PhreePlot繪制某些可變價核素Eh-pH圖

覃聃文，康明亮

PhreePlot繪制某些可變價核素Eh-pH圖

覃聃文，康明亮*

U、Np、Pu、99Tc、79Se等放射性元素或核素對氧化還原條件敏感，存在多種價態，且錒系元素(U、Np、Pu)具有豐富的配位化學，其在生物圈和地質圈中的化學行為較為復雜。電勢(Eh)-pH圖對解決在水溶液中發生的一系列反應及平衡問題具有廣泛的應用。本工作采用PhreePlot軟件繪制了這些元素或核素在人體血清、唾液、胃液、DMEM培養基和北山地下水中的Eh-pH圖以研究它們的主要氧化態和賦存形態。結果表明，U在生物圈中的主要氧化態是Ⅵ，Np是Ⅳ，Pu是Ⅳ和Ⅲ，99Tc是Ⅶ和Ⅳ，79Se是0和Ⅳ。相比其他元素或核素，pH對鈾的賦存形態影響更大。在地質圈中，根據Eh-pH圖來看，北山處置庫有利于Np、Pu的長期儲存而對于U、99Tc、79Se的儲存不利。本工作的對比研究也表明，在熱力學數據庫一致的情況下，采用免費軟件PhreePlot繪制的元素Eh-pH圖與Geochemist’s Workbench(GWB)程序繪制的Eh-pH圖具有高度的一致性。

核廢物地質處置；可變價核素；PhreePlot；Eh-pH圖

近年來我國核工業發展迅猛，然而核工業繁榮的背后，日益增多的核廢物尤其是高放廢物(HLW)對核安全和核工業的可持續發展提出了嚴峻挑戰。目前國際上公認的處置高放廢物的最有效可行的方法是深地質處置。然而，高放廢物地質處置要求將放射性核素與人類環境隔離一萬年以上，在長期的儲存中，若出現包裝破損，放射性核素將隨地下水滲透擴散到圍巖介質中，進而污染到人畜飲用水源以及生活環境，給人類健康帶來潛在的風險[1]。U、Np、Pu、99Tc、79Se等元素或核素是核廢料的重要組成部分，這些元素或核素對氧化還原條件敏感，在水溶液中擁有多個穩定化合價，其遷移行為受化學價態的影響極大：對于U、Np、Tc和Se而言，其在高價態時溶解度大，遷移性強，低價態時易沉淀或被吸附固定；……