吸附材料去除水中有機污染物的研究進展

徐麗娟，郭曉艷，楊 婕，陶 瓊，劉作康，張芬芬，陳慶國*

(1.浙江海洋大學海洋科學與技術學院，浙江舟山316022；2.萊州出入境檢驗檢疫局綜合技術服務中心，山東煙臺 261411)

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吸附材料去除水中有機污染物的研究進展

徐麗娟1，郭曉艷2，楊 婕1，陶 瓊1，劉作康1，張芬芬1，陳慶國1*

(1.浙江海洋大學海洋科學與技術學院，浙江舟山316022；2.萊州出入境檢驗檢疫局綜合技術服務中心，山東煙臺 261411)

綜述了吸附材料對水中有機污染物去除的研究進展，介紹了典型的黏土礦物類、工業廢渣類、生物類、活性炭類、樹脂類及復合材料吸附劑等的研究現狀，并對吸附法處理水中有機物的應用前景進行了展望。

吸附材料；吸附劑；水處理；有機物

對于廢水中有機污染物的去除，吸附法是重要方法之一。吸附去除有機物主要是指利用固體吸附劑的物理和化學吸附性能，通過富集有機物至吸附劑中達到去除或降低水中有機物的過程[1]。吸附法去除水體中的有機物具有處理效率高、去除效果好、應用范圍廣等特性，已成為水體中各類有機物去除的首選方法之一。而吸附法應用的關鍵是選擇適宜的吸附劑[2]。筆者在已有研究報道的基礎上介紹了目前在水處理領域廣泛應用的吸附劑種類，總結了各類吸附劑對水中有機物去除的研究與應用現狀，以期為新型水處理吸附劑的開發與應用提供參考。

1 水處理吸附劑種類

根據來源，可將水中有機物去除吸附劑分為天然吸附劑與人工合成吸附劑。按照種類分，主要有黏土礦物類、工業廢渣類、生物類、活性炭類、樹脂類、硅膠類及復合材料吸附劑等[3]。表1列出了文獻報道水處理中常見的有機物吸附劑。

2 黏土礦物類吸附劑

天然黏土礦物在自然界中廣泛存在且種類繁多，文獻已報道用于水處理的天然黏土礦物主要有高嶺土、膨潤土、硅藻土、沸石、坡縷石及活性氧化鋁等。由于其具有鋁硅酸鹽晶體結構，熱穩定性高，比表面積大，且內部多孔可選擇性吸附分子能有效吸附水中極性強、分子直徑小的溶解性有機物，是一種優良的有機廢水處理吸附劑。天然黏土礦物在使用過程中難以滿足各種環境需求，因此黏土礦物類改性與改型技術得到了迅速發展。黏土礦物改性技術包括焙燒法、酸化法、堿化法、氧化劑法、無機法、有機法等[5-7]。

表1 水處理中典型的有機物吸附劑

沈王慶等[4]運用碳酸鈉活化煤系高嶺土吸附處理城市生活污水，結果表明，其對污水中有機物以化學吸附為主，在吸附時間2 h、液固比60 mL/g、pH 6的條件下，吸附效率達到最大。鄭敏等[27]用硫酸鋁和活性炭高溫焙燒改性高嶺土，探究改性高嶺土對含油廢水的吸附性能，結果表明，改性高嶺土對廢水中柴油的去除率高達99%。天然膨潤土中因表面硅氧結構親水性，使其表面存在一層薄水膜，限制其吸附疏水性有機污染物。聶錦旭等[5]利用氯化鋁為改性劑對膨潤土進行改性，探討了改性膨潤土對含酚廢水中苯酚的去除影響因素，結果表明，在改性膨潤土投量為4 g/L、pH 8.5、吸附30 min的條件下，對苯酚去除率達92.2%。天然硅藻土對甲基藍、活性黑、活性金黃等染料均有較好的吸附效果[28-30]。孫玉煥等[6]研究了十二烷基硫酸鈉改性硅藻土對亞甲基藍和孔雀石綠染料廢水吸附處理，改性硅藻土對亞甲基藍脫色率最高可達71%，對亞甲基藍飽和吸附容量為65.8 mg/g；改性硅藻土對孔雀石綠處理脫色率為85%，對孔雀石綠飽和吸附容量為232.6 mg/g。Meshko等[7]研究表明，天然沸石能有效吸附堿性染料。何少華等[31]研究表明，天然沸石可有效去除水中氨氮與有機污染物。陳輔強[32]研究發現，有機物與氨氮共存會影響天然沸石對氨氮的吸附。楊浠羽等[33]研究了溫度、酸、堿、鹽對沸石改性的影響，結果表明，0.5 moL/L NaCl改性沸石對COD的去除率最高。Kuleyin[34]研究表明，表面活性劑改性后，沸石對氯苯酚吸附能力優于苯酚。蘇銀銀[35]以聚乙烯亞胺改性沸石，研究了其對活性染料的吸附行為，結果表明，該吸附劑對陰離子染料廢水有很好的凈化能力。Chao等[36]利用十八烷基三氯硅烷對沸石進行改性，并研究改性和未改性分子篩對苯、丙基苯等的吸附能力，研究發現，改性后沸石對有機化合物吸附能力顯著增強，且改性后沸石吸附有機物濃度范圍更寬泛。坡縷石黏土屬于層鏈狀鎂鋁硅酸鹽纖維狀晶體黏土礦物，比表面積大且內部多孔，具有良好的吸附性能[37]。郝艷玲等[8]用氧化鋁對坡縷石進行包覆改性，通過靜態吸附試驗研究了改性坡縷石吸附直接大紅的特性，結果表明，改性坡縷石對直接大紅的吸附作用較改性前明顯提高，在中性pH、吸附劑用量為2.0 g/m時，對直接大紅的吸附率達90%以上。活性氧化鋁多孔吸附材料具備高溫熱穩定性好、比表面積大、吸附性能好等優點，被廣泛用于化工等工業中作為吸附劑、干燥劑及催化劑載體，也被研究者用于工業廢水處理中。彭波等[9]利用活性氧化鋁處理草甘膦生產廢水，結果表明，活性氧化鋁對該廢水具有良好的處理效果，在原廢水中草甘膦質量濃度為10 g/L，COD高達30 g/L時，活性氧化鋁對草甘膦的去除率大于98%，COD去除率大于50%。

3 工業廢渣類吸附劑

煤矸石是指煤炭開采等過程中產生的固體廢棄物，具有碳、硅、鋁共存礦物特性，對其進行活化，可制備出吸附性能優良的吸附劑。吳俊峰等[10]利用改性煤矸石吸附預處理洗浴廢水，考察了改性煤矸石對廢水的處理效果，結果表明，在廢水 COD為262.4 mg/L時，改性煤矸石與廢水混合2 h，處理后出水COD去除率可達62%～79%。活化煤是以劣質煤為原料，經破碎、篩選、浸泡、接種等工藝制成的一種新型優質水處理濾料。郭麗等[11]以活化煤作為三級處理手段處理印染廢水，結果表明，印染廢水COD去除率超過60%，色度去除率在70%左右。粉煤灰是燃煤熱電廠排出的廢棄物，由很多具有不同結構和形態微粒組成，其中大多數是玻璃球體，具有多孔結構，比表面積大，一般為2 500～5 000 m2/g，具有較強的吸附能力[38]。Ahmaruzzaman[12]研究表明，粉煤灰對高苯酚含量廢水去除效果極好，可使苯酚濃度降低94%。可用雙氧水對飽和粉煤灰進行再生循環利用，降低處理成本。赤泥是氧化鋁生產過程中鋁土礦經強堿浸出時形成的不溶殘渣，具有膠結孔架狀結構，比表面積高達40～70 m2/g，在水中穩定性較好，是一種優良的低成本吸附劑[39]。Namasivayam等[40]對赤泥吸附印染廢水中剛果紅進行研究，結果表明，赤泥對剛果紅吸附效果較好，吸附容量可達4.05 mg/g。赤泥對印染廢水中染料吸附過程均為放熱過程，任何對赤泥改性包括熱處理、酸處理和氧化處理都會影響赤泥的吸附效能[41]。

4 生物類吸附劑

生物類吸附劑包括微生物、藻類、動植物碎片、生物系統等生物有機體及生物可產生淀粉、蛋白質、纖維素、殼聚糖等。其中，文獻報道常用于水處理的生物類吸附劑有農林廢棄物、殼聚糖及生活污水處理產生的活性污泥[3]。

農林廢棄物主要有農作物秸稈、稻殼、甘蔗渣、花生殼、橘皮等。這些材料富含纖維素和木質素等天然高分子，分子鏈上分布有大量羥基、羧基等活性基團，對水體中污染物質具有良好的絮凝及絡合吸附作用。與其他水處理劑相比，這些物質具有來源廣、無毒以及環境友好等特點。通過適當改性引進新功能基團，可進一步加強其應用性能。對農林廢棄物進行改性的方法有焙燒、水解、接枝共聚、醚化以及酯化作用等[42-43]。Gong等[44]采用磷酸對稻草秸稈進行改性，考察了該吸附劑對堿性藍和堿性紅的吸附能力，結果表明，改性后稻草秸稈吸附劑具有優良的吸附性能，當改性吸附劑用量為2.0 g/L時，對 50～350 mg/L 2種堿性染料的去除率均可達96%以上。謝杰等[45]研究發現，經堿洗處理后稻殼灰可以用來吸附污水中有機物，吸附效果受pH影響，當pH為7時，吸附苯酚的效果最好。Sivaraj 等[46]研究了柑橘皮對水溶液中酸性紫17(酸性染料)的吸附效果，結果表明，柑橘皮可作為廢水中酸性紫17的吸附劑，吸附過程符合Langmuir 和Freundlich 吸附曲線。pH影響對酸性紫17的去除，原因可能是堿性介質中OH-會與染料陰離子競爭吸附活性點。

殼聚糖作為一種來源廣泛且無毒無害的高分子聚合物，在水處理應用中備受重視。Bratskaya等[47]將殼聚糖谷氨酸鹽用于處理飲用水，試驗證明，殼聚糖鹽能有效去除水中溶解性腐質酸及有機物。李海豐等[48]將殼聚糖應用于印染廢水、地下水及飲用水的處理中，研究發現其吸附效果良好，是一種理想的吸附劑。Saha等[15]研究了殼聚糖對廢水中染料活性黑5的吸附效果，結果表明，殼聚糖的吸附能力隨著pH的下降而升高，pH為5時出現最大吸附量39.5 mg/g，pH為9時出現最小吸附量12.5 mg/g。

城市污水處理過程中產生的活性污泥是一種有孔結構和胞外聚合物絮體，較大的比表面積和大量的微生物與有機物使其含有大量官能團，這使得活性污泥對水中污染物具有良好的吸附能力。用污泥制作吸附劑的方法主要包括污泥熱解、氣體物理活化及化學試劑活化等[49]。方平等[16]采用改進ZnCl2活化法制備污泥含炭吸附劑，污泥含炭吸附劑對中低濃度甲苯(<2 700 mg/m3)具有很好的吸附能力，該吸附劑可在常溫和有機物濃度較低的條件下用來部分替代活性炭的使用。有研究表明，KOH 是最有效的化學活化劑。Lillo-ródenas等[50]研究表明，KOH活化法制得的吸附劑比表面積最高，可達到1 882 m2/g。污泥吸附劑廣泛應用于水相吸附，對染料、酚類化合物均有較好的去除效果。但污泥吸附劑在使用過程中重金屬等有害物質溶出也是必須考慮的問題，如何針對不同應用要求尋求更加經濟高效的污泥吸附劑制作方法是今后面臨的挑戰。

5 活性炭類吸附劑

活性炭具有發達的孔隙結構，極大的比表面積和豐富的表面官能團，對有機物具有良好的吸附去除效果。針對酚類、苯胺類等芳香有機物，活性炭吸附被美國環境保護署(EPA)推薦為最佳污染防治技術，被廣泛應用于廢水處理、飲用水處理和地下水環境修復等方面[51]。劉通等[52]用活性炭對生化出水中有機物進行分離研究，結果表明，活性炭主要吸附小分子有機物，吸附效果良好，對溶解有機物去除率可達到54%。朱文發等[17]用活性炭吸附原水中有機污染物，效果明顯，出水 CODMn平均僅為 0.95 mg/L，對總有機碳去除率為34.9%。隨著科技的進步，越來越多的新技術應運而生。邱峰等[53]將磁化技術引入吸附過程，考察了磁場處理對活性炭吸附硝基苯等5種有機物的影響，結果表明，預磁處理可提高活性炭對硝基苯和苯甲酸的吸附容量。王丁明等[54]研究了活性炭吸附組合工藝應用及發展，其中包括臭氧-活性炭組合工藝、高錳酸鉀-活性炭組合工藝、生物活性炭法、粉末活性炭-活性污泥組合工藝、活性炭-超濾組合工藝、活性炭電解法。吳光前等[55]將前人對活性炭表面改性的研究進行了總結。關于改性活性炭對有機物吸附的研究很多，研究均證明，改性活性炭的吸附性能得到提高。雖然活性炭應用廣泛，但其制備條件苛刻、再生費用高、不同原料與活化條件下制得的活性炭吸附性能差別很大、吸附性能易受吸附質性質和吸附條件等因素影響等缺點[56-57]。

碳納米管比表面積大、表面活性高、具有網狀微孔通道，被廣泛用作吸附劑。目前有關碳納米管對有機物吸附機理的研究主要集中于疏水作用、π-π鍵作用、H鍵作用、靜電作用力等。由于碳納米管在吸附有機物時，以上幾種作用力可能同時存在，因此吸附物質不同，起主導作用的吸附機理不同[58]。Lu等[18]研究了碳納米管對水溶液中三鹵甲烷的吸附情況，比較了與粉末狀活性炭吸附三鹵甲烷的差異，用酸純化過碳納米管更有利于吸附。Gotovac等[59]對比了2種不同直徑單壁碳納米管對萘的吸附效果，結果表明，直徑大單壁碳納米管有利于萘分子吸附。萘在單壁碳納米管表面存在著很強的吸附作用，是一種比活性炭更為高效的新型吸附劑。但碳納米管制作成本較高，如何降低碳納米管制作成本及優化改性方法還需要進一步研究。

有序介孔碳比表面積和孔體積較大，因此其具有良好的吸附性能，而且它比活性炭的吸附容量大，重復再生利用率也高得多。其孔徑比活性炭孔徑大，因此主要用來吸附大分子有機物(染料大分子、芳香有機化合物等)[60]。Xin等[19]以表面活性劑F127為模板，用酚醛樹脂做碳源，合成有序介孔碳，用來吸附水中大分子染料，結果表明，這種有序介孔碳對染料的吸附容量是普通活性炭2倍，染料濃度較低時，吸附效果更好，吸附效率高達99%。吸附后介孔碳還可重復利用。崔祥婷等[61]以三嵌段共聚物F127為導向劑，甲階酚醛樹脂為碳源，通過EISA方法合成有序介孔碳材料，處理水相中的對氯苯酚，發現低濃度水中對氯苯酚被全部去除，效果遠好于微孔活性炭吸附劑。也可在有序介孔碳合成中加入其他金屬元素，如鐵、鈷等[62]，以增加其對某些特定有機物的吸附容量。

生物質炭是由生物質在無氧或缺氧條件下經過高溫裂解、炭化而產生的一類高度芳香化、難溶性固態物質。環境中普遍存在的生物碳質(如木炭、焦炭等)具有超強吸附性能[63]。陳寶梁等[20]以松針為生物質代表，通過控制不同炭化溫度(100～700 ℃)，制備了一系列生物碳質吸附劑，表征了其結構和表面特征。結果表明，生物碳質吸附劑芳香性隨炭化溫度的升高而急劇增加、極性指數急劇降低，逐漸從“軟碳質”過渡到“硬碳質”，同時其比表面積迅速增大。生物碳質吸附劑對水中4-硝基甲苯具有很強的吸附能力。

石墨烯是一種由sp2雜化碳原子以六邊形排列形成的周期性蜂窩狀二維碳質新材料，理論比表面積高達2 630 m2/g，具有很強的吸附性能，且價格較低廉，制備過程簡單，可用于水中有機物吸附的去除[64]。Liu 等[21]研究了不同環境條件(pH、吸附時間、吸附溫度、污染物濃度)下石墨烯對亞甲基藍的吸附，結果表明，石墨烯對亞甲基藍吸附等溫線符合Langmuir 模型，最大吸附容量達153.85 mg/g。

6 樹脂類吸附劑

大孔吸附樹脂是一類不含離子交換基團，具有大孔結構的高分子吸附劑，理化性質穩定，不溶于酸、堿及有機溶劑，具有網狀結構和高比表面積，因此對有機物具有富集吸附作用，且不受無機鹽類等干擾，其吸附性能與活性炭相似，吸附與范德華力或氫鍵有關[65]。陸小青等[22]進行了大孔樹脂優化試驗，，結果表明，H103樹脂在pH為2、投加量為0.3 g、震蕩時間為48 h的條件下去除效率最高，且其對滲濾液中可溶性有機物去除率達65.1%。朱桂琴等[66]研究了H-103大孔吸附樹脂處理苯甲酸廢水處理工藝，結果表明，最佳洗脫條件下，靜態吸附后苯甲酸的去除率為78.7%，動態吸附后其去除率為99.98%，樹脂反復使用性能良好。龐建峰等[67]利用H103 大孔樹脂作為萃取之后二級處理反應器處理苯胺廢水，結果表明，出水中COD 和苯胺質量濃度分別降至100和5 mg/L以下，去除率分別達92.00%和95.00%。張海珍等[68]研究了不同條件下XDA-200大孔樹脂對水溶液中苯酚的吸附行為，結果表明，該樹脂對水溶液中苯酚的吸附速率很快，180 min可達到平衡；樹脂對水中苯酚吸附量隨其初始濃度的增加而增加，呈線性關系；pH和溫度降低，有利于樹脂吸附苯酚。

7 復合吸附劑

由于單一吸附劑的吸附作用范圍較窄，一般只適用于特定類有機物，且吸附效果不理想。隨著雜化材料的研究發展，無機/無機、無機/有機及無機聚合物復合材料制備和性能研究進展很快。各種材料復合，一方面改善了材料的原有性能，另一方面又賦予復合材料新功能[69]。馮輝霞等[23]研究表明，殼聚糖與黏土、二氧化硅、無機高分子絮凝劑及其他無機材料復合，大大提高了殼聚糖對水中有機物的吸附性能。霍金仙[24]以硅膠為載體，外包覆內嵌三油酸甘油酯醋酸纖維素復合膜，合成了類脂復合吸附劑，并考察了吸附劑對狄氏劑的等有機物的吸附效能，結果表明，復合吸附劑對狄氏劑的去除效能與三油酸甘油酯含量正相關，能夠有效去除水中ng級濃度狄氏劑。毛寧[25]合成聚氨酯/活性炭復合材料，研究了該聚氨酯基復合材料對苯酚廢水的吸附效果，該過程是單分子層吸附，當初始苯酚濃度為100 mg/L時，半吸附時間僅為26.77 min。Wu等[26]研究了3種具有磁性還原氧化石墨烯與氧化鐵混雜材料對醫院含磺胺類抗生素廢水的吸附性能進行研究，結果表明，3種石墨烯材料對磺胺去除率均可達90.00%，磺胺含量為1～200 ng/mL時，吸附量呈現線性吸附特征。

8 展望

吸附法是凈化有機物的方法之一，與其他方法相比，吸附法種類多、操作簡便，技術發展成熟。但是如何選擇最優吸附條件，提高吸附劑吸附性能，如何擴大附劑應用范圍，吸附劑綠色處置等問題仍亟待進一步解決。開發新型、高效、經濟、綠色、環保的吸附劑將成為未來發展的趨勢。參考文獻

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Research Progress on Removal of Organic Pollutants in Water by Adsonption Material

XU Li-juan1, GUO Xiao-yan2, YANG Jie1, CHEN Qing-guo1*et al

(1. College of Marine Science & Technology, Zhejiang Ocean University, Zhoushan, Zhejiang 316022; 2. Comprehensive Technical Service Center, Laizhou Entry-Exit Inspection and Quarantine Bureau, Yantai, Shandong 261411)

Adsorption materials applied for organic pollutants removal in water were summarized in this paper, the typical adsorption materials of clay minerals, industrial wastes, biological materials, activated carbons, resins, and composite adsorbents based on composite materials were mainly introduced, and the application prospect of adsorption methods for organic matter treatment in water was also outlooked.

Adsorption material; Adsorbent; Water treatment; Organic pollutant

浙江省自然科學基金(LY14D060003；LQ14D060002)；浙江省公益性項目(2016C33054)；舟山市科技計劃項目(2014C11006；2014C41004)；浙江省大學生科技創新活動計劃暨新苗人才計劃項目(2015R411001)。

徐麗娟(1995- )，女，浙江南潯人，本科生，專業：環境工程。*通訊作者，副教授，博士，從事水污染治理與資源化利用研究。

2016-09-30

S 181；X 52

A

0517-6611(2016)33-0044-05