高次諧波的應用前景與研究進展

曹衛軍

摘要：高次諧波的研究已是強場物理中最活躍的領域之一，本文簡要介紹其理論與實驗研究進展情況及應用前景。

關鍵詞：強激光；高次諧波；進展

中圖分類號：G642.0 文獻標志碼：A 文章編號：1674-9324（2017）15-0090-02

因為高次諧波極富潛力的應用前景，高次諧波的研究已成為強場物理中最活躍的領域之一。本文簡要介紹了國內外對高次諧波的理論與實驗研究進展及高次諧波的應用前景。

在強激光的作用下，原子、分子、團簇以及固體等介質發射頻率整數倍于驅動激光頻率的相干輻射波，這種輻射稱為高次諧波。高次諧波在很多方面有著潛力極大的應用前景，理論與實驗研究均取得了矚目的成果。

一、高次諧波譜的產生及特征

1987年，Shore與Knight[1]預言，由閾上電離得到的電離電子在激光場的驅動下可能返回基態，產生高次諧波[2]。Mcpherson等人用亞皮秒（248.6nm）KrF激光脈沖與Ne氣體相互作用獲得了17次諧波。高次諧波輻射譜呈現速降區、平臺區和截止頻率特征（如圖1），即隨諧波次數的增加其強度先后出現快速降低區、幾乎不變的平臺區域；之后在平臺區末端的某一階次諧波附近諧波譜強度突然下降，出現截止（Cut-off）現象。

二、高次諧波的應用前景

隨著物理學界對物質微觀領域的控制和探測的尺度愈來愈小，迫切需要極紫外（10—100nm）與軟X射線（1—30nm）光譜區相干輻射源，高次諧波輻射可以得到相干性、脈沖持續時間短的輻射源。用只有幾個光學周期的超短超強激光脈沖與惰性氣體互相作用獲得“水窗”波段（2.33—4.37nm）諧波，可以實現在分子水平上觀察活體生物，對活的生物細胞和亞細胞結構的三維全息成像或者顯微成像，在生物制藥方面意義非凡。高次諧波輻射具有的脈沖持續時間短、波長可調、頻帶窄等特點，非常適合在高時間與空間分辨的微觀快過程研究領域中應用。自1960年發明激光以來，激光發展依次經歷了調Q、鎖模、啁啾脈沖放大三次技術革新，脈沖持續時間突破飛秒級，這對物理學、化學、生物學中的測量方法與未知領域的研究產生了巨大影響，為實現阿秒相干脈沖，人們把強場高次諧波輻射譜作為首選光源。一旦時間量級阿秒界限被突破，原子尺度內時間分辨將稱為事實，將超快過程的測量范圍拓寬到各種物質形態中電子的運動過程，將具有不可替代的重大應用價值。短脈沖強激光技術的迅猛發展開辟了許多全新的物理學領域。研究強場物理學的目的是發現并解釋物質在極端物理條件（強外場或超強外場等）下所輻射的各種強場效應，比如強場自電離、庫侖爆炸等，建立和發展新的微擾理論。高次諧波研究可以深入認識強場物理本質、檢驗強場物理理論的合理性，還可以為強場物理理論找到新的課題。

三、高次諧波研究的進展

1.實驗研究。上世紀60年代主要依靠固體晶體作為介質來產生諧波，1961年Franken等人用激光射石英時首次看到了二次諧波的發射，但缺點轉換效率十分低、波長較長（200nm左右），限制了非線性光學的應用。80年代末，Mcpherson等人用Ne氣與KrF激光脈沖相互作用獲得了17次諧波，為X射線源的研究帶來了新希望。90年代強激光場高次諧波的實驗研究十分活躍，激光器包括了從紫外區到紅外區的所有激光，激光強度達到了10w/cm，激光的脈沖寬度達到飛秒級，實驗使用的工作介質有惰性氣體、類惰性氣體離子、分子氣體、團簇、固體靶等。以Sarukura、Faldon、Crane、Kondo、Balcou、Macklin為代表的研究者，以Ivanov和Corkum、Liang為代表的研究者，以Donelly、S.X.HU為代表的研究者，分別用原子、分子、原子團族與超短激光脈沖相互作用產生高次諧波。在拓展譜寬、獲得更短波長諧波方面，Saclay實驗組（1993年）用強度為10W/cm的激光作用Ne氣得到了波長為7.8nm的135次諧波；S.G.Preston等人（1996年）使用KrF激光（248.6nm）與He氣作用觀察到6.7nm的第37次諧波；Vienna技術大學和Michigan大學（1998年）分別利用超短強激光脈沖與惰性氣體介質相互作用產生了第297次諧波（2.73nm），達到“水窗”波段；J.Seres等人（2005年）利用毛細管結構獲得波長約為1nm的諧波。在提高諧波轉換效率方面，里弗莫爾國家實驗室（LLNL）測得高次諧波平臺區內的轉換效率只有10數量級；Watababe等人用雙色場激光場提高了平臺區諧波強度約一個數量級；Seres等（2007）通過改變氣體密度，提高了截止區域諧波的轉化效率，觀察到了2—5nm范圍內的高次諧波發射，在水窗階段高次諧波的準相位匹配得以實現。還有K.iyazaki等人系統研究了介質電離對高次諧波輻射的影響；J.Peatross等人研究了諧波的空間角分布；美國Michigan大學的實驗小組改變了驅動激光脈沖的“啁啾”狀態，達到了控制諧波某些特性的目的。

2.理論模型。由于入射激光場的場強接近或超過原子內部庫侖場強，所以不能用微擾理論來解釋強場高次諧波。Krause等人（1992年）通過數值求解含時薛定諤方程，獲得了高次諧波譜的截止位置（cut-off）能量的半經驗公式E=I+3.17U。研究者提出了如圖2所示的“三步模型”：第一步隧穿電離，在強場的作用下電子從核區隧穿勢壘到達連續態；第二步加速，電子加速運動并從激光場中獲取能量；第三步復合，改變激光場方向，加速電子再回到原子核附近與母核復合，把在外場中獲得的能量以單光子形式輻射。“三步”模型理論清晰地解釋了原子與強場作用產生高次諧波的物理圖像，預言了諧波發射譜的截止頻率，不足的地方是它把電離電子視為經典粒子，忽略了庫侖勢的影響，忽視了量子效應的作用。

1994年，在幾個假設的基礎上M.Lewenstein等人建立了強場近似模型，提出了全量子解析理論。其假設為：①除基態以外忽略其他束縛態對高次諧波的貢獻；②忽略基態的損耗；③當電子處在連續態時，忽略原子勢阱對電子的影響，解析地給出了與時間相關的電偶極矩。該模型所適用的物理條件為ω<

3.研究高次諧波當前遇到的主要困難。高次諧波研究的主要困難：①找到獲得更高階次、更短波長的諧波輻射的途徑；②提高諧波的轉換效率。諧波發射效率與原子自身的屬性有關，主要是基態和連續態的耦合強度；另外，諧波發射效率與受激復合時刻基態的電子布居有關，如果布居不足，電離電子恢復到基態難以實現，如果激光的場幅增加到某一閾值，基態就將被完全電離，諧波發射就會停止。還有，諧波發射效率與復合時刻核區附近的電離電子的豐度有關，特別是較高次數的諧波，在復合的時候如果基態布居充足，則核區的高能連續態電子布居就會越多，其發射效率也就越高。可是，電子電離時激光場的瞬時場強、激光驅動下電離電子的核外運動形式、電子從電離到復合需要的時間決定復合時核區的高能電子的豐度。然而，在實際應用中原子確定下來以后，人們無法控制原子本身的性質，也就是說對于連續態與基態的耦合我們幾乎沒有什么辦法去調控。

四、結語

隨著技術條件的進一步改善以及實驗水平的不斷提升，高次諧波的研究進步喜人，研究者仍然孜孜以求，期待獲得更短波長、更高效率的諧波，高次諧波走向實用并服務于人類必將成為可能。

參考文獻：

[1]B. W. Shore，P. L. Knight. Enhancement of high optical harmonics by excess-photon ionization[J]. J. Phys. B，1987，（20）：413-423.

[2]A. McPherson，G. Gibson，H. Jara，U. Johann，T. S. Luk，I. A. McIntyre，K. Boyer，and C. K. Rhodes. Studies of multiphoton production of vacuum-ultraviolet radiation in the rare gases[J]. J. Opt. Sov. Am. B，1987，（4）：595-601.

[3]M.Protopapas，C.H.Keitel，and P.L.Knight. Atomic physics with super-high intensity laser[J]. Rep. Prog. Phys.，1997，（60）：389-486.