李楊娟 ,程治強,*,竇 強,李灑灑,龍德武,李晴暖
NaF吸附劑上MoF6的脫附
李楊娟1,2,程治強1,2,*,竇 強1,2,李灑灑1,3,龍德武1,2,李晴暖1,2
在眾多乏燃料干法后處理技術中,氟化揮發技術因其操作流程短、反應速度快、產物純度和去污因子高、易于實現連續化操作等優點而受到美國、日本、俄羅斯等多個國家的廣泛關注[1-4]。氟化揮發技術可分為兩個工藝段,第一個工藝段是U的氟化揮發,即使用F2將UF4轉化為氣態的UF6,實現U與大多數不易揮發的裂變產物和腐蝕產物的分離;第二個工藝段是UF6的凈化,使UF6與易揮發的裂變產物或腐蝕產物進一步分離。目前,鈾的凈化工藝研究中多采用吸附劑,通過選擇性吸附、脫附工藝來實現UF6與其他揮發性氟化物的分離[5-6]。
MoF6是主要的揮發性裂變產物之一,在鈾氟化過程中,會隨UF6進入收集系統。由于MoF6和UF6沸點和揮發性較為接近,從UF6產品中去除MoF6成為UF6凈化的關注點之一。 Katz等[7-8]研究指出,MoF6與UF6一樣,能通過化學吸附被NaF吸附,形成MoF6·NaF或MoF6·2NaF配合物,這種配合物的形成是可逆的,在加熱時發生脫附,在吸附劑表面形成一定的蒸汽壓,且蒸汽壓隨溫度的升高而升高。美國橡樹嶺國家實驗室(ORNL)利用MoF6與UF6在NaF吸附劑上蒸氣壓的差別嘗試UF6與MoF6的分離[9-10]。但是,由于MoF6在NaF吸附劑上的吸附和脫附行為與UF6相似, UF6與MoF6的分離難以獲得滿意的結果。中國原子能科學研究院于20世紀80年代在處理輻照過的UO2時,得到的鈾產品中Mo的去污因子僅為24.4[11],其它文獻[12-13]涉及的UF6中Mo的吸附去污因子也都小于50 ,實現U的高回收率和U產品中Mo的高去污仍是鈾氟化揮發工藝中重要的研究目標[14]?!?br>