離子交換膜的應用技術

耿道靜，李紅海

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離子交換膜的應用技術

耿道靜，李紅海

（青島科技大學 化工學院，山東 青島 266042）

離子交換膜具有分離效果好、能耗少和環保等特點，已經逐漸被應用于化工、海水脫鹽、廢水治理等領域。根據離子交換膜的分離機理不同，可將其在水處理中的應用分為電滲析、擴散滲析和Donnan滲析等三種，對三種分離方法的機理作了詳細介紹，并舉例說明了離子交換膜在水處理中的巨大潛力。

離子交換膜；電滲析；擴散滲析；Donnan滲析

離子交換膜是一種具有選擇透過性的分離膜，由最初采用熱壓法將功能基團以非化學鍵的形式與膜主體骨架相連制備的非均相離子交換膜，發展到功能基團以化學鍵的形式接入膜主體骨架上的均相離子交換膜，再從選擇透過性單一的離子交換膜發展到對某種離子具有特殊選擇透過性的離子交換膜[1]，離子交換膜的制備技術日趨成熟。離子交換膜技術具有分離效果好、能耗少、環保等特點[2]，已經成為一種高性能的膜分離技術之一，廣泛應用于化工、醫藥、環保等行業的水和廢水的處理、廢酸回收等[3]。

離子交換膜在應用于水處理時可根據處理對象與目的不同分為：電滲析、擴散滲析與道南（Donnan）滲析[4]。以下對電滲析、擴散滲析和Donnan滲析的離子透過性原理和實驗案例進行簡要闡述。

1 電滲析

1.1 電滲析技術原理

電滲析器主要有膜堆、電極板及夾緊裝置等幾個主要部分組成，其中膜堆是由離子交換膜和隔板按照一定的次序排列組成。組成膜堆中的陽離子交換膜只允許陽離子通過，陰離子交換膜只允許陰離子通過。

電滲析技術的工作原理是在直流電場作用下，使帶電離子透過離子交換膜發生定向遷移，實現對溶液的分離、濃縮和提純等過程[5]。具體工作原理如圖1所示（以NaCl為例）。將濃度相同的電解質溶液通入到各個隔室中，接通電源后，在電場的作用下電解質溶液中的陰、陽離子分別向陽極和陰極遷移。由于陽離子交換膜含有荷負電的固定基團，只允許Na+通過，Cl-無法通過；陰離子交換膜含有荷正電的固定基團，只允許Cl-通過，阻攔Na+的通過，因而在直流電場的作用下部分隔室中的電解質溶液被濃縮，另一部分隔室中的電解質溶液被淡化。根據圖中離子遷移方向可知，隔室1、3、5、7和9為濃水室；隔室2、4、6、8和10為淡水室。淡水室中的離子定向遷移到濃水室中，達到降低淡水室溶液礦化度的目的。

在電滲析脫鹽過程中不僅含有使淡水室脫鹽，濃水室濃縮的離子遷移過程，還同時伴隨著電解質的濃度擴散、水的電滲透與壓力滲透，以及水的分的分解等次要過程的發生，使電滲析的淡化或濃縮效果受到一定程度的影響，因此在電滲析器運行過程中要盡量消除或減弱這些次要過程的發生。

圖1 電滲析工作原理圖

A1極水出口; A2極水入口; B1濃水出料; B2濃水進料; C1淡水出料; C2淡水進料; A陰離子交換膜; C陽離子交換膜

1.2 電滲析的應用

電滲析技術源于20世紀初期，德國學者觀察到，當在裝有溶液的透析袋內外兩側分別放置電極時，有電解質從溶液中分離出來的這一現象。直到20世紀中期，Juda研制出具有高效選擇透過性離子交換膜，電滲析才得以進入實際應用階段。目前電滲析技術的發展可歸納為：通過正負極倒換以達到自動清洗離子交換膜目的的倒極電滲析（EDR）；由液態膜替代固態膜的液膜電滲析（EDLM）；根據離子交換法將水解離的H+和OH-填充到電滲析淡水室的離子交換樹脂中的填充床電滲析（EDI）；不含極室和極水的無極水電滲析等。目前，電滲析技術已成為常用的化工單元過程，在化工相關行業中占據重要的地位，廣泛應用于海水淡化、污水處理和工業生產等領域。

當電滲析用于海水淡化時，在整個脫鹽過程中所需要的費用一般與原水中鹽含量的0.6次冪成正比，當每升原水中的鹽含量在幾百到幾千毫克時是電滲析的最佳脫鹽范圍，當電滲析工作電流在35 mA/cm2左右和濃淡水室內的液體流速為5cm/s左右時海水可濃縮6倍。1998年4月濰坊渤海灣附近建立了一用于淡化苦咸水的電滲析工作站，將苦咸水的鹽含量由3 500 mg/L降低到500 mg/L，并且電滲析淡化1 m3米的苦咸水能耗僅需2.4 kW/h左右[6, 7]。到目前為止我國現有的電滲析淡化器有5 000多臺，淡水產量在1 000 m3/d以上的電滲析工作站有十多臺。

隨著電滲析技術的不斷發展，電滲析也被用于其它領域。氨基酸是生物體內構成蛋白質的基本單位，具有較高價值的生化產物，被廣泛應用在食品、醫藥和化工等領域[8]。由于氨基酸分子中含有-COOH(酸性官能團）和-NH2（堿性官能團），當氨基酸溶液的pH值比等電點高時，氨基酸荷負電，在電場的作用下通過陰離子交換膜；pH值比等電點低時，氨基酸荷正電，在電場的作用下通過陽離子交換膜?；谶@一特征可通過電滲析將氨基酸分離提純[9]。

范愛勇等[10]利用電滲析技術除去L-異亮氨酸和L-纈氨酸發酵液中的鹽，主要考察了兩種發酵液在不同的pH下到達脫鹽終點時的鹽回收率和電滲析器工作能耗，L-異亮氨酸發酵液在較優的酸堿條件下經異相膜和均相膜脫鹽處理后鹽的回收率和電滲析器工作的能耗，并確定了最佳脫鹽終點。實驗表明，使用異相陽離子膜處理L-異亮氨酸時，發酵液pH值在等電點時，溶液電導率達到2.0 mS/cm，工作效果最好，回收率可達到96%以上，能耗僅為8.63 kW·h/m3。實驗結果還表明，均相離子膜的分離性能優于異相離子膜，對L-異亮氨酸發酵液中的鹽回收率比異相離子膜高，但兩種膜的脫鹽終點都是電導率降低到2.0 mS/cm時，電滲析工作效率達到最佳。

Shen等[11]使用自制電滲析裝置對谷氨酸發酵液進行脫鹽，并根據Nernst-Planck方程模擬脫鹽率，發現當發酵液pH值在等電點時，對谷氨酸發酵液的脫鹽率可達到90%以上，且谷氨酰胺的回收率可達75%以上，電流效率達到80%左右。袁中偉等[12]使用回流多級連續電滲析探究等電點時氨基酸的分離，以絲氨酸和脯氨酸為例，探究了回流采用的級數、回流時的流量、工作電流等因素對氨基酸分離的影響，研究結果表明：當采用的級數由0級、2級和4級依次增加時，絲氨酸產品的純度逐漸升高。當采用4級回流處理絲氨酸時，它的純度可達97.1%。在脯氨酸產品濃度沒有大幅度變化的基礎上，可通過增加回流級數來提高絲氨酸的純度。實驗發現采用4級回流和電流為0.4A時絲氨酸和脯氨酸的回收濃度都能達到90%以上；回流級數和電流強度固定不變時，提高回流氨基酸的流量，可使絲氨酸的產品濃度升高，但脯氨酸濃度會降低；在同一回流前提下，脯氨酸純度會隨電流的增加而升高，但電流增加時絲氨酸產品純度會降低。

電滲析技術除用于處理氨基酸廢水外，也被廣泛用于處理其它廢水。葉薇薇等[13]利用電滲析技術回收蘋果酸，當處理液pH=4.0和電流為11A時，經過2 h后Na+可降至42.88mg/L，脫鹽率達到99%，蘋果酸損失18.94%。李碧柳等[14]向含苯胺廢水中加入鹽酸,使苯胺以C6H5-NH3+的形式通過電滲析去除，當廢水中苯胺量為1 000 mg/L，C6H5NH2∶HCl=1∶5時，可使苯胺的濃度下降到6 mg/L，去除率到達99.4%。Nataraj等[15]使用超濾-電滲析耦合裝置來處理造紙業所產生的污水，實驗結果表明，由11張陽膜和10張陰膜組成的電滲析器，工作電壓為50 V時，造紙污水的含鹽量可降到546 mg/L，電導率可低至0.61 mS/cm，有機物含量≤20 mg/L，廢水回用率可達90%。陳妍娜等[16]以電滲析法處理電鍍鎳回收液，實驗結果表明，當鎳的初始濃度為2 g/L、電滲析器濃縮室和淡化室流量均為8 L/h和操作電壓為7.5 V時，濃縮室中Ni2+的濃度可達到8.39 g/L，并且可除去46.46%左右的有機物，經電滲析處理后的電鍍鎳回收液可實現凈化和濃縮Ni2+的目的。

近年來隨著電滲析技術的不斷發展，新型電滲析裝置不斷研發，使它在化工生產和水處理中的應用范圍越來越廣。但電滲析也存在不足之處，如電滲析只能出去溶液中的帶電離子[17]，而有機物和不帶電物質都無法除去，一些高價離子會使離子交換膜中毒，永久失效；當離子交換膜電阻較大時，電滲析過程會消耗大量電能。為解決這類問題，研究者通過改性來提高離子交換膜性能，目前主要采用的改性方法有表面改性、摻雜改性、中空纖維結構改性和增加膜基質空隙率改性等。

2 擴散滲析

2.1 擴散滲析原理

擴散滲析是利用具有離子選擇透過性的膜兩側離子濃度差為離子傳輸推動力，以道南（Donnan）平衡理論為依據，利用離子交換膜的選擇透過性使離子定向遷移的分離技術[18]。擴散滲析可分為：陽離子交換膜擴散滲析，主要回收廢液中的堿；陰離子交換膜擴散滲析，主要回收廢液中的酸。擴散滲析過程的理論模型主要有以下兩種[19-21]。

（1）溶解-擴散模型：溶解-擴散模型是指當溶液中的溶劑和溶質均勻分散在膜表面時，在化學梯度的作用下各組分透過離子交換膜擴散滲透到膜的另一側，離子再從膜另一側的表面脫離的過程，該過程符合Fick定律。擴散滲析過程與溶液中組分的溶解度和擴散系數有關。該模型可用于描述強電解質的分離過程。由于弱電解質的解離度較低，透過離子交換膜的過程較為復雜，無法準確描述。

（2）三相膜理論：三相膜理論是基于離子交換膜的結構對擴散滲析進行解釋的。離子交換膜可分為主體結構聚合物、活性區和惰性區三部分，水作為離子遷移載體穿過離子交換膜的活性區和惰性區，使離子擴散到膜的另一側。以陰離子交換膜為例，由于離子交換膜活性區內含有活性基團和對應的反離子，陰離子穿過離子交換膜的活性區時，是從一個活性點躍遷到另一個活性點，陰離子穿過離子交換時遵循hopping機制；陽離子為保持溶液的電中性穿過膜惰性區時遵循dragging機制。

2.2 擴散滲析的應用

隨著金屬冶煉、鋼鐵生產、電子產業、造紙等現代工業的快速發展，產生的酸性廢水和堿性廢水也越來越多，對環境造成了嚴重破壞。含酸（堿）廢水處理的擴散滲析技術由于具有操作簡單、耗能少、無二次污染等優點越來越受人們的關注。

鋼鐵生產、冶煉金屬等行業中以無機酸作為酸洗液時，常會產生大批量的含重金屬離子的廢酸，盡管廢酸可以重復利用，但隨著廢酸中重金屬離子含量的增多，用廢酸酸洗的效率會大幅度降低，所以必須對廢酸采取進一步的處理。Chang Wei等[22]利用擴散滲析技術回收釩提取過程所產生的廢液中的硫酸，通過對擴散滲析工作條件的優化得出，當廢酸中硫酸濃度為61.7g/L、鐵11.2 g/L和釩4.6 g/L和通量為0.19×10-3m3/(m2·h)時，對硫酸的回收率可達到80%以上，離子交換膜可截留廢液中90%以上的Al3+、Fe3+等重金屬離子。孫亞輝等[23]利用擴散滲析技術回收含銅退鍍液中的硝酸，并討論了在不同流量、流量比和溫度等條件下，硝酸回收率、回收液中硝酸的濃度以及離子交換膜對銅和鎳的截留率的變化，結果表明當水與退鍍液的流量比為1:1、退鍍液流量為90 mL/h、溫度為19℃時是擴散滲析最佳工作條件，硝酸的回收率可達到85%以上，回收液濃度為6.04 mol/L，離子交換膜對銅和鎳的截留率分別可達到90.19%和92.71%，且自制的三級擴散滲析裝置與已有的單級擴散滲析裝置相比，通過前者擴散滲析所得回收酸的濃度較高，單位時間內料液處理更多。

堿廢液主要來源于造紙、印刷和印染等行業，我國主要的堿法制漿，會產生大量的造紙黑液，其中造紙黑液中含有30%以上的NaSO4、NaCO3、NaSiO3等無機物和70%左右的木質素、聚戊糖、纖維素等有機物[24]。我國對造紙黑液的處理技術比較落后，缺乏高效、經濟的處理方法。由于擴散滲析對堿的回收量可達到80%左右，逐漸被應用于處理造紙黑液。

楊驥等[25]分別采用疏水氟膜、親水氟膜和離子交換膜利用擴散滲析技術回收造紙黑液中的氫氧化鈉。實驗結果表明，在使用離子交換膜時，黑液的初始pH值對擴散滲析回收氫氧化鈉的影響比較大；使用疏水氟膜時，擴散時間隨處理量的增加而增加，但回收速率下降，且疏水氟膜的抗污染能力比較強、易于清洗，疏水氟膜在使用一段時間后滲析效果會更好；使用親水氟膜回收堿使時，回收的速度最快，經擴散滲析處理120 min時，單位時間內單位膜面單位體積黑液下陰極室總堿量達到3.05×10－7mol/(mL·cm2)。

除了造紙印染等行業，冶金行業也會產生大量含堿廢水。日本ASTOM公司開發成功了一種陽膜，用于擴散析中對堿進行回收，已成功采用擴散滲析器TSD-2-20對白鎢砂冶煉過程中產生的廢堿進行回收[26]。

擴散滲析由于處理量小、回收酸和堿的量受平衡濃度的限制、處理后的廢液量沒有明顯減少、有時廢液仍達不到排放標準等原因，仍不能如反滲透、納濾等技術得到普遍使用。根據擴散滲析自身特點，若使其得到大范圍的應用，必須對其進行改進，比如制備高效的擴散滲析裝置，提高它的廢水處理量和處理效率；制備分離性能量好、耐酸堿和高通量的離子交換膜，減少膜的使用量，提高膜的使用壽命；提高對廢液中酸堿的回收效率，使處理后的廢水達到可排放的標準，降低對環境的污染。

3 Donnan滲析

3.1 Donnan滲析的原理

Donnan滲析與電滲析的不同在于，它不需直流電場就可使與膜內固定離子導電性相反的離子向膜的兩側擴散。Donnan滲析是基于在離子交換膜的選擇透過性基礎上，利用膜兩側溶液濃度濃度差為推動力，使兩種反離子進行相互擴散實現離子分離的方法[27]。比如，將電解質MA和MB分別注入出料室和進料室，使出料室中的陰離子A-（又稱為補償離子）濃度高于進料室中的陰離子B-（擬分離去除的離子）濃度，兩室之間以陰離子交換膜隔開，陰離子在膜兩側產生電勢差，促使陰離子A-由出料室通過陰離子交換膜擴散到進料室中，而兩室中的金屬陽離子由于Donnan排斥無法通過陰離子交換膜，為了實現溶液的電中性，進料室中的B-離子通過陰離子交換膜進入出料室中，達到離子B-的選擇性分離。

3.2 Donnan滲析的應用

在水處理中Donnan滲析主要用于除去水溶性的雜質離子、檢測和回收水中的微量重金屬等。Donnan滲析具有節能、無須再生和可連續運行的優點，但它的過程緩慢，目前大多還處于實驗室研究階段。

Durmaz等[28]采用Donnan滲析技術，通過陰離子交換膜的選擇透過性除去水中的氟離子，研究了氟離子的濃度、溶液的酸堿度和離子交換膜自身的性質等對氟離子透過膜的量和除去率的影響。實驗結果表明，氟離子濃度越高和pH值越大，氟離子通過膜的量越多。Wang等[29]利用Donnan滲析，采用陽離子交換膜回收石灰軟化污泥中的金屬陽離子，經研究發現，可回收污泥中99%的H+、20%的Ca2+和50%的Mg2+。李學瑞等[30]利用Donnan滲析，通過陽離子交換膜除去自來水中的鎘離子，并考察了膜的預處理、自來水的溫度、儲水室中的攪拌速度、受體液的種類和給體液的初始pH對鎘離子分離效果的影響，通過正交實驗確定了最佳條件，當所用離子膜在0.1 mol/L的NaCl溶液浸泡24 h、水溫為25 ℃、攪拌速度為500 r/min和pH值在7左右時Cr分離效果最好。

謝德華等[31]以Donnan滲析原理為基礎，使用均相陽離子交換膜去除水中的Cu2+、Mn2+、Zn2+重金屬離子，探究了濃縮室中陽離子的種類、水中重金屬離子的初始濃度和攪拌的速度等因素對水中的Cu2+、Mn2+、Zn2+等離子的去除效果所產生的影響。試驗結果表明，當水中的金屬離子濃度為0.078 7 mmol/L時，Cu2+、Mn2+、Zn2+的去除率分別為85%、79%和75%；通過單因素考察得出，采用K+作為補償離子時重金離子的去除率比Na+作為補償離子時高；當Cu2+、Mn2+濃度升高至0.79 mmol/L時去除率均下降；攪拌速度低于300 r/min時Cu2+、Mn2+的去除率也分別降低至60%和52%。還研究了Donnan滲析對Cu2+、Mn2+、Zn2+的去除能力，當這三種離子共存或其中任意兩種離子共存時，溶液中的各離子都能被同時去除，不存在先后次序，但去除率低于單獨存在時的去除率，并且去除能力越弱的離子受影響越大，三種重金屬離子的去除能力為Cu2+>Mn2+>Zn2+。

4 總結

隨著人們環保意識的加強和膜技術的快速發展，離子交換膜在水處理技術中的應用越來越引起人們的重視。離子交換膜技術具有工藝簡單、能耗低、污染少等優點，必將在給水和廢水處理相關領域得到廣泛的應用。

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Application Technology of Ion Exchange Membrane

,

(College of Chemical Engineering, Qingdao University of Science and Technology, Shandong Qingdao 266042, China)

Ion exchange membrane has gradually been used in chemical engineering related field, especially in waste water treatment due to its unique merits, such as good separation effect, less energy consumption and so on. According to various separation mechanisms of ion exchange membrane, the membrane separation technology can be divided into electrodialysis, diffusion dialysis and Donnan dialysis. In this paper, the principles of these three separation methods were introduced, some examples were also given to illustrate that ion exchange membrane possesses have great potential in the process of water treatment.

Ion exchange membrane (IEM); Electrodialysis ; Diffusion dialysis; Donnan dialysis

O658.6

A

1671-0460（2017）12-2598-05

2017-04-02

耿道靜（1990-），女，山東聊城人，青島科技大學碩士研究生，主要從事離子交換膜制備及應用研究。

李紅海，副教授，碩士研究生導師。