效應，在光脈沖的作用下，觀察到了高達60 μA/cm2的位移電流。由于離子液電解質獨特的離子/電子耦合特性，其在柔性電子學器件、新型光電器件等領域有著廣泛的應用前景。

圖2 ZnO EDL-T作為質子存儲器的操作原理示意圖(a～d)；實測結果(e)[11]Fig.2 Schematic diagrams of operation mechanism of a PIL-EDLT memory device (a～d); Measured results (e) [11]

值得指出的是，上述EDL電解質通常為有機聚合物、離子液或離子凝膠，其穩定性相對較差，而且器件的封裝也相對困難，這些不足限制了這類EDL-Ts的實際應用。美國學者Bhola等人[22]采用溶液法制備了鈉β氧化鋁(SBA)電解質，并以此作為柵介質制作了ZnSnO場效應晶體管，SBA具有層狀晶體結構，弱連接的Na離子可以在AlO層間的空隙中自由移動，因此制備的電解質具有高的層內離子電導率并可實現極強的離子調控行為，獲得的單位面積電容超過1 μF/cm2，器件的工作電壓低于3 V，場效應電子遷移率高達28 cm2/V·s，而在垂直于AlO層的方向上Na離子的移動受到限制，因此在該方向上無法實現強的靜電調控。Tsuchiya T等人[23]設計了基于氧離子導體的固態EDL晶體管，他們采用Gd摻雜CeO2(GDC)作為柵介質研制了SrTiO3晶體管，GDC是一種高溫氧離子導體，在外電場的作用下呈現了極強的界面EDL效應，其EDL電容高達14 μF/cm2，這種電解質的EDL界面調控過程通過氧空位或間隙O的遷移實現。在這類EDL晶體管中，由于氧離子的遷移率較低，較低溫度下的響應速率遠低于離子液EDL-Ts，轉移曲線也呈現明顯的洄滯效應。他們還采用YSZ質子導體作為柵介質研制了SrTiO3晶體管[24]，發現隨著工作溫度的增加，YSZ質子導體的EDL電容增加，在473 K時的EDL電容達到4 μF/cm2，場效應遷移率為～0.6 cm2/V·s。值得指出的是，這類EDL晶體管的工作溫度高達400 K以上，在實際應用中面臨的局限性也比較明顯。2009年，萬青教授帶領的研究團隊[25]開創性地提出了一種新型無機固態EDL電解質——SiO2顆粒膜，該顆粒膜與傳統熱氧化SiO2薄膜不同，具有極強的室溫EDL效應，EDL電容高達1 μF/cm2以上，并以此為基礎研制了低工作電壓(<1.5 V)的全透明InGaZnO雙電層薄膜晶體管(EDL-TFT)，器件性能優異。之后，他們還開發了一些制備工藝簡單的固態無機EDL電解質，包括分子篩膜、磷摻雜疏松SiO2薄膜、疏松Al2O3薄膜等，并研制了低壓氧化物EDL-TFT[26-28]。

如今，面向老人的產品和服務多了，但埋的“坑”也不少。老年旅行團遭強制購物、買保健品被忽悠、投資理財遇詐騙的事時有發生。盡管老年消費市場日益壯大，但社會對老年人精神世界關注不夠、法律法規告知不周、消費權益保障不足、產品供給良莠不齊等也在制約著他們的消費升級。

3 人造突觸(Artificial Synapse)器件

3.1 神經元及突觸

人腦中有～1011個神經元(Neuron)，每個神經元與其它～104個神經元進行聯系，從而組成了一個高度互聯、具有大規模并行運算功能并且其結構可動態變化的復雜網絡[29]。突觸(Synapse)結構正是神經元間在功能上發生聯系的部位(如圖3所示)，是信息傳遞的關鍵部位，是人腦學習和記憶的基本單元，它能夠使神經元沖動信號從一個神經元傳遞至另一個神經元[30]。一個神經元，可以與多個前端神經元的軸突(Axon)形成很多突觸。一般說來，一個前端神經元的刺激量不足以引起后端神經元的響應，即不足以產生足夠多的神經遞質(Neurotransmitter)，使后端神經元的極性發生逆轉，只有在多個前端神經元的共同刺激下，使多個突觸都傳遞神經遞質，這些神經遞質作用的總和才能使后端神經元產生興奮。因此，一個神經元就是一個整合器，隨時都在接受成百上千的信息，隨時都在對所接受的信息進行加工，使相同的信息加在一起，相反的信息互相抵消，然后決定其興奮性或抑制性，這就是神經元的整合作用(Integration)[31]。神經元之間的連接強度決定著信息傳遞的效率，它可以動態地通過興奮性信號或抑制性信號的訓練而改變，并且保持連續變化的狀態。突觸權重(Synaptic weight)可以用來描述兩個神經元之間聯系的強度和幅度，它是通過離子濃度(如Ca2+、Na+、K+等)的調整來實現的[32,33]。在生物突觸中，長時程突觸增強(Potentiation)或易化(Facilitation)效應就是突觸權重增加的表現，而長時程抑制(Depression)則是突觸權重減小的表現。突觸塑性(Synaptic plasticity)則是神經元間突觸權重可調節的特性，是突觸記憶與學習功能的基礎。得益于人腦中超大量的并行突觸計算及突觸塑性，人腦的計算模式非常可靠，并有極強的糾誤能力。

圖3 生物突觸結構示意圖Fig.3 Schematic diagram of a biological synapse

3.2 類腦神經形態工程(Neuromorphic Engineering)和人造突觸器件

類腦神經形態工程(Neuromorphic Engineering)屬于交叉學科，近年來正在成為信息領域的一個研究熱點，將成為今后人工智能發展的有力補充和增長點，促進微電子技術的發展。在生物仿生電子學領域，對人腦突觸計算及神經信息處理模式的模仿，是實現人工神經形態計算(Neuromorphic Computation)的關鍵之一。研制具有生物突觸功能的電子器件對低功耗人造神經網絡(Artificial Neural Network)和神經形態計算具有十分重要的現實意義。值得指出的是，傳統神經形態系統通常采用馮·諾依曼結構結合神經網絡算法及其優化來實現，其并行運算能力有限，且運行時的能耗較高。采用傳統數字電路方法通常需要將多個基本電子元件連接才能獲得單一突觸，因此神經形態系統的設計面臨著一定挑戰[34]。

在神經形態器件領域，目前研究較多的人造突觸器件主要有兩類。一類是兩端阻變憶阻器(Memristor)、相變存儲器(Phase Change Memory)及原子開關(Atomic Switch)等。這類阻變器件有著不同于普通電阻的非線性電學特性，其阻值會隨著流經的電荷量而發生改變。近年來，國內外一些研究團隊巧妙地利用這一特性實現了其在人造突觸中的應用[35-40]。例如，2010年，美國密西根大學盧偉教授帶領的研究團隊[41]研制了一種硅基憶阻器，并介紹了其在人造突觸方面的應用，如圖4所示。他們設計了一個富Ag硅層和欠Ag硅層的雙層結構，利用外加偏壓下Ag的擴散實現憶阻器電阻的調控，并以此為基礎模仿了生物刺激時間依賴可塑性(STDP)。日本學者[35]則設計了一種Ag/Ag2S/Pt憶阻器，他們在頂電極與Ag2S絕緣層間構造了一個納米間隙層去模仿神經突觸。在Ag底電極上施加正偏壓時，Ag顆粒逐漸填充在該間隙層，從而導致電阻的變化，該變化過程即表示了突觸器件從短時程突觸塑性向長時程突觸塑性的轉變。

另一類研究較多的是基于場效應晶體管(FET)的三端突觸器件，它在突觸仿生電子學方面有著獨特優勢，器件間的互聯更加靈活，其輸入操作和讀取操作可以同步進行，突觸權重也可以方便地通過柵電極刺激加以調節，并可以設置多柵結構來實現樹突(Dendrite Synapse)功能。近期，有關FET的人造突觸器件應用不斷報道，新的突觸響應功能也在FET結構上實現，顯示了其在人造突觸器件應用中的極大潛力。這些研究包括：金納米顆粒有機存儲晶體管(NOMFETs)[42,43]、鐵電場效應晶體管[44]、電解質調控型晶體管[45-48]等。如，法國學者Alibart F等人[42,43]設計了一種基于電荷存儲效應的仿生突觸晶體管——金納米顆粒有機存儲晶體管(NOMFETs)，如圖5所示。他們首先在熱氧化SiO2柵介質表面生長一層金納米顆粒膜，然后在上面包覆一層并五苯作為導電溝道層，從而得到一個底柵型薄膜晶體管，其中，金納米顆粒作為電荷存儲的單元，這一包覆結構使得該器件存在記憶效應。研究人員在該器件上模仿了突觸的易化和抑制功能，并進一步模仿了生物突觸的STDP行為。日本松下公司的研究人員[44]研制了一種鐵電場效應晶體管，他們采用Pb(Zr,Ti)O3作為鐵電柵介質研制了ZnO場效應晶體管。在外電場的作用下，Pb(Zr,Ti)O3薄膜的鐵電極化效應導致了ZnO溝道電導率的變化。他們通過調節柵脈沖高度實現了對溝道電導率的有效調控，并進一步模仿了STDP行為。

圖4 硅基阻變憶阻器作為人造突觸器件的結構示意圖 (a)，研制的憶阻器突觸陣列示意圖 (b)，在多個增強脈沖或抑制脈沖作用下的憶阻器電流變化圖 (c)， STDP學習規則測試結果 (d) [41]Fig.4 Schematic diagram of Si-based memristor as an artificial synapse (a); Schematic diagram of memristor synapse arrays connected to CMOS neurons (b); Memristor synapse current triggered with potential pulses and depression pulses (c); Measured STDP on memristor synapse (d) [41]

圖5 具有金納米顆粒電荷存儲結構的突觸晶體管結構示意圖(a)，金納米顆粒膜的表面AFM測試結果(b)，在不同刺激頻率下的易化和抑制響應(c)，STDP測試結果(d) [42,43]Fig.5 Schematic diagram of nanoparticle organic memory field-effect transistor (NOMFET) based synaptic transistor (a); AFM image of Au nanogranular film (b); Response of NOMFET pulses at different frequencies demonstrating facilitation and depression (c); Measured STDP on NOMFET (d)[42,43]

可以看出，隨著近年來新材料研究的深入以及新原理器件的涌現，人們在單一器件上實現了多種類型的生物突觸響應功能，從而為神經形態系統的設計提供了新的思路。目前，國際上有關人造突觸器件的研究才剛剛起步，最新研究成果不斷涌現，正在成為神經形態領域的一個重要分支，將為今后人工智能(Artificial Intelligence)的發展注入新的活力。

4 固態氧化物雙電層薄膜晶體管及其人造突觸應用

4.1 室溫固態質子導體(Solid-State Protonic Conductor)

固態質子導體(Solid-State Protonic Conductor)作為一種重要的功能材料，在燃料電池[49]、化學傳感器[50]等方面有著重要的應用價值。對多孔氧化物薄膜而言，由于其比表面積較大，在大氣環境下多孔表面將吸附大量水分子，從而在該薄膜中存在大量羥基，在外電場的作用下，這類薄膜呈現了一定的質子導電特性，其孔狀結構及表面化學結構是影響質子導電特性的主要因素。Shen H等人[51]制備了介孔Al2O3薄膜，在相對濕度為90%的大氣環境下，該薄膜呈現了高達4×10-3S/cm室溫質子電導率。通過氯元素摻雜，進一步提高了介孔Al2O3的質子電導率[52]。Zhang H L等人[28]采用三甲基鋁(TMA)和O2作為反應氣體，在100oC溫度下通過PECVD工藝制備了多孔Al2O3納米顆粒膜，該顆粒膜在30%空氣濕度下的質子電導率高達～1.2×10-4S/cm。他們也在ITO玻璃襯底上通過磁控濺射技術沉積了WOx薄膜[53]，在60%空氣濕度下的質子電導率為～1.4×10-4S/cm。Matsushita H等人[54]采用溶膠-凝膠技術制備了P2O5-SiO2復合質子導體膜，他們在50oC的溫度下測試了薄膜的質子電導率，隨著空氣濕度的增加，電導率隨之增加，當濕度為90%時，電導率增加到～10-2S/cm。Wu G D等人[26]采用溶液法生長了厚度為～3.5 μm的LTA分子篩膜，在50%空氣濕度下的質子電導率為～1.0×10-4S/cm。Zhu L Q等人[27]采用混合有PH3(5%)的SiH4和O2作為反應氣體，在室溫條件下通過PECVD工藝沉積了720 nm厚的磷摻雜SiO2納米顆粒膜。在外電場的作用下，薄膜中產生了可移動的質子(H+)，這些質子將沿外電場方向在羥基之間跳躍前進，表現為質子導電特性，在70%空氣濕度下的質子電導率高達 5.6×10-4S/cm，而文獻報道指出真空條件下的多孔SiO2的質子電導率僅為～10-8S/cm[55,56]。除了這類多孔氧化物薄膜，在一些有機薄膜材料中由于羧基和羥基的存在，也呈現了較高的質子導電特性。如，海藻酸鈉是一類多糖，它由兩種富含羥基和羧基的單體組成。Liu Y H等人[57]采用溶液法在玻璃襯底上制備了海藻酸鈉薄膜，其室溫質子電導率高達～5.5×10-3S/cm、雙電層電容達2 μF/cm2。殼聚糖是另一類生物多糖，通過醋酸質子化處理后，制備的殼聚糖薄膜也表現了極強的室溫質子導電特性，質子電導率高達1.5×10-3S/cm[58]。

4.2 氧化物雙電層薄膜晶體管(EDL TFTs)

上文所述室溫質子導體的一個重要特性就是在外電場作用下的界面雙電層(EDL)效應，由于極強的EDL耦合作用，采用這類質子導體電解質作為柵介質，可以制作一些具有低工作電壓的場效應晶體管。Jiang J等人[25]采用室溫PECVD工藝沉積了介孔SiO2薄膜，薄膜的EDL電容高達1 μF/cm2以上，以此作為柵介質，研制了底柵型InGaZnO EDL TFTs，器件具有優異的電學性能，其工作電壓<1 V、亞閾值擺幅為～110 mV/decade、開關比>1×106、場效應電子遷移率達28.5 cm2/V·s。Wu G D等人[59]在多孔SiO2薄膜上制備了具有不同溝道厚度的氧化物TFTs，隨著溝道厚度的增加，器件的亞閾值斜率逐漸從～88 mV/decade增加到～130 mV/decade、遷移率由～3.3 cm2/V·s逐漸增加到～40.8 cm2/V·s，同時器件的閾值電壓也發生負向漂移，由～0.47 V變化為～-0.35 V。在氧化物TFTs研究領域中，實現對器件閾值電壓的調控有著重要意義，一般可以通過改變溝道厚度、調控溝道元素(或氧空位) 濃度、采用雙層溝道等手段實現，并可通過采用雙柵結構優化器件性能。而在雙柵氧化物TFTs中，通常采用頂柵結構和底柵結構相結合的方式來實現對溝道導電性的調控。Jiang J等人[60]在導電玻璃襯底上沉積了SiO2納米顆粒膜，然后進一步獲得了具有雙共平面柵結構的ITO EDL TFT，器件的工作模式可以通過一個共平面柵偏壓的施加有效調控。當偏壓由-2 V增加到3 V時，器件的閾值電壓由～0.8 V負向漂移至～-0.6 V，從而實現了器件工作模式由增強型到耗盡型的轉變。

在傳統氧化物TFTs中，由于受傳統柵介質靜電調控原理的限制，通常需要采用垂直耦合的器件結構。而室溫質子導體膜具有較高的室溫質子電導率，在外電場的作用下，這類質子導體膜中的質子可以發生長程遷移并可呈現出長程質子調控行為，因此采用質子導體膜作為柵介質可以克服傳統氧化物TFTs垂直耦合結構的限制。上文指出，SiO2納米顆粒膜具有較高的室溫質子電導率(超過10-4S/cm)，當采用側向金屬/SiO2/金屬(MIM)三明治電容結構時，同樣呈現了極強的界面EDL效應，EDL電容高達1 μF/cm2以上，如圖6a所示[61]。因此采用該納米顆粒膜作為柵介質，可以設計具有側向耦合結構的氧化物TFTs，如圖6b所示。圖6c和6d所示分別為側向耦合InZnO EDL TFTs的輸出特性曲線和轉移特性曲線，器件的開關比高達2.8×106、亞閾值擺幅僅為100 mV/decade、場效應電子遷移率為9 cm2/V·s。Zhu L Q等人[62]進一步設計了具有多側柵結構的InZnO EDL TFTs，可以對各個側柵電極上輸入的信號進行加權運算，實現對器件溝道導電性的有效調控。對多柵協同調控下的晶體管性能進行測試，發現晶體管的各項電學參數隨著側柵電極數量的增加而改善。Liu Y H等人[63]采用溶液法結合醋酸質子化效應在玻璃襯底上制作了～100 μm厚的殼聚糖薄膜，然后實現了殼聚糖厚膜的成功剝離，他們進一步在剝離的殼聚糖厚膜上制作了具有自支撐結構的柔性側向耦合性InZnO EDL TFTs，晶體管的電子遷移率為13.6 cm2/V·s。

圖6 側向金屬/SiO2/金屬(MIM)電容結構的電容-頻率(C-F)關系曲線(a)；側向耦合InZnO EDL TFT制作工藝示意圖(b)；側向耦合InZnO EDL TFT的輸出特性曲線(c)和轉移特性曲線(d) [61]Fig.6 Capacitance versus frequency for lateral metal/SiO2/metal (MIM) capacitor (a); Schematic diagram of self-assembled laterally gated InZnO EDL TFT (b); Output curve (c) and transfer curve (d) of the laterally gated InZnO EDL TFT [61]

4.3 氧化物神經元薄膜晶體管(Neuron TFTs或vTFTs)

2004年，Leong M等人[2]提出了基于SOI的雙柵(DG)、三柵(TG)晶體管，從而通過增加柵電極的電容耦合效應來改善對溝道導電能力的調控。近年來，人們也提出了一些具有多柵結構的晶體管，通過多柵輸入的調控作用拓寬了晶體管的功能。這類多柵晶體管在化學及生物傳感、像素顯示驅動以及邏輯電路應用等方面具有極佳的應用前景和研究價值[64-67]。早在20世紀90年代初，國外學者提出并研制了神經元MOS場效應晶體管(neuron-MOS或νMOS)[68]，這種晶體管擁有一個浮柵(Floating Gate)和多個輸入控制柵，該器件可以對多個輸入信號進行加權運算，當得到的加權和超過一定閾值時，才能將晶體管開啟，由于這種器件的結構及工作方式非常類似于人工神經元模型，故被發明者命名為“神經元晶體管”。值得指出的是，這種求和過程是通過電容耦合效應實現，操作時的功耗極低。鑒于神經元晶體管在結構和操作方式上的特征及獨特優勢，從其發明以來器件結構被不斷優化并被廣泛用于集成電路和新型傳感器的設計。

EDL固態電解質具有極強的靜電調控能力，將EDL效應與vTFTs結構有機結合，有望獲得低工作電壓的vTFTs。Zhu L Q等人[27]在導電玻璃襯底制備了具有雙共平面柵結構的InZnO vTFTs，如圖7a所示為器件的轉移特性曲線，在轉移特性曲線上找到了4個邏輯輸出態：“00”、“01”、“10”、“11”，并定義輸入0 V為輸入高態而定義輸入-2 V為輸入低態，從而在該氧化物vTFTs上實現了邏輯“與”操作，如圖7b所示。氧化物vTFTs也可以在低成本紙張電子學方面得到應用。Dou W等人[69]采用殼聚糖薄膜作為柵介質在紙張襯底上制作了具有雙共平面柵結構的ITO vTFTs。通過在第二個共平面柵電極上施加固定偏壓，實現了對器件閾值電壓的有效調控，當施加的固定偏壓為負時，器件的閾值電壓向正向漂移，反之則向負向漂移。進一步通過溝道厚度的調節，在器件上實現了邏輯“與”和邏輯“或”操作。圖8a所示為器件的邏輯“或”操作測試結果，圖8b所示為器件在4個輸出態條件下溝道中載流子濃度分布示意圖。

圖7 雙共平面柵InZnO vTFTs的轉移特性曲線(a)；器件的邏輯“與”操作測試結果(b) [27]Fig.7 Transfer curve of the dual in-plane-gate InZnO vTFTs (a); “AND” logic of the dual in-plane-gate InZnO vTFTs (b) [27]

圖8 雙共平面柵ITO vTFTs邏輯“或”操作測試結果(a)；在4個輸出態條件下溝道中載流子濃度分布示意圖(b) [69]Fig.8 “OR” logic of the dual in-plane gate ITO vTFTs (a); Schematic diagrams of carrier densities for device under four logic states (b) [69]

4.4 氧化物雙電層薄膜晶體管的瞬態響應(Transient Response)特性及其人造突觸應用

氧化物EDL TFTs具有獨特的瞬態響應(Transient Response)行為。Liu N等人[70]制作了側向耦合型氧化物EDL TFTs，他們在源/漏電極上施加恒定偏壓0.2 V，而在柵極上施加1 V或-1 V的電壓脈沖，脈沖寬度為10 ms，從而在溝道上檢測到了溝道電流的瞬態變化，當撤掉柵極電壓脈沖后，瞬態電流隨時間逐漸回到起始值，如圖9所示。他們采用拉伸指數函數對電流的弛豫行為進行分析，得到電流遵循式(1)的關系式[36,71]：

(1)

通過對瞬態響應電流的分析，獲得了瞬態電流變化的特征時間常數(τ)，約為20 ms，經過多次(1 V，10 ms)或(-1 V，10 ms)電壓脈沖的刺激，特征時間常數保持恒定，從而說明晶體管在該測試條件下的性能穩定性。生物突觸具有的一個重要特性是信息的時空耦合(Spatiotemporal Coupling)行為，特別是之前的刺激信號對后續的突觸響應造成影響。在傳統氧化物TFTs中，器件的電學響應行為通常與之前施加的刺激信號無關，表明器件不存在時間耦合特性。在氧化物EDL TFTs中，由于離子弛豫效應的存在，器件具有瞬態響應特性，表明其短程塑性(Short-Term Plasticity)行為，這也是EDL TFTs作為人造突觸器件應用的重要原理之一。

場效應晶體管是三端器件，在人造突觸應用中，其輸入操作和讀取操作可以同步進行，并且突觸權重也可以方便地通過柵極刺激加以調節。有意思的是，采用場效應晶體管作為突觸器件，還可以根據需要設置多柵結構，從而在單一器件上實現樹突(Dendrite Synapse)功能。質子導體具有極強的長程離子調控效應，因此在多側柵氧化物TFT及人造突觸中具有潛在應用價值。Zhu L Q等人[72]設計和制作了具有多側柵結構的InZnO EDL TFTs陣列，實現了器件的多柵調控，如圖10a所示。如圖10b所示，在柵極上施加一個脈沖電壓，可以在溝道上檢測到瞬態電流響應，該瞬態電流響應與生物突觸中的興奮性突觸后電流(EPSC)行為類似[73]。在生物突觸計算和信號處理過程中，短程突觸塑性(Short Term Synaptic Plasticity)扮演了一個重要的角色，作為重要的短程突觸塑性表現形式，雙脈沖異化(Paired Pulse Facilitation,PPF)過程是生物突觸響應的基本原理[74]。作者將兩個相同的正向電壓脈沖連續施加到突觸前端(柵電極)，在溝道上施加恒定偏壓時可以觀察到兩個連續的瞬態電流響應，第二個瞬態電流(A2)高于第一個瞬態電流(A1)，兩者的比值為雙脈沖易化因子(PPF Index=100%×A2/A1)。如圖10c所示為EDL TFTs上實現PPF功能的測試方案示意圖，隨著脈沖間距的增加，PPF Index逐漸減小，并降低到100%(如圖10(d)所示)，這一行為與生物突觸中的PPF過程類似。在神經系統中，突觸結構由于短程突觸抑制或異化效應將呈現為動態濾波特性，短程突觸抑制效應將引起突觸結構的低通濾波(Low-Pass Filtering)特性，而短程突觸增強效應將引起突觸結構的高通濾波(High-Pass Filtering)特性[75]。如圖11所示，將不同頻率的突觸前端刺激施加到突觸晶體管的柵極上，隨著前端刺激頻率的增加，突觸晶體管的EPSC響應電流逐漸增加(即電流增益A10/A1增加)，從而呈現了高通濾波的特性。

圖9 側向耦合InZnO EDL TFT結構及瞬態測試方案示意圖(a)；測試得到的器件瞬態響應特性(b) [70]Fig.9 Schematic diagram for laterally gated InZnO EDL TFT and the method to obtain the transient properties (a); Transient properties for the InZnO EDL TFT (b) [70]

圖11 不同頻率柵電壓刺激后InZnO EDL TFT的EPSC響應測試結果(a)； EPSC電流增益(A10/A1)隨柵電壓刺激頻率的變化曲線(b) [72]Fig.11 EPSC response of InZnO EDL TFT trigged by spikes with different frequencies (a); EPSC gain (A10/A1) as a function of spike frequencies (b) [72]

在生物神經系統中，一個神經元可以與成百上千個前端神經元發生連接并且從這些前端神經元上接收突觸輸入信息并進行加權運算，然后產生興奮性或抑制性神經元響應，因此一個神經元就是一個整合器，這一整合行為在信息處理和人腦認知行為中扮演了重要角色[31]。來自不同前端神經元的時空相關刺激將引起后端神經元的響應并建立時空動態邏輯行為。將兩個具有一定時間間隔的柵脈沖電壓(0.5 V、20 ms及1 V、20 ms) 分別施加到兩個側柵電極上，在源漏電極上施加恒定電壓0.5 V檢測器件的瞬態電流響應，并將一個突觸前端(Pre-synapse)上施加的突觸刺激結束的時間定義為時間零點，則在溝道上檢測到的瞬態電流響應能夠反映兩個脈沖電壓的時空關系，從而實現了器件的時空信息整合(Spatiotemporal Integration)功能，如圖12所示[72]。在神經元對多個輸入進行突觸整合時，所產生的整合響應與各個輸入響應的算術和之間存在一定差異，當整合響應高于算術和時，表現為超線性整合(Superlinear Integration)行為，而當整合響應低于算術和時，表現為亞線性整合(Sublinear Integration)行為[76-78]。在多柵InZnO EDL TFT中，將其中兩個側柵電極作為突觸前端，可以輸入前突觸刺激，則在作為突觸后端(Post-synapse)的溝道上可以檢測到兩個輸入信號疊加后產生的信號，如圖13所示[62]。當測試得到的突觸后電流高于分別施加輸入信號產生的突觸后電流的算術和時，即表示獲得了超線性整合；而當測試得到的突觸后電流低于分別施加輸入信號產生的突觸后電流的算術和時，即表示獲得了亞線性整合。作者通過調控端偏壓的施加，實現了超線性與亞線性突觸整合功能間的切換，如圖13c所示。

圖12 側向耦合雙柵InZnO EDL TFT上實現時空信息整合的測試方案示意圖(a)；時空信息整合的測試結果(b) [72]Fig.12 Schematic diagram to obtain spatiotemporal integration on the dual-lateral gate InZnO EDL TFT (a); Measured spatiotemporal integration behavior (b) [72]

圖13 多側柵InZnO EDL TFT突觸整合測試方案示意圖(a)；多柵脈沖刺激下的EPSC響應(b)；側柵調控端施加不同偏壓時突觸器件超線性整合與亞線性整合之間的切換(c) [62]Fig.13 Schematic diagram to realize synaptic integration on the multigate InZnO EDL TFTs (a); EPSCs response triggered by multi-gate spikes (b); Superlinear synaptic integration and sublinear synaptic integration with different bias at modulatory terminal (c) [62]

5 結 語

類腦神經形態工程近年來正在成為信息領域的一個研究熱點，將成為今后人工智能發展的有力補充和增長點，促進微電子技術的發展。傳統神經形態系統通常需要采用馮·諾依曼結構結合人工神經網絡算法及其優化才能實現，其并行運算能力有限，而且通常需要將多個基本電子元件連接才能完成單一的生物突觸響應功能，因此神經形態系統的優化設計面臨了一定挑戰。人腦中有～1011個神經元和～1015個突觸連接，突觸結構是神經元間發生信息傳遞的關鍵部位，是人腦認知行為的基本單元，得益于超大量的并行突觸計算，人腦的計算模式非常可靠，因此研制人造突觸器件對于神經形態工程而言具有重要的意義。目前，國際上有關人造突觸器件的研究才剛剛起步，特別是隨著新材料及新原理器件的涌現，有關單一器件上實現了生物突觸功能的最新研究成果不斷報道，為神經形態器件和系統的設計提供了新的思路?？梢钥闯?，類腦神經形態器件方面的研究正在成為人工智能領域的一個重要分支，將為今后人工智能的發展注入新的活力。

在神經形態器件領域，研究較多的人造突觸器件主要有兩類，包括兩端阻變器件和三端晶體管器件。兩端阻變器件在多層三維集成和微型化方面有一定的優勢；而對于三端晶體管而言，器件間的互聯更加豐富，突觸權重也可以方便地通過柵極刺激加以調節，并可以根據需要設置多柵結構來拓展人造突觸和人造神經元功能，有著極大潛力。離子導體電解質具有獨特的離子/電子界面耦合特性，其在靜電調控器件中有著獨特的應用價值，為揭示凝聚態物質的新規律提供了新的研究途徑，并且由于獨特的界面離子耦合特性及相關的界面電化學過程，其在人造突觸器件和神經形態系統方面有著極強的應用前景。

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Electrolyte Gated Field-Effect Transistors and Artificial Synaptic Device Applications

ZHU Liqiang1,2

(1.Key Laboratory of Graphene Technologies and Applications of Zhejiang Province,Ningbo Institute of Materials Technology and Engineering,Chinese Academy of Sciences,Ningbo 315201,China)(2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China)

Brain-inspired neuromorphic engineering is becoming a hot topic in the field of information technology. It will be a strong supplement and growth point for artificial intelligence in the near future. And it will promote the development of microelectronics technology. Our brain has ～1011neurons and ～1015synapses. Synapses are the connections between neurons where signals will be transmitted. They are the basic units for cognitive behaviors. With a big amount of parallel synaptic computations,brain computation is very powerful and reliable. Thus,designing artificial synapses that could emulate essential synaptic plasticities is of great importance for hardware implementation of neuromorphic engineering. Presently,the studies of artificial synapse devices just started around the world. New research results continue to emerge. It is becoming an important branch of artificial intelligence and neuromorphic engineering and it will inject new vitality into the developments of artificial intelligences in the future. Ionic-conducting electrolytes possess unique interfacial ionic/electronic coupling effects. They have potential applications in the electrostatic modulation devices. Such devices provide new solutions for revealing new physics of condensed matter. Especially,such devices have strong potential applications in brain-inspired artificial synapse devices and neuromorphic systems because of the unique interfacial ionic coupling and the related interfacial electrochemical processes.

field-effect transistors; electrolyte modulation; electric-double-layer effects; solid-state electrolytes; synaptic transistors; synaptic responses

TN60

A

1674-3962(2017)10-0742-14

(編輯 惠 瓊)