T型微通道中液-液兩相流流動與混合過程分析

楊 麗 張 暉 王媛媛 程景萌 李姍姍

(1.河北工業(yè)大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院， 天津 300130； 2.河北工業(yè)大學(xué)研究生院， 天津 300130)

T型微通道中液-液兩相流流動與混合過程分析

楊 麗1張 暉2王媛媛1程景萌1李姍姍1

(1.河北工業(yè)大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院， 天津 300130； 2.河北工業(yè)大學(xué)研究生院， 天津 300130)

為了揭示T型微通道中液液兩相流的混合特性，采用數(shù)值模擬與實驗對液滴內(nèi)流體的動態(tài)混合過程進(jìn)行了分析。研究結(jié)果表明：在液滴生成時，旋轉(zhuǎn)擾動作用決定了液滴內(nèi)混合組分的初始分布，是影響混合性能的關(guān)鍵因素。旋轉(zhuǎn)擾動作用使液滴內(nèi)兩相界面發(fā)生旋轉(zhuǎn)，混合組分位于液滴的前后部位，從而在液滴內(nèi)循環(huán)流的作用下加強(qiáng)混合。連續(xù)相流速是影響旋轉(zhuǎn)擾動作用的主要因素，若連續(xù)相流速較小，液滴較長，旋轉(zhuǎn)擾動作用不足以使液滴內(nèi)的組分充分混合；若連續(xù)相流速較大，液滴較小，旋轉(zhuǎn)擾動能夠在整個液滴范圍內(nèi)起到作用，混合程度得到大幅提升。當(dāng)連續(xù)相流速增大時，液滴尺寸減小，當(dāng)Vo為0.04 μL/min時，混合指數(shù)為0.82，是Vo為0.005 μL/min時混合指數(shù)的2倍。

微通道； 兩相流； 混合； 旋轉(zhuǎn)擾動

引言

自20世紀(jì)90年代初，MAN等[1]首次提出微流控芯片概念以來，微流控芯片技術(shù)由于其具有特征尺寸小、比表面積大、傳質(zhì)速率和傳熱效率較高、低消耗(10-19～10-15L)、自動化和高通量等[2-4]優(yōu)點，廣泛應(yīng)用于生命科學(xué)與分析化學(xué)領(lǐng)域研究中[5-9]。但是，微米尺度范圍內(nèi)流體流動的雷諾數(shù)較低，屬于層流運動，分層不摻混的流動給混合帶來了極大的困難。因此，通常采用增大微流體間的接觸面積、減少分子擴(kuò)散距離或引入混沌對流來加速混合。

微混合器主要分為被動式微混合器和主動式微混合器[10]。被動式微混合器單純利用微通道的幾何形狀或流體特性產(chǎn)生混合效果，除驅(qū)動流體流動的力(如壓力、電滲驅(qū)動等)外，混合不借助于其他外力，混合器中也不含任何可移動部件。主動式微混合器則需借助磁力[11-12]、電場力[13-18]、聲場[19-22]等外力實現(xiàn)混合。傳統(tǒng)的微混合技術(shù)屬于單相連續(xù)流體混合技術(shù)，在其應(yīng)用中存在一定的缺陷。基于液-液兩相流微混合技術(shù)是一種被動混合技術(shù)，利用兩種互不相溶液體，以其中一種作為連續(xù)相(氣體或油)，另一種作為分散相(水)，使分散相以離散的形式散布在連續(xù)相流體中，從而形成微液滴[23]，在液滴內(nèi)部實現(xiàn)不同流體間的混合。與傳統(tǒng)的單相流混合技術(shù)相比，基于液滴的混合技術(shù)具有明顯的優(yōu)勢：每個液滴可以看作為一個單獨的反應(yīng)單元，液滴體系封閉，減少了相互污染；液滴相互獨立可以進(jìn)行大量的并行或順序反應(yīng)；離散液滴消耗的試劑量更少；更值得注意的是，利用液滴內(nèi)部的運動與壁面的相互剪切作用能夠有效解決分層流動造成的混合困難問題。

近年來，許多學(xué)者在增強(qiáng)液滴內(nèi)混合效率方面做了大量的研究[24-28]。除了通過改變通道的幾何結(jié)構(gòu)來增強(qiáng)液滴混合效果外，KASHID等[28]指出液滴內(nèi)循環(huán)流對液滴內(nèi)流體的混合效率影響很大。他們通過實驗對液滴內(nèi)的速度場進(jìn)行研究得出液滴內(nèi)循環(huán)流能夠有效加強(qiáng)液滴內(nèi)的傳質(zhì)效率。TICE等[29]指出直通道中，在液滴生成階段產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)作用，旋轉(zhuǎn)作用能夠使液滴內(nèi)混合組分重新分布。當(dāng)液滴內(nèi)未混合流體初始分布于液滴的前后部位，液滴的內(nèi)循環(huán)流可以有效加快混合，當(dāng)液滴內(nèi)未混合流體初始分布于液滴的上下部位，液滴的內(nèi)旋流對混合的影響并不大。因此，旋轉(zhuǎn)作用是影響液滴內(nèi)部混合效率的關(guān)鍵因素。WANG等[30]通過實驗研究指出液滴內(nèi)部的混合取決于液滴內(nèi)對稱的循環(huán)流形成的混沌對流及分子擴(kuò)散作用。HAN等[31]通過對液滴內(nèi)部的流體進(jìn)行染色實驗，對液滴內(nèi)部的流場進(jìn)行可視化研究，證明T型直通道內(nèi)液滴內(nèi)的混合效率依賴于液滴內(nèi)混合組分的最初分布狀態(tài)。因此，對液滴生成過程中液滴內(nèi)部流體流動現(xiàn)象進(jìn)行研究，有助于找到提高液滴內(nèi)部混合效率的有效途徑。

本文采用數(shù)值分析與實驗相結(jié)合的方法，對液滴內(nèi)部的動態(tài)混合過程進(jìn)行深入分析，以期揭示T型微通道中影響液滴內(nèi)部混合性能的主要參數(shù)，得出兩相流速、連續(xù)相流速等因素對液滴內(nèi)混合效率的影響規(guī)律。

1 T型通道二維數(shù)值仿真模型

利用 COMSOL Multiphysics 5.0有限元分析軟件對T型微通道中液滴的生成與混合過程進(jìn)行仿真分析。建立二維幾何模型，利用兩相流水平集方程求解兩相界面的變化分布。在此基礎(chǔ)上，對流場不可壓縮流體的Navier-Stokes方程、連續(xù)性方程、兩相流界面追蹤方程以及稀物質(zhì)傳輸方程進(jìn)行耦合求解，揭示T型微通道中液滴內(nèi)的混合過程及影響混合性能的主要因素，仿真分析步驟如圖1所示。

圖1 數(shù)值仿真分析流程Fig.1 Numerical analysis process

1.1 幾何模型

T型微通道的幾何模型如圖2所示，連續(xù)相(油相)由右側(cè)入口1流入，分散相(水相)由上側(cè)入口2和入口3流入。分散相2個入口寬度均為48 μm。水平通道寬度為100 μm，水平通道長2 400 μm，垂直通道高為200 μm，圖中紅線位置表示兩相初始界面，距離水平通道上側(cè)60 μm。初始時刻，兩相初始界面下方充滿了連續(xù)相二甲基硅油，上方為分散相蒸餾水。T型接口后的直通道長度是2 200 μm，是水平通道寬度的22倍，能夠生成至少2個液滴，足以精確模擬液滴的生成過程，為了降低仿真的計算量，入口長度縮短為100 μm。在保證數(shù)值計算精度較高和計算時間較短的前提下，網(wǎng)格劃分選擇物理控制網(wǎng)格，網(wǎng)格等級為細(xì)化網(wǎng)格。

圖2 T型微通道幾何模型Fig.2 Geometry of microfluidic T-junction used by numerical simulations

1.2 控制方程的確定

數(shù)學(xué)模型由2部分組成：液-液兩相流的仿真模擬和液滴內(nèi)部混合過程的仿真模擬。液-液兩相流模型基于層流兩相流物理場，液滴內(nèi)部混合過程的模擬基于稀物質(zhì)傳遞物理場。整個數(shù)學(xué)模型的流體力學(xué)控制方程包括：連續(xù)性方程、低雷諾數(shù)層流Navier-Stokes方程、水平集方程和稀物質(zhì)傳遞方程。

連續(xù)性方程：根據(jù)質(zhì)量守恒定律，流入控制體的質(zhì)量速率減去流出控制體的質(zhì)量速率等于控制體內(nèi)的質(zhì)量累計速率，對于不可壓縮的流體密度為常數(shù)，因此簡化后得到

(1)

式中ρ——流體內(nèi)一點密度，kg/m3V——流體速度，m/st——時間，s

層流Navier-Stokes方程：在給定的流體系統(tǒng)中，動量的累積速率等于作用于其上的外力總和，即

(2)

式中μ——流體的粘度系數(shù)，Pa·sF——該點處的微元單位質(zhì)量力，m/s2P——該點處的應(yīng)力，Pa

水平集方程：加入數(shù)值穩(wěn)定參數(shù)，水平集函數(shù)為

(3)

式中γ——振動阻尼控制參數(shù)，取0.05ε1s——流體界面厚度控制參數(shù)，取6.25×10-6

φ——水平集函數(shù)

稀物質(zhì)傳遞方程為

(4)

式中Ci——分散相溶液濃度，mol/m3D——分散相溶液擴(kuò)散系數(shù)，m2/s

1.3 邊界條件及兩相物性參數(shù)

邊界條件的設(shè)置如下：連續(xù)相和分散相入口定義為均勻速度入口，無梯度分布。流體的出口為自由出口，無粘滯應(yīng)力，出口壓力P=0。通道壁面均設(shè)置為潤濕性邊界，壁面接觸角設(shè)定為135°，分散相入口2的濃度為1.0 mol/m3，分散相入口3的濃度為0 mol/m3，擴(kuò)散系數(shù)D=10-15m2/s。

選用二甲基硅油作為連續(xù)相工質(zhì)流體，水作為分散相工質(zhì)流體，其主要物性參數(shù)如表1所示。

表1 兩相物性參數(shù)
Tab.1 Physical parameters of two-phase

連續(xù)相參數(shù)數(shù)值分散相參數(shù)數(shù)值粘度/(Pa·s)0.01粘度/(Pa·s)0.001密度/(kg·m-3)920密度/(kg·m-3)1155界面張力系數(shù)0.03界面張力系數(shù)0.03接觸角/(°)135接觸角/(°)135流速/(m·s-1)0.02流速/(m·s-1)0.01

1.4 仿真結(jié)果與分析

利用濃度方差法定量評價液滴內(nèi)部的混合強(qiáng)度，定義混合指數(shù)為

(5)

式中C0——初始濃度,mol/m3C∞——完全混合時的濃度,mol/m3A——液滴面積,m2

Mi在0～1間變化，待混合流體完全未混合時，Mi=0，當(dāng)待混合流體完全混合時，Mi=1，當(dāng)Mi≥0.9時，認(rèn)為待混合流體組分完全混合。

1.4.1 單個液滴生成過程

圖3所示為T型微通道中單個液滴的生成過程。連續(xù)相流速和分散相流速分別為Vo=0.02 m/s，Vw=0.01 m/s，雷諾數(shù)Re=ρVd/μ=0.184，其中d為通道水力直徑。

圖3 T型微通道內(nèi)液滴形成過程Fig.3 Droplet formation process inside microfluidic T-junction

從圖3中可以得出，T型微通道中液滴的生成可以分為4個階段：

第1階段：從圖3a到圖3b，分散相由垂直通道開始進(jìn)入水平連續(xù)相通道，與連續(xù)相形成兩相初始界面，液滴開始在兩相交界處成長。

第2階段：從圖3c到圖3d，分散相不斷進(jìn)入主通道，液滴頭部逐漸形成，并阻礙連續(xù)相的流動，從而在液滴前后兩側(cè)形成壓力差，驅(qū)動分散相流動。

第3階段：從圖3e到圖3f，在連續(xù)相粘性剪切力和液滴前后兩側(cè)壓力差的驅(qū)動作用下，液滴繼續(xù)向通道下游流動，液滴的體積不斷增大，直至達(dá)到臨界狀態(tài)。

第4階段：從圖3g到圖3h，隨著連續(xù)相剪切力和上游壓力的不斷增大，在T型通道拐角處兩相界面產(chǎn)生徑向收縮，形成液滴頸部，液滴頸部逐漸變細(xì)，當(dāng)達(dá)到臨界狀態(tài)時，在界面張力和剪切力的共同作用下，液滴頸部斷裂，最終從分散相中脫離，形成單個液滴。

進(jìn)一步歸納分析得出，液滴生成的第1階段到第3階段為液滴的頭部生長階段，第4階段為液滴生成的頸部斷裂階段。

1.4.2 連續(xù)相流速對液滴生成尺寸的影響

連續(xù)相流速是影響生成液滴大小的關(guān)鍵因素，仿真分析中設(shè)分散相流速保持不變?yōu)?.01 m/s，連續(xù)相流速分別為0.005、0.01、0.02、0.03、0.04 m/s。不同連續(xù)相流速下液滴的體積變化如圖4所示，連續(xù)相流速對液滴長度及周期的影響如圖5所示。用液滴的長度來描述液滴的大小，將相鄰兩液滴中心之間的距離定義為長度變量周期，用來描述液滴生成的頻率。隨著連續(xù)相流速的變化，雷諾數(shù)和毛細(xì)數(shù)也發(fā)生變化，如表2所示。毛細(xì)數(shù)Ca=μV/δ，其中δ為兩相界面張力。

表2 不同連續(xù)相流速時的雷諾數(shù)與毛細(xì)數(shù)
Tab.2 Reynolds number and capillary number at various continuous phase velocities

連續(xù)相速度Vo/(m·s-1)0.0050.010.020.030.04雷諾數(shù)Re0.0460.0920.1840.2760.368毛細(xì)數(shù)Ca0.0020.0030.0070.0100.013

圖4 不同連續(xù)相流速下液滴體積分?jǐn)?shù)分布云圖Fig.4 Contours of droplet volume fraction at various continuous phase velocities

圖5 連續(xù)相流速對液滴長度及周期的影響Fig.5 Influence of various continuous phase velocities on droplet lengths and periods

從圖4和圖5中可以得出：隨著連續(xù)相流速的增加，液滴的生成體積呈減小趨勢。在液滴的生成過程中，隨著連續(xù)相流速的增加，連續(xù)相粘性剪切力變大，加速了液滴頸部的夾斷過程，使更少的分散相流入生成的液滴內(nèi)部，減小了液滴的體積，同時使液滴的生成頻率增快，在同樣的時間內(nèi)可以生成更多的液滴；當(dāng)毛細(xì)數(shù)大于0.01時，即Ca=0.013，分散相起初在T型接口處沒有形成液滴，與連續(xù)相形成并流，之后在距離T型接口較遠(yuǎn)處，由于兩相界面的不穩(wěn)定性，分散相破裂成為液滴，使液滴脫離分散相的時間增加，從而降低了液滴的生成頻率。

1.4.3 連續(xù)相粘度對液滴生成的影響

保持其他物性參數(shù)不變，分析連續(xù)相粘度的變化對液滴生成的影響，連續(xù)相粘度分別為0.001、0.002、0.003、0.004、0.005、0.025、0.045、0.065 Pa·s。隨著連續(xù)相粘度的變化，毛細(xì)數(shù)的變化范圍為0.000 7～0.043，不同連續(xù)相粘度下液滴的體積變化如圖6所示，連續(xù)相粘度對液滴長度和周期的影響如圖7所示。

圖6 不同連續(xù)相粘度下分散相的體積分?jǐn)?shù)分布云圖Fig.6 Contours of droplet volume fraction at various viscosities of continuous phase

圖7 不同連續(xù)相粘度下液滴的長度與周期分布Fig.7 Distributions of droplet length and periods at various viscosities of continuous phase

從圖6和圖7中可以得出，當(dāng)連續(xù)相粘度從0.001 Pa·s增大到0.045 Pa·s時，毛細(xì)數(shù)Ca的變化范圍為(0.000 7, 0.03)，液滴的長度沒有明顯的變化。在毛細(xì)數(shù)較低的情況下，生成液滴的直徑遠(yuǎn)大于通道寬度，液滴為彈狀液滴，阻斷了連續(xù)相流體，因此連續(xù)相剪切力對液滴生成的作用減弱，分散相兩側(cè)的壓力差是液滴破裂生成的主要作用力，連續(xù)相粘度的變化對液滴的生成和液滴的長度影響不大。但是當(dāng)毛細(xì)數(shù)過大時，即連續(xù)相粘度增加到0.065 Pa·s，Ca=0.043時，毛細(xì)數(shù)增大導(dǎo)致粘性剪切力過大，分散相頭部還未長大，就受到連續(xù)相剪切力的作用，兩相直接形成并流，不能形成液滴；在液滴的體積沒有明顯的變化前提下，隨著連續(xù)相粘度的增加，液滴在距離T型接口處較遠(yuǎn)的距離才能脫離分散相形成液滴，液滴脫離分散相的時間增加，從而降低了液滴的生成頻率。

1.4.4 液滴的內(nèi)循環(huán)

當(dāng)液滴在微通道中運動時，由于通道壁面反方向剪切力的作用，導(dǎo)致液滴內(nèi)部沿軸向產(chǎn)生徑向的速度梯度即靠近壁面的流速較慢，通道中心的流速較快。由于分散相與連續(xù)相互不相溶，液滴內(nèi)部流速較快的流質(zhì)不能滲入兩相界面，因此其沿著壁面運動，從而在液滴內(nèi)部形成對稱的環(huán)狀渦流，如圖8所示，為了方便討論，將液滴運動方向定義為前方，與之相對應(yīng)的定義為后方，液滴內(nèi)部的循環(huán)渦流分為上、下2部分。

與分散相液滴相鄰的連續(xù)相同時也受到分散相液滴的阻礙作用，產(chǎn)生徑向的速度梯度，被液滴隔斷的連續(xù)相液柱內(nèi)也形成對稱的環(huán)狀渦流。連續(xù)相液柱內(nèi)的渦流與相鄰液滴內(nèi)部的渦流方向相反，因此在液滴的前后2個位置產(chǎn)生2組方向相反的對稱小漩渦，如圖8a中虛線所示。

圖8 液滴內(nèi)速度場分布Fig.8 Vector distributions of relative velocity field inside droplets

若液滴內(nèi)混合組分A和組分B最初分布在液滴前后位置即呈徑向分布，如圖9a所示，由漩渦形成的液滴循環(huán)流能夠有效加速混合；若液滴內(nèi)混合組分最初分布在液滴上下位置，即呈橫向分布，如圖9b所示，混合組分的分布與液滴內(nèi)循環(huán)流的分布呈重合狀態(tài)，因此內(nèi)循環(huán)的對流混合作用并不能有效促進(jìn)液滴內(nèi)的混合過程，液滴內(nèi)組分只能通過擴(kuò)散作用進(jìn)行傳質(zhì)，混合效率不高。基于T型微通道內(nèi)液滴生成時的旋轉(zhuǎn)擾動作用決定了液滴內(nèi)物質(zhì)的初始分布形態(tài)，是影響液滴內(nèi)部混合的關(guān)鍵因素。

圖9 液滴內(nèi)混合組分分布示意圖Fig.9 Distribution sketches of mixed components in droplet

1.4.5 連續(xù)相流速對液滴內(nèi)部混合的影響

連續(xù)相流速即入口1的流速分別為0.005、0.01、0.02、0.03、0.04 m/s，分散相流速即入口2和入口3的流速保持固定不變，為0.01 m/s。

圖10 不同連續(xù)相流速下液滴內(nèi)混合組分濃度分布云圖Fig.10 Contours of mixed components concentration in droplet at various continuous phase velocities

隨著連續(xù)相流速的變化，液滴內(nèi)部的混合過程如圖10所示。當(dāng)分散相不斷由入口2和入口3流入主通道時，連續(xù)相流體會在兩相流體界面上產(chǎn)生粘性剪切力。由于粘性剪切力和流體再取向的共同作用，在分散相內(nèi)部形成渦流，渦流的產(chǎn)生使入口3中的混合組分分布于液滴的前端，這種現(xiàn)象稱之為旋轉(zhuǎn)擾動作用。旋轉(zhuǎn)作用使液滴內(nèi)部兩相界面發(fā)生旋轉(zhuǎn)，使混合組分呈徑向分布，分布到液滴的前后位置。因此，當(dāng)液滴從分散相中脫離后，液滴內(nèi)部的循環(huán)流能夠促進(jìn)液滴快速混合。當(dāng)分散相接觸到通道壁時，連續(xù)相的流動路徑被完全阻斷，旋轉(zhuǎn)擾動作用隨即停止。

從圖10中可以得出，隨著連續(xù)相流速的增加，液滴內(nèi)部的旋轉(zhuǎn)擾動作用增強(qiáng)。當(dāng)連續(xù)相流速較大時，旋轉(zhuǎn)擾動作用使分散相內(nèi)兩混合組分界面向入口3的方向變形，兩相界面發(fā)生旋轉(zhuǎn)，當(dāng)液滴從分散相中脫離后，入口3中的混合組分主要分布到液滴的前后位置。混合組分位于液滴內(nèi)循環(huán)流的流場分布上，因此能夠加速混合；當(dāng)連續(xù)相流速小于0.02 m/s時，旋轉(zhuǎn)擾動作用減弱，T型入口處分散相內(nèi)兩混合組分的界面在垂直中心軸處，沒有彎曲變形。當(dāng)液滴從分散相中脫離后，入口3中溶液的大部分分布在液滴的下部，混合組分位于液滴的上下部位，與液滴內(nèi)循環(huán)流場的分布重合，因此內(nèi)循環(huán)流不起作用，僅依靠擴(kuò)散作用進(jìn)行混合，混合過程緩慢。

液滴內(nèi)混合指數(shù)隨停留時間的變化如圖11所示，停留時間的起點定義為液滴從分散相脫離的時刻，終點為液滴到達(dá)通道出口的時刻。液滴生成時初始時刻的混合強(qiáng)度取決于旋轉(zhuǎn)作用的強(qiáng)弱。在初始時刻t=0，即液滴剛從分散相脫離時，旋轉(zhuǎn)作用隨著連續(xù)相流速的增加而增強(qiáng)，導(dǎo)致液滴內(nèi)部混合指數(shù)不斷增加。不同連續(xù)相流速下混合效率曲線體現(xiàn)了液滴內(nèi)混合過程中的2種流型，分別由對流和擴(kuò)散作用控制。當(dāng)Vo為0.02～0.40 m/s時，液滴內(nèi)部初始混合過程由對流作用控制，在較強(qiáng)的旋轉(zhuǎn)作用和循環(huán)流的共同作用下，混合指數(shù)隨著停留時間增長的幅度較大。兩混合組分位于液滴的前后部位，在通道中達(dá)到均勻后，混合過程由擴(kuò)散作用控制，混合指數(shù)隨停留時間增長的幅度較小；當(dāng)連續(xù)相流速小于0.02 m/s時，由于旋轉(zhuǎn)作用較弱，整個混合過程都由擴(kuò)散作用控制，混合效率較低。因此可以得出，連續(xù)相流速是影響液滴內(nèi)混合效率的關(guān)鍵因素。當(dāng)液滴到達(dá)通道出口時，Vo=0.04 m/s時的混合指數(shù)為0.85，約為Vo=0.005 m/s時混合指數(shù)的2倍。

圖11 不同連續(xù)相流速下液滴內(nèi)混合指數(shù)隨停留時間的變化Fig.11 Changing of mixing index inside droplets with residence time at various continuous phase velocities

連續(xù)相流速是決定液滴尺寸的關(guān)鍵因素，因此也決定了液滴內(nèi)部由旋轉(zhuǎn)作用控制液體分布的流量。連續(xù)相流速較低時，由于分散相液柱較長，液滴內(nèi)部的旋轉(zhuǎn)作用不足以使液滴內(nèi)的混合組分充分混合，經(jīng)過T型入口后混合組分依舊保持原有的分層流動狀態(tài)，故混合效果較差。隨著連續(xù)相流速增大，分散相液滴尺寸減小，旋轉(zhuǎn)作用能夠在整個液滴范圍內(nèi)起到作用，故其混合程度得到大幅提升。由于長液滴需要被重新分布的流體流量大于短液滴，因此較長的液滴需要較強(qiáng)的旋轉(zhuǎn)作用加強(qiáng)混合。

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 T型通道微流控芯片加工工藝流程

采用軟光刻法制造微流控芯片，以載玻片作為基底、SU-8干膜作為光刻膠，在PDMS蓋片表面加工出微米級通道，并與載玻片進(jìn)行鍵合得到T型微通道微流控芯片，芯片主要加工流程如圖12所示。

圖12 軟光刻法制作微流控芯片工藝流程Fig.12 Flow chart of microfluidic chip fabrication by soft lithography

2.2 實驗裝置及流程

在理論計算與數(shù)值仿真的基礎(chǔ)上，對T型微通道內(nèi)液-液兩相流的流動與混合過程進(jìn)行了實驗研究，以驗證其流動與混合特性。實驗裝置主要包括顯微鏡成像系統(tǒng)和液流驅(qū)動系統(tǒng)2部分，其原理示意圖如圖13所示。實驗中，使用雙通道微量注射泵(保定蘭格，LSP01-1A型)將分散相溶液注入入口2和入口3中。使用單通道微量注射泵(保定蘭格，LSP01-1A型)將連續(xù)相溶液(二甲基硅油溶液)注入水平入口中。微通道中液滴內(nèi)流體的混合過程通過顯微鏡和高速攝像儀(日本尼康，TI-DH型)進(jìn)行觀測成像。注射器和微通道之間使用外徑1.2 mm的四氟管連接。將微流控芯片水平放置并固定在顯微鏡載物臺上，通過顯微鏡觀察實驗現(xiàn)象，利用CCD 攝像機(jī)將實驗現(xiàn)象實時顯示在計算機(jī)上。

圖13 實驗裝置原理示意圖Fig.13 Schematic diagram of experimental apparatus principle

實驗步驟：首先組裝連接微量注射泵、注射器和微流控芯片。之后啟動微注射泵，設(shè)定連續(xù)相和分散相入口流量，實驗中利用微量注射泵調(diào)節(jié)兩相入口流率，控制兩相流速，在設(shè)定雷諾數(shù)下，觀察液滴的生成與混合情況，待微通道中流體流動穩(wěn)定后，利用CCD攝像儀采集實驗圖像，以便后期進(jìn)行圖像處理，獲得實驗數(shù)據(jù)。

2.3 微液滴生成實驗分析

2.3.1 單個液滴生成過程

圖14所示為當(dāng)連續(xù)相流率為1.2 μL/min，分散相流率為0.2 μL/min時液滴的生成過程。液滴的生成過程與四步法模型描述一致，分為：分散相通入主通道、液滴頭部逐漸形成、液滴體積不斷增大達(dá)到臨界狀態(tài)和液滴頸部斷裂4個階段，與仿真分析結(jié)果吻合較好。

圖14 T型通道中液滴的生成過程Fig.14 Droplet formation process inside microfluidic T-junction

2.3.2 連續(xù)相流速對液滴生成尺寸的影響

圖15所示為分散相流率Qd=0.1 μL/min時，增大連續(xù)相流率時，液滴尺寸變化的實驗圖像。同時分散相流率Qd分別取值0.1、0.2 μL/min保持不變時，連續(xù)相流率對液滴尺寸的影響如圖16所示。

圖15 不同連續(xù)相流率下液滴生成實驗圖像Fig.15 Experimental images of droplet formation at various continuous phase flow rates

圖16 連續(xù)相流率對液滴尺寸的影響Fig.16 Influence of various continuous phase flow rates on droplet length

當(dāng)連續(xù)相流率增加時，生成液滴的體積變小。同時，在相同的流率比條件下，微液滴尺寸隨著分散相流率的增加而增大。連續(xù)相流速對液滴體積的影響規(guī)律與仿真分析的結(jié)論具有較好的一致性。

2.3.3 液滴內(nèi)循環(huán)實驗分析

在生成均一穩(wěn)定的液滴之后，進(jìn)行了液滴包裹酵母菌細(xì)胞的實驗研究。實驗中在分散相右側(cè)入口中加入 0.1 g/mL的酵母菌細(xì)胞，左側(cè)入口加入水和甘油混合溶液，兩相流率比為1∶3，連續(xù)相流率為0.9 μL/min。由于酵母菌細(xì)胞的體積遠(yuǎn)小于液滴體積，通過觀察液滴中酵母菌細(xì)胞的運動軌跡，對液滴中分散相流體的流動方式進(jìn)行示蹤定性分析。液滴中酵母菌的運動軌跡如圖17所示，即在液滴向前運動的過程中，內(nèi)部流體形成了內(nèi)循環(huán)流，此實驗現(xiàn)象與仿真分析中液滴內(nèi)循環(huán)流的理論一致，驗證了仿真分析的正確性。

圖17 液滴內(nèi)循環(huán)軌跡示意圖Fig.17 Schematic diagram of internal circulation in droplets

2.4 微液滴內(nèi)混合實驗分析

由于實驗中無法直接測定液滴內(nèi)的濃度，利用像素強(qiáng)度偏差方法對實驗過程中所拍攝的圖像進(jìn)行灰度處理。液滴內(nèi)的混合指數(shù)計算公式為

(6)

當(dāng)Mi=1時，表示兩流體完全混合，Mi=0時，表示兩流體未混合。

在分散相入口2中加入水和甘油溶液，呈無色，在入口3中加入水、甘油和紅色墨水的混合溶液，進(jìn)行染色處理，入口3中的分散相溶液呈紅色，通過顯微鏡觀察液滴內(nèi)部2種液體的動態(tài)混合過程。分散相流率為0.1 μL/min保持不變，連續(xù)相流率由0.05 μL/min增至0.4 μL/min時，得出液滴內(nèi)的混合指數(shù)隨停留時間的變化規(guī)律，并與仿真分析數(shù)據(jù)進(jìn)行對比，如圖18所示。

從圖18中的實驗數(shù)據(jù)分析可以得出：混合效率曲線呈上升趨勢，表明液滴在T型通道入口處形成和發(fā)展的過程中，旋轉(zhuǎn)擾動作用使液滴內(nèi)部兩相界面發(fā)生旋轉(zhuǎn)，內(nèi)循環(huán)流能夠有效加強(qiáng)液滴內(nèi)部的混合。隨著連續(xù)相流速增大，分散相液滴尺寸減小，液滴內(nèi)混合程度得到大幅提升，當(dāng)Vo=0.04 μL/min，液滴內(nèi)的混合指數(shù)達(dá)到0.82，是Vo=0.005 μL/min時混合指數(shù)的2倍。同時可以得出，實驗數(shù)據(jù)與仿真結(jié)果吻合較好，進(jìn)一步驗證了理論分析的有效性。

3 結(jié)束語

通過數(shù)值分析與實驗研究相結(jié)合，對T型微通道中液滴內(nèi)的動態(tài)混合過程進(jìn)行了分析，得出液滴生成時所受到的旋轉(zhuǎn)擾動作用是影響混合性能的關(guān)鍵因素。當(dāng)液滴剛從分散相脫離時，由于連續(xù)相剪切力和T型接口處流體再取向的共同作用，在分散相內(nèi)部形成渦流，產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)擾動作用。旋轉(zhuǎn)擾動作用使液滴內(nèi)兩相界面發(fā)生旋轉(zhuǎn)，使混合組分呈徑向分布，從而在液滴內(nèi)循環(huán)流的作用下加強(qiáng)混合。連續(xù)相流速是影響旋轉(zhuǎn)擾動作用的主要因素，若連續(xù)相流速較小，液滴較長，旋轉(zhuǎn)擾動作用不足以使液滴內(nèi)的混合組分充分混合，經(jīng)過T型入口后混合組分依舊保持原有的分層流動狀態(tài)，混合效果較差；若連續(xù)相流速較大，液滴尺寸減小，旋轉(zhuǎn)作用能夠在整個液滴范圍內(nèi)起到作用，混合程度得到大幅提升。隨著連續(xù)相流速增大，分散相液滴尺寸減小，Vo=0.04 μL/min時的混合效率是Vo=0.005 μL/min時混合效率的2倍。

圖18 液滴內(nèi)混合指數(shù)隨停留時間變化的仿真與實驗結(jié)果Fig.18 Mixing index versus residence time of simulation and experimental results

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Hydrodynamics and Mixing Process Analysis of Liquid-Liquid Two-phase Flow in Microfluidic T-junction

YANG Li1ZHANG Hui2WANG Yuanyuan1CHENG Jingmeng1LI Shanshan1

(1.SchoolofMechanicalEngineering,HebeiUniversityofTechnology,Tianjin300130,China2.GraduateSchool,HebeiUniversityofTechnology,Tianjin300130,China)

In order to reveal the characteristics of droplet mixing in a microfludic T-junction, the dynamic mixing process in droplet was studied by numerical simulations and experiments. The microfluidic chip was manufactured by soft lithography based on polydimethylsiloxane (PDMS), and the experiment phenomena of droplet formation and mixing process were analyzed with microscope system. The research results showed that the mixing efficiency was significantly influenced by the twirling effect which controlled the initial distributions of mixture during the droplet formation stage. While the droplet was separated from the dispersed phase in the junction region, the combined effect of viscous shear exerted by the continuous phase and the re-orientation of flow induced a vortex in the dispersed phase. As the two-phase interface in the droplet was rotated by the twirling effect, the mixed solutions were distributed to the front and back parts of the droplets. Therefore, the internal recirculation flow can bring in convection mechanism thus improving mixing. The twirling effect was noticeably influenced by the velocity of continuous phase. When the velocity of the continuous phase was slow, the twirling effect cannot distribute effectively for long droplets because of the large amount of fluid contained in the droplets. In contrast, the twirling effect appeared to be very effective for short droplets as the amount of fluid was small. When the flow velocity of the continuous phase was 0.04 μL/min, the mixing index was 0.82, which was two times higher than that of the mixing index when the flow velocity of the continuous phase was 0.005 μL/min. This study provided the insight of droplet formation and mixing performance inside the droplet in droplet-based microfluidics and it should be helpful for microdevice design and optimization.

microchannels; two-phase flow; mixing; twirling effect

10.6041/j.issn.1000-1298.2017.01.052

2016-06-14

2016-10-26

國家自然科學(xué)基金青年基金項目(51505123)和河北省高等學(xué)校自然科學(xué)青年基金項目(QN2016101)

楊麗(1983—)，女，講師，博士，主要從事微納制造及微流控技術(shù)研究，E-mail： yangli5781@126.com

李姍姍(1983—)，女，講師，博士，主要從事微流控技術(shù)及微型傳感器研究，E-mail： lssharbin@gmail.com

TQ027.1

A

1000-1298(2017)01-0397-09