湖南獼猴桃園土壤重金屬含量分析及污染評價

楊玉，童雄才，王仁才，湯佳樂，尹春峰，徐海，程小梅*

（1. 湖南省農科院園藝研究所，湖南 長沙 410125；2. 國家農業部華中地區果樹科學觀測站，湖南 長沙 410125；3. 長沙時鮮水果工程技術研究中心，湖南 長沙410125；4. 湖南省農業科學院，湖南 長沙 410125；5. 湖南農業大學園藝園林學院，湖南 長沙 410128）

土壤重金屬污染已經成為全球關注的環境問題之一。果園土壤重金屬含量是影響果品安全的重要因素[1]，因而也成為無公害食品和綠色食品產地環境檢測的一項重要指標。湖南因為“毒大米”事件，果園土壤重金屬的含量水平也備受關注。湖南是全國獼猴桃三大主產區之一，2015年全省種植面積13.48×103hm2，產量 7.38×104t，已成為主產區果農增收的重要來源。進行果園土壤重金屬含量分析及污染評價，可為建立綠色獼猴桃基地提供參考，對促進湖南獼猴桃生產持續健康發展具有重要意義。

土壤重金屬污染機理和修復是當前國內研究的熱點[2]。特別是對農田、江湖岸土壤重金屬污染研究較多，如謝小進等[3]對上海的農田、付華等[4]對北京南部地區、邱海源[5]對福建省農業保護區的農用土壤重金屬分布進行了研究與評價；湖南開展了對湘江沿岸[6]、洞庭湖濕地[7]、礦區周邊[8]及株洲[9]、湘潭地區[10]的土壤污染研究。結果表明一些農田重金屬存在不同程度的累積現象，其中Cd等幾種重金屬超標。針對果園土壤環境質量開展的土壤重金屬污染和評價研究較少，主要集中在北方地區，如陜西[11-12]、長武[13-14]、洛川[15]、長順[16]、渭北旱塬[17]、天水[18]等地蘋果園達到了無公害食品生產環境標準，部分果園As超標，未達到綠色食品產地土壤環境質量標準。姜晶等[19]研究長春、莊河、威海3個地區的越橘果園土壤，Cd輕度污染。南方果園方面，沈秋光[20]對上海郊區果園，湯民等[21]對重慶金果園，韓鵬等[22]對四川漢源的梨園，李金強等[23]對貴州清水江沿岸、賀靈等[24]對贛南柑橘園土壤中的重金屬含量水平進行分析評價后發現，果園土壤環境質量整體尚好，部分果園As、Cd、Cr、Cu、Pb有超標的現象。在獼猴桃果園方面，李曉彤等[25]研究了陜西眉縣和周至縣共10個獼猴桃果園Cr、Cu、As、Cd、Hg與Pb含量，張翼飛等[26]對陜西省周至縣20個獼猴桃生產基地土壤中As、Pb、Hg、Cd和Cu的累積狀況進行了研究，發現陜西省獼猴桃生產基地個別點有As和Hg超標的現象。國外關于果園土壤重金屬污染研究報道很少，主要側重于果園土壤可持續發展研究，很多發達國家已將重金屬元素監測納入果園營養管理[27]。

本研究分別按土壤環境質量二級標準、綠色食品產地環境土壤標準，針對土壤的嚴格控制指標Pb、Cd、As、Cr和Hg，對湖南獼猴桃主產區54個果園的5種重金屬含量分上層土（0-20 cm）和下層土（20-40 cm）開展研究，應用單因子污染指數和綜合污染指數法，探討湖南獼猴桃果園污染情況及潛在風險，研究土壤重金屬之間的相關性，分析果園土壤重金屬污染的影響因子，為湖南省果園土壤環境質量評估和獼猴桃創無公害和綠色食品園區提供數據支撐和科學依據。

1 研究區概況

湖南位于長江以南，五嶺以北，地處北緯24°39′-30°09′，東經 109°43-114°15′之間，屬亞熱帶季風濕潤氣候區，年日照時數為1 300-1 800 h，年平均溫度在15-18 ℃之間，年平均降水量在1 200-1 700 mm之間，土壤類型以紅壤、黃壤、黃棕壤為主，適宜獼猴桃的生長。湖南獼猴桃主產區主要集中在永順、吉首、鳳凰、花垣、保靖、龍山、瀏陽、隆回、綏寧、桂陽、雙牌、溆浦、通道、新化等14個縣（市），種植面積集中度為89.26%[28]，本次樣品采集在獼猴桃以主產區為主的21個縣（市）集中連片種植的54個果園（見圖1）。

2 材料與方法

2.1 樣品采集與分析

按照“等量”和“多點混合”的原則，采取隨機分塊5點對角線法取樣。用“S”形法取土，每個果園取8-10個點，按上層土、下層土分開，充分混勻后，按4分法，每份樣品留取1 kg，裝入標記序號的塑封袋中，帶回實驗室經自然風干，木棒壓磨，去掉礫石、植物殘體和其他雜物，過孔徑0.147 mm尼龍篩，混合均勻，裝袋備測。果樣在樹冠按上、中、下、左、右不同部位進行采摘，每個園不少于40個。采用原子熒光法分析Hg和As，石墨爐原子吸收分光光度法分析Cr、Cd和Pb，土壤pH采用Orion酸度計測定[11]。

2.2 數據處理與統計分析

采用DPS 9.5和Excel 2007軟件進行數據處理與統計分析。參考《中華人民共和國土壤環境質量標準》（GB 15618）[29]和綠色食品產地環境質量標準（NYT 391）中對重金屬含量的規定標準值（見表1），對研究區獼猴桃果園土壤重金屬含量進行分析。運用單因子污染指數法和內梅羅綜合污染指數法分析后，根據污染等級分級標準[7]（表2），對土壤重金屬污染風險進行評價。

單因子指數法的計算公式[7]：

式中：Pi為單項污染指數，Ci為監測點重金屬污染物的實測值，Si為重金屬污染物的評價標準值。

內梅羅綜合污染指數法計算式為[7]：

圖1 54個獼猴桃果園的采樣點分布Fig. 1 Information of 54 kiwifruit orchards in Hunan

表1 國標土壤重金屬含量規定標準值Table 1 Environmental quality standard for soils GradeⅡand production area of green food

式中：P為土壤綜合污染指數，Pimax為樣品i單項污染指數的最大值；Piave為樣品i單項污染指數的平均值。

表2 基于污染指數的土壤重金屬污染等級分級標準Table 2 Standards for soil quality grading based on the aggregate pollution index

3 結果與分析

3.1 湖南省獼猴桃園土壤重金屬含量狀況

根據湖南省54個獼猴桃果園上、下層土壤中pH值及Pb、Cd、Hg、As、Cr含量測定結果，上層土壤（0-20 cm）5種重金屬含量均值都高于下層土壤（20-40 cm）（見表3）。這與付華等[4]研究北京南部地區農業土壤Cd、Cu、Pb、Zn主要富集在0-20 cm土層中，劉云霞等[13]發現長武縣蘋果園土壤As在表層土呈現逐年累積的現象是一致的。李麗霞等[30]研究黃土高原溝壑區6-36 a蘋果園土壤重金屬累積狀況后指出高投入種植管理模式，能夠影響重金屬在土壤中的遷移與富集，使土壤重金屬含量發生明顯變化，這些都說明人類的耕作行為對土壤重金屬含量影響較大。上、下層土壤Cd標準差為0.23 mg/kg、0.22 mg/kg，接近和超過平均值0.27 mg/kg、0.21 mg/kg，與平均值相加超過了土壤環境質量二級標準的標準限度66.7%、43.3%；Hg的標準差為0.15 mg/kg、0.16 mg/kg，接近平均值 0.21 mg/kg、0.20 mg/kg，與平均值相加達到0.36 mg/kg，超過0.30 mg/kg標準限度，Cd和Hg的污染風險較大。

表3 湖南獼猴桃園上、下層土壤重金屬元素含量情況Table 3 The conditions of heavy metal contents in top and lower soil in kiwifruit orchards of Hunan Province

3.2 土壤單項污染指數分析評價

以土壤環境質量二級標準即無公害農產品產地環境要求標準進行單項污染指數法分析(圖2)，只有Pb和Cr所有果園土壤指數小于1，達到無公害農產品產地環境要求，其他重金屬元素都有不同程度的污染。Cd達到污染等級的占33.3%，其中有27.8%的果園達到輕度污染等級，5.5%的果園受到中度、重度污染。Hg有10個果園達到輕度以上污染，占18.5%，其中中度污染果園占1.9%；As有9.3%的果園達到輕度污染。土壤各重金屬元素污染程度依次為 Cd〉Hg〉As〉Cr〉Pb。

圖2 獼猴桃果園土壤單項污染指數分析圖Fig. 2 Evaluation of single factor pollution index of kiwifruit orchard soils

以綠色食品土壤標準(表1)進行單項污染指數法分析 (圖3)，Pb、Cd、Hg、As、Cr指數小于 1的分別占到68.5%、66.7%、72.2%、74.0%、96.3%，Cd〉Pb〉Hg〉As〉Cr。Pb、Cd、Hg、As、Cr都 有 不同程度的重度和輕度污染，其中Pb有24.1%的果園達到輕度污染等級，7.4%的果園受到中度、重度污染；Cd的污染程度與土壤環境質量二級標準相同；Hg、As分別有18.5%、24.1%的果園達到輕度污染，中度污染果園占9.3%、1.9%；Cr有3.7%的果園達到輕度污染。按地區分析（圖4），郴州地區由于是湖南重要的礦產區，5種重金屬都有不同程度超標，特別是Pb、Cd超標率達100%。湘西果園Pb、Cd、Hg、As超標分別達30.8%、26.9%、30.8%、30.8%，主要集中在花垣、永順、保靖縣。長沙地區主要是Pb、Cd超標，分別占27.3%、36.3%。

圖3 獼猴桃園土壤單項污染指數分析圖Fig. 3 Evaluation of single factor pollution index of kiwifruit orchard soils

3.3 內梅羅綜合污染指數評價

以土壤環境質量二級標準分析綜合污染指數（圖5），研究的54個獼猴桃果園取樣點中有68.5%的果園綜合污染指數小于1，達到無公害果園標準。26個土壤樣為安全等級，污染水平為清潔，占檢測果園總數的48.1%；20.4%的果園達到警戒線，27.8%的果園達到輕度污染水平，中度、重度污染的果園均占1.9%。以綠色食品土壤標準進行綜合污染指數分析（圖5），有53.7%的果園綜合污染指數小于1，達到綠色食品果園標準。有37.0%的果園輕度超標，9.3%的果園中度和重度超標。雖然獼猴桃園大多分布在湘西地區且種植在山上，在人們的思想中認為是創綠色食品的最佳環境，但是也有34.6%的果園不同程度超標（圖6）。

3.4 湖南省獼猴桃果園土重金屬之間相關性分析

圖4 獼猴桃園土壤單項污染指數按地區分析圖Fig. 4 Evaluation of single factor pollution index of different region kiwifruit orchard soils

圖5 獼猴桃果園土壤質量綜合污染指數分析圖Fig. 5 Evaluation of integrated pollution index of kiwifruit orchard soils

圖6 獼猴桃園土壤綜合污染指數按地區分析圖Fig. 6 Evaluation of integrated pollution index of different region kiwifruit orchard soils

表4 獼猴桃果園土壤中重金屬之間的相關性分析Table 4 Correlation analyses of heavy metals in kiwifruit orchard soil

由表4可知，在同層土壤中，重金屬元素之間呈正相關。其中，Pb與Hg顯著相關，Pb與Cd、As、Cr，Hg與As，As與Cr呈極顯著正相關，表明它們之間同源性很高。相關研究也從不同側面說明了這個問題，謝小進等[3]認為Cd、Hg和Pb為一類，來源主要受各種人為活動影響；邱海源[5]發現As和較多元素呈現較高的相關性，環境因素對它們的影響是一致的。

3.5 湖南省獼猴桃園土壤重金屬含量對果實的影響分析

由表5可知，果實中Pb、Cd、As、Cr、Hg含量最大值均未超過國家食品安全標準（GB 2762）的限值 0.2 mg/kg、0.05 mg/kg、0.5 mg/kg、0.5 mg/kg、0.01 mg/kg。在 54個點土壤中 Pb、Cd、As、Cr、Hg含量最大值，對應種植的美味獼猴桃和中華獼猴桃果品分別為0.023 mg/kg、0.014 mg/kg、0.028 mg/kg、0.096 mg/kg和0.003 mg/kg，也未超過食品安全國家標準。在污染地區種植獼猴桃果樹可作為農業結構調整的一種嘗試。

表5 土壤與果實重金屬元素含量情況（mg/kg）Table 5 Contents of heavy metals in soil and fruit (mg/kg)

4 討論

4.1 湖南省獼猴桃園土壤重金屬主要影響因子分析

除了土壤母質外，人為因素也對土壤重金屬含量產生重要影響。謝小進等[3]在對上海寶山區216個農用表層土壤來源進行系統分析后認為，Zn、Cd、Hg、Pb、Cr和Cu來源主要受各種人為活動影響，Cd、Zn、Cr、Cu、Hg來源以點源為主，來源較為集中，Pb來源相對較為分散。人為影響可以概括為以下幾方面。

1）化肥、農藥的施用以及污水灌溉等。王濟和王世杰[31]發現磷肥的生產原料磷礦中，含有毒物質如砷、鎘、鉻、汞等，如美國西部磷礦石鎘高達60-340 mg/kg，磷肥的平均汞含量為0.25 mg/kg，這些重金屬均會隨磷肥一起施入到土壤中，長期積累混雜有重金屬的磷肥及以城市垃圾、污泥為原料的肥料就會導致土壤含量超標。任順榮等[32]研究長期定位施肥對土壤重金屬含量的影響，發現施磷肥處理Cd含量高于其他處理，土壤Cr、Hg的含量各施肥處理都顯示累積的趨勢，As含量除單施氮肥處理表現為減少，其他處理都呈現增加的趨勢。但是王騰飛等[33]的長期施肥試驗得出長期施用化肥和稻草還田未見明顯的重金屬積累，但施用豬糞處理的土壤中Cd有顯著積累的結論，具體情況有待進一步試驗驗證。劉云霞等[14]認為Pb濃度與含Pb殺蟲劑以及磷肥施用有關。喬曉芳等[34]做了施藥次數試驗，發現每年施8次藥梨園土壤中Cd含量超標，施3次藥既能夠有效控制梨園害蟲，且Cd也不超標。王濟和王世杰[31]發現砷酸鈣、砷酸鉛、亞砷酸鈉等含As農藥會使土壤As增加。李麗霞等[30]也認為土壤Hg、As的主要輸入途徑是農藥的施用。

2）工業生產和各種礦的開采、冶煉。王濟和王世杰[31]指出Cd是鉛-鋅礦、銅-鉛-鋅礦的伴生元素，各種鉛鋅礦的開采、冶煉等過程所排放的廢水廢氣中均含有Cd、Pb。礦山開采及礦石冶煉也是As的主要污染原因之一。

3）大氣沉降。王濟和王世杰[31]的研究表明，土壤Hg含量與大氣Hg濃度的相關系數為0.741，顯著相關，大氣Hg含量對土壤Hg污染的貢獻較大。李麗霞等[30]認為土壤Pb含量的增加并非來源于肥料，而是來源于大氣沉降物或大氣環境。

4.2 湖南省獼猴桃園土壤重金屬污染風險分析

上、下層土壤樣本中都存在Cd、Hg標準差數值較大，說明Cd、Hg的污染風險大。楊夢昕等[6]對湘江長沙段沿岸，劉娜等[7]對東洞庭湖濕地，雷鳴等[8]對衡陽、株洲、婁底、郴州采礦區和冶煉區周圍的水稻土，劉揚林和蔣新元[9]對株洲市白馬鄉稻田、菜土進行研究后，都發現Cd潛在風險參數最高，息朝莊等[10]對湘潭市不同土地利用類型及不同土壤類型土壤重金屬研究后發現Cd、Hg 2種重金屬屬于重污染。單因子指數法（按土壤二級標準）的評價重金屬元素污染程 度 依 次為 Cd〉Hg〉As〉Cr〉Pb， 張 翼飛等[26]研究陜西周至縣的獼猴桃園土壤重金屬污染，依次為 Hg〉As〉Cd〉Cu〉Pb， 獼 猴 桃 園土壤重金屬Cd、Hg污染都排在前面，另外，邱海源[5]對廈門市翔安區土壤中重金屬相關性進行研究得出八種重金屬潛在生態危害程度（危害指數）順序為Cd〉Hg〉As〉Pb〉Cu〉Ni〉Cr〉Zn， 說 明 土 壤 重 金 屬Cd、Hg污染需引起重視。

如果要創綠色食品，則需還關注Pb的污染，按綠色食品土壤標準衡量，湖南獼猴桃園Pb含量有31.5%不達標，并且有7.4%的園區土壤屬中度和重度超標，賀靈等[24]研究贛南臍橙種植區也發現以綠色食品產地環境質量標準要求，臍橙果園土壤重金屬以Pb污染范圍大，強度高。

在54個點土壤中Pb、Cd、As、Cr、Hg含量最大值，對應的獼猴桃果品重金屬含量都未超過食品安全國家標準。

4.3 土壤酸化對獼猴桃園重金屬污染的影響分析

《中國土壤》將我國土壤酸堿度分為五級：強酸性（pH≤5）、酸性（pH5.0-6.5）、中性（pH6.5-7.5）、堿性（pH7.5-8.5）、強堿性（pH8.5以上）。表3中54個點的pH值從3.74到7.54，平均值為5.09，強酸性土壤有34個，占62.96%。DB33/T226獼猴桃栽培技術規程中規定，獼猴桃適宜的土壤是pH值為5.5-7.0的微酸性土壤。采樣的54個獼猴桃果園中，具有適宜的土壤酸堿度獼猴桃園只有12個，占22.22%。有77.78%的果園土壤酸堿度不適宜獼猴桃正常生長。目前南方果園酸化嚴重，湯民等[21]檢測重慶市金果園土壤全部的pH〈5。土壤酸化會導致土壤中陽離子重金屬元素的活化能力提高，導致土壤污染加劇，加重獼猴桃病害的發生，造成獼猴桃出現缺素癥，抑制根系發育。因部分果園土壤重金屬總量超標，重金屬總量與有效態在一定條件下會進行轉化，趙晶等[35]發現氮磷鉀肥會使土壤pH值降低、顯著增加土壤有效Cd的含量。土壤酸化問題需引起高度重視。

5 結論

1）0-20 cm土層土壤重金屬含量均高于20-40 cm土層土壤，說明人為影響是導致土壤重金屬污染的重要原因。

2）按土壤環境質量二級標準，湖南省獼猴桃主產區果園土壤未有Pb、Cr污染，有弱度的Cd、Hg和As污染，且局部污染問題較為突出；有31.5%的土壤受到不同程度的污染，20.4%的土壤處于警戒線上，只有48.1%的土壤清潔。按照綠色食品產地環境質量標準評價，Pb、Cd、Hg、As、Cr指數小于1的分別占到68.5%、66.7%、72.2%、74.1%、96.3%；53.7%的果園綜合污染指數小于1，達到綠色食品果園標準，有37.0%的果園輕度超標，9.3%的果園中度和重度超標。

3）在表層土壤中，重金屬元素之間具有正相關關系，其中Pb與Hg顯著相關，Pb與Cd、As、Cr，Hg與As，As與Cr極顯著正相關，表明土壤重金屬污染具有較強的同源性。

4）獼猴桃在重金屬污染的土壤上種植，其果實對重金屬的吸收累積較少，果品均可達到國家食品安全標準，可作為重金屬輕度污染農田農業產業結構調整的備選品種。

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