高能超聲輔助原位合成Al-Cr/Al復合材料

王秋林，　朱金波，　徐如濤，　高新紅，　李　勇

(成都航空職業技術學院 工程實訓中心，成都 610100)

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高能超聲輔助原位合成Al-Cr/Al復合材料

王秋林，朱金波，徐如濤，高新紅，李勇

(成都航空職業技術學院 工程實訓中心，成都 610100)

采用高能超聲輔助鑄造法制備Al-Cr金屬間化合物/Al原位復合材料。利用掃描電鏡觀察復合材料中增強體顆粒的大小、形貌和分布，應用XRD、EDS對復合材料進行物相分析，并研究復合材料的硬度。結果表明：通過高能超聲輔助鑄造法制備的Al-Cr/Al原位復合材料中金屬間化合物增強體顆粒呈多邊形，尺寸較為細小，分布均勻；原位反應時Al和Cr首先生成Al0.983Cr0.017金屬間化合物，隨著Cr含量的增加，然后生成高Cr化合物；隨著溫度的升高，有利于更穩定、性能更好的化合物生成；這些金屬間化合物會相互擴散，最終形成均勻的混合增強相，并保持Al，Cr的原子比例不變；復合材料的硬度隨Cr含量的增加而增加，隨Cr顆粒尺寸的增加而具有最大值，當Cr含量為10%，粒徑為75 μm時，復合材料硬度增加了2.5倍。

高能超聲；原位合成；組成成分；顯微組織；硬度

顆粒增強鋁基復合材料具有優異的綜合力學性能和熱物理性能[1]，通過原位反應制備的鋁基復合材料，克服了傳統外加顆粒法存在的顆粒表面有污染，界面潤濕性差等缺陷，具有廣泛的應用前景[2]。目前，學者們利用純金屬粉末原位合成金屬間化合物增強顆粒的研究重點在Al-Fe系、Al-Ti系、Al-Ni系等，這些鋁基復合材料具有低成本、可再生、某些方面性能高等優點，但硬度等性能的增加并不理想[3-4]。

眾所周知，鉻是自然界中最硬的金屬，具有高強度，高耐磨性等，在鋼中得到大量的運用，對塑性、韌性影響又不大。Al和Cr在高溫下會反應生成金屬間化合物，但該產物易呈尺寸粗大的長條狀，嚴重割裂基體的連續性，降低復合材料的性能[5-6]。近年來，許多研究者引入高能超聲輔助制備原位復合材料，利用超聲波在熔體傳播過程中會產生聲流、空化、機械、輻射壓力、超聲破碎、局部高溫等效應，促進原位反應的反應速率和反應程度；提高生成增強相的形核率，抑制長大速率，細化晶粒；使所生成的增強顆粒在基體中均勻分布；提高鋁基復合材料的綜合性能[7-9]。

本工作在Al-Cr原位合成反應過程中施加高能超聲，利用超聲波的綜合效應，促進原位反應進行的同時，達到細化晶粒，均勻組織，提高復合材料性能的目的。

1　實驗

復合材料的基體為工業純鋁，增強材料為金屬Cr粉(平均粒徑為150 μm，75 μm和38 μm)。先將金屬Cr粉用鋁箔紙包好，放入SX-6-13型箱式實驗爐中，在250 ℃下進行2 h預熱處理，用來提高金屬Cr粉的活性；再將純鋁基體放入720 ℃的SQ2-4-13型井式電阻爐的坩堝中，待純鋁全部熔化后，將鋁液升溫到一定溫度，加入經預處理后的金屬Cr粉；將KJ-1000型超聲處理儀的探頭伸進鋁液面下約5 mm，通冷卻水，開啟超聲處理儀，超聲振動的功率為1 kW，頻率為20 kHz，讓Al和Cr充分反應，10 min后，超聲振動完成，澆鑄。

采用D8-ADVANCE型X-射線衍射儀對Al-Cr/Al原位復合材料進行物相定性分析，采用Cu靶Ka射線，λ=0.15405 nm，工作電壓40 kV；用能譜儀(EDS)進行連續相的成分分析；用JSM-6360LA型掃描電鏡觀察復合材料中增強體的大小、形貌和分布。采用XHV-1000型自動轉塔數顯顯微硬度計測試復合材料的顯微硬度，載荷為4.9 N，保荷時間30 s。為確保實驗數據的準確性，在每個試樣上選取不同的四個點進行硬度測試，取平均值。

2　結果與分析

2.1物相分析

圖1為實驗溫度915 ℃，Cr含量為5%，8%，10%(質量分數)的Al-Cr/Al原位復合材料XRD圖。當Cr含量為5%時，復合材料的增強相由Al0.983Cr0.017和Al5Cr組成；當Cr含量增加到8%時，增強相由Al0.983Cr0.017和ε1-Al8Cr5組成；Cr含量為10%時，增強相由Al0.983Cr0.017, Al5Cr, ε1-Al8Cr5和η-AlCr2組成。

圖1　不同Cr含量復合材料的XRD圖Fig.1　XRD patterns of composites with different Cr contents

在915 ℃條件下，Al和Cr首先生成Al0.983Cr0.017金屬間化合物，隨著Cr含量的增加，反應生成Cr/Al比例更高的化合物，少量的Cr以固溶體的形式存在于復合材料之中。當Cr含量為5%時，Al和Cr生成初生相Al0.983Cr0.017，在高能超聲的瞬時高溫和熱效應的作用下，Cr和Al0.983Cr0.017化合成Al5Cr；由于Cr的含量不足，不能完全反應合成Al5Cr，因此，Al0.983Cr0.017和Al5Cr共存于復合材料中；當Cr含量增加到8%時，初生相和Cr合成了復雜立方結構的ε1-Al8Cr5相[10]，由于此時的初生相和Cr的比例剛好形成ε1-Al8Cr5相，因此，Al5Cr不存在于Cr含量為8%的復合材料中；當Cr含量增加到10%的時候，此時的Cr量比較多，初生相和Cr不僅合成了體心立方結構的η-AlCr2相[11,12]，Al5Cr和ε1-Al8Cr5也存在于復合材料中。

圖2中所示為Cr粉加入量為10%，溫度分別為885 ℃和 900 ℃復合材料的XRD圖。當溫度為885 ℃時，復合材料的增強相由Al0.983Cr0.017, Al5Cr和ε2-Al8Cr5組成；當溫度為900 ℃時，增強相由Al0.983Cr0.017, Al5Cr和η-AlCr2組成；當溫度為915 ℃時(見圖1)，增強相由Al0.983Cr0.017, Al5Cr, ε1-Al8Cr5和η-AlCr2組成。

隨著溫度的升高，有利于更穩定、性能更好的化合物生成。當溫度為885 ℃時，Al和Cr生成初生相Al0.983Cr0.017，在高能超聲的瞬時高溫和熱效應下，Cr和Al0.983Cr0.017化合成Al5Cr和具有菱形六面體的ε2-Al8Cr5，溫度不夠高，不能反應合成η-AlCr2， 復合材料中存在Al0.983Cr0.017, Al5Cr和ε2-Al8Cr5；當溫度增加到900 ℃時，此時的溫度較高，初生相和Cr合成了體心立方結構的η-AlCr2相，ε2-Al8Cr5已經分解，所以，ε2-Al8Cr5不存在于900 ℃的復合材料中，Al5Cr具有較強的穩定性而存在于復合材料中；當溫度為915 ℃時，溫度足夠高，Al和Cr原子熱激活能量大，容易發生遷移，反應擴散速率增大，初生相和Cr不僅合成了體心立方結構的η-AlCr2相，還合成了具有復雜立方結構的ε1-Al8Cr5，因此，Al0.983Cr0.017, Al5Cr, η-AlCr2和ε1-Al8Cr5共存于復合材料中，如圖3所示。

圖2　Cr含量10%的復合材料不同溫度下XRD圖Fig.2　XRD patterns of composites with 10% Cr at different temperatures

圖3　915 ℃下復合材料的高倍鏡下的SEM圖Fig.3　High magnification SEM image of the composites at 915 ℃

圖4為10%Cr的Al-Cr/Al原位復合材料EDS圖，Cr的加入溫度為900 ℃。圖中(b)為(a)中CD段的線掃描分析結果，(c)為(a)中A點元素分析結果，(d)為(a)中B點元素分析結果，(e)和(f)為Al和Cr元素面掃描分析結果。

A點的元素分析結果表明，復合材料的基體中Al為主要成分，約占98.25%，有微量的Cr固溶在Al中，還有Fe，O，Co，Ag等微量元素分散在基體中。B為Al-Cr金屬間化合物上的一點，Al和Cr的原子比例為6.76，說明此實驗條件下，生成的金屬間化合物Al0.983Cr0.017, Al5Cr, η-AlCr2和ε1-Al8Cr5相互擴散，最終形成混合增強相。

CD段的線掃描結果，在增強相和基體的結合處，Al和Cr元素濃度區別很大，幾乎為驟變，說明Al-Cr金屬間化合物增強相與基體結合良好，增強相與基體無明顯的擴散現象，界面清潔，無污染。在化合物中，Al和Cr元素濃度保持在一條直線上，說明化合物中的元素分布很均勻，金屬間化合物Al0.983Cr0.017, Al5Cr, η-AlCr2和ε1-Al8Cr5相互擴散的很充分，并形成均勻的混合增強相，保持Al和Cr的原子比例不變。

從面掃描的分析結果可看出，Al在整個面中分布很均勻，但從較暗的部分可看出增強相顆粒的印跡，說明增強相中Al的含量相對基體較少；Cr的分布情況中，可明顯地看出增強顆粒的形狀，即Cr絕大部分集中在增強相中，只有微量的Cr固溶在Al中，且分散的很均勻。說明絕大部分的Cr與Al化合形成了金屬間化合物，均勻地分布在基體中。

圖4　復合材料的EDS圖　(a)微觀結構；(b)CD線段掃描；(c)A點元素分析；(d)B點元素分析；(e)表面Al元素分析；(f)表面Cr元素分析Fig.4　EDS diagram of the composite (a) microstructure of the composite；(b) scan of CD segment line；(c) element analysis of point A；(d) element analysis of point B；(e) analysis of Al of the surface; (f) analysis of Cr of the surface

2.2顯微組織

圖5為未施加超聲振動的Al-Cr/Al原位復合材料顯微組織，Cr含量為8%，Cr粉粒徑為75 μm。原位反應生成的Al-Cr金屬間化合物增強體為長條棒狀，尺寸粗大。金屬間化合物在形核-生長的過程中，沒有受到任何的阻礙，在基體自由長大，最終的增強體粗大，嚴重割裂了基體的連續性。

圖6中(a)，(b)，(c)為施加高能超聲振動制備的Al-Cr/Al原位復合材料顯微組織，Cr含量分別為5%， 8%， 10%。

與未施加超聲輔助的Al-Cr/Al原位復合材料相比，施加高能超聲后的復合材料，其Al-Cr金屬間化合物增強顆粒尺寸較為細小，呈不規則多邊形狀，均勻分布在Al基體中；這是因為超聲波在Al-Cr熔體中傳播時，熔體原子會受到周期性的交變聲壓作用。當負聲壓超過一定值時，會使熔體內分子間的距離超過臨界值，導致液體被拉裂形成空穴或空化泡；然后在正聲壓時，空化泡或空穴以極高速度閉合，從而在熔體內產生瞬時的局部高溫高壓。空化泡在崩潰瞬間能產生高達104K的高溫和105MPa的高壓[13]，瞬時高溫促進Al-Cr金屬間化合物的生成；瞬時高壓會擊碎初生的Al-Cr金屬間化合物晶體和正在長大的晶體，這些被擊碎的晶體又能成為新的形核點，大大地增加了形核核心，因此，Al-Cr金屬間化合物晶體得到了細化。另外，由于聲波和黏滯力的交互作用，有限振幅衰減使熔體內從聲源處開始形成一定的聲壓梯度，導致熔體流動。當聲壓幅值超過一定值時，熔體的流動會形成宏觀上的環流，其速率可達到熔體熱對流速率的10～103倍[14-15]，這有利于熔體中增強顆粒均勻分布。

圖5　未施加超聲的復合材料顯微組織Fig.5　Microstructure of the composite without imposing ultrasonic

圖6　不同Cr含量的復合材料顯微組織 Fig.6　Microstructure of composite with different Cr contents (a)5%；(b)8%；(c)10%

超聲輔助制備的Al-Cr/Al原位復合材料的基體與增強體的界面清潔，無污染，且無氣孔等明顯缺陷(見圖6)。施加高能超聲后，一方面，空化泡在膨脹時會吸收氣體，當氣泡足夠大時上浮達到除氣的目的；另一方面，空化泡在崩潰時會產生強大的聲壓幅值，可以剝離Cr粉顆粒表面的氣泡。超聲在Al-Cr熔體內傳播，熔體的溫度升高會降低熔體的黏度，使得氣泡易于上浮，降低了復合材料的氣孔率，從而大大減少了由于氣體的存在使復合材料內部有一定的小缺陷，并污染復合材料界面等不良影響。

隨著Cr含量的增加，增強顆粒的體積也在增大(見圖6)。Al-Cr金屬間化合物在化學合成時通過形核-長大形成增強體顆粒，在對熔體施加高能超聲后，超聲的熱效應、聲空化效應以及聲流效應綜合作用使得生成的顆粒均勻分布在熔體中，但由于Cr的密度大、Al-Cr之間的結合力很強、超聲作用功率有限等原因，對晶粒的細化能力有限。當Cr含量較少時，增強顆粒長大程度有限；隨著Cr含量的增加，顆粒長大程度也就變大。

圖7中(a), (b), (c)分別為是金屬Cr粉粒徑為150 μm, 75 μm, 38 μm的復合材料顯微組織圖，Cr含量均為10%。當Cr粉粒徑尺寸為150 μm時，增強體大多呈不規則多邊形，少部分呈長條狀，棱角分明，顆粒分布較為均勻，尺寸大小差異較大(圖7(a))；當Cr粉粒徑減小到75 μm時，增強體呈橢球狀，沒有明顯的棱角，可能是在長大的過程中受到阻礙作用，顆粒分布均勻，大小相近(圖7(b))；當Cr粉粒徑減小到38 μm時，部分增強顆粒長得很粗大，周圍的增強顆粒十分細小，尺寸差異明顯(圖7(c))。以上說明，增強體晶粒變化與Cr粉粒徑變化一致，Cr的粒徑越小，所生成的增強顆粒越細小，在超聲作用下的分散度就越好；但是當Cr的粒徑為38 μm時，Cr粉的表面積增大，表面能也就增大，部分增強顆粒容易發生相互吸附，聚集在一起長大，由于Al-Cr之間的原子結合力很強、超聲作用的功率有限等原因，高能超聲在空化泡崩潰時產生的沖擊波和激射流并不能完全擊碎或熔斷聚集在一起長大的Al-Cr金屬間化合物，形成了部分粗大的增強顆粒。

圖7　不同粒徑鉻粉的復合材料顯微組織Fig.7　Microstructure of the composites of different particle sizes of Cr powder (a)150 μm; (b)75 μm; (c)38 μm

2.3硬度

圖8所示為通過高能超聲輔助鑄造法制備Al-Cr/Al原位復合材料的維氏硬度。可以看出，工業純鋁的硬度為36.5 HV，復合材料的硬度提高明顯，當Cr含量為10%，Cr粉粒徑為75 μm時，復合材料的硬度提高了2.5倍。主要是因為：一方面，Al-Cr金屬間化合物具有很高的硬度，在高能超聲的聲空化和熱對流效應的作用下，均勻分布在Al基體中，起到了明顯的增強作用；另一方面，高能超聲的聲空化效應產生的高溫高壓，細化了復合材料增強體和基體的晶粒，體現了細晶強化作用。

圖8(a)為不同Cr含量的復合材料的維氏硬度。隨著Cr含量的增加，硬度值也在增加。因為Cr含量的增加，生成的Al-Cr金屬間化合物的體積分數增大(見圖6)，在鋁基體中分布均勻，高硬度的金屬間化合物增強了復合材料的硬度。當Cr含量為8%～10%時，硬度值迅速增大，原因是此時Cr含量足夠高，Al-Cr生成了Al0.983Cr0.017, Al5Cr, ε1-Al8Cr5, η-AlCr2等更多種類的化合物，其中ε1-Al8Cr5為復雜立方結構，η-AlCr2為體心立方結構，在載荷作用下不易產生滑移，具有很強的釘扎效果[16]，這些不同晶格類型的金屬間化合物在超聲的作用下均勻分布在基體中，起到彌散強化作用，顯著地提高了復合材料的硬度。

圖8　復合材料的硬度　(a)不同Cr含量；(b)不同Cr粉粒徑Fig.8　Hardness of the composites (a)different contents of Cr；(b)different particle sizes of Cr powder

圖8(b)為Cr含量為10%時不同粒徑Cr粉復合材料的硬度值。隨著Cr粉粒徑的增大，復合材料的硬度具有最大值。主要原因是，復合材料的硬度與增強體在基體中的分布有關，增強體分布越均勻，硬度值就越大；而增強體的分布與Cr粉粒徑的大小有關。從圖7中可以看出，Cr的粒徑越小，在超聲作用下所生成的增強顆粒的分散度就越好，彌散強化作用就明顯，復合材料的硬度值就增大；但當Cr的粒徑小于38 μm時，部分增強顆粒長大過程中容易聚集在一起，高能超聲的作用并不能完全打斷或熔斷這些聚集在一起長大的Al-Cr金屬間化合物，形成了部分比較粗大的增強顆粒，復合材料的硬度值急劇下降。當Cr粉粒徑為75 μm時，增強體在基體中分布最均勻，因此，復合材料的硬度值也最大。

3　結論

(1)通過高能超聲輔助鑄造法制備了Al-Cr/Al原位復合材料，Al和Cr首先生成Al0.983Cr0.017金屬間化合物，隨著Cr含量的增加，然后生成高Cr化合物；隨著溫度的升高，有利于更穩定、性能更好的化合物生成；這些金屬間化合物會相互擴散，最終形成均勻的混合增強相，并保持其中的Al，Cr的原子比例不變。

(2)增強體顆粒呈不規則多邊形，顆粒較為細小，與基體結合較好，無明顯擴散現象，界面清潔，無污染，分布均勻；隨著Cr含量增加，Al-Cr金屬間化合物顆粒體積增大；增強體的體積、分布與Cr粉粒徑大小有一定的關系，當Cr的粒徑為75 μm時，增強顆粒大小一致，分布最均勻。

(3)復合材料的硬度，隨著Cr含量的增加而增加，隨著Cr顆粒尺寸的增加而具有最大值，當Cr含量為10%，粒徑為75 μm時，復合材料硬度增加了2.5倍。

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(Engineering Training Center, Chengdu Aeronautic Polytechnic, Chengdu 610100, China)

(責任編輯：徐永祥)

In-situ Synthesizing Al-Cr/Al Composites Assisted by High-energy Ultrasound

WANG Qiulin,ZHU Jinbo,XU Rutao,GAO Xinhong,LI Yong

Al-Cr/Al Composites were fabricatedin-situthrough casting technology aided by high-energy ultrasound. The size, morphology and distribution of the reinforcement particles were observed through SEM. The reinforcement phase was characterized by XRD, EDS, and the hardness of the composite was tested with hardness tester. The results show that the inter-metallic reinforced particles with polygon shape are distributed uniformly in aluminum matrix. The size of reinforced particles is smaller than that in composite fabricated by conventional casting technology. Firstly, inter-metallic Al0.983Cr0.017is generated throughin-situreaction of Al and Cr. Then, with the increase of Cr content, high-chromium compound is generated. And with the increase of temperature, more stable compounds with better performance are generated. These inter-metallic compounds are diffused and eventually a homogeneous mixed reinforcement phase with a fixed atomic ratio of Al and Cr is formed. The hardness of the composite increases with the increase of Cr content, but a peak value appears with the increase of Cr particle size. When the Cr content is 10% and the particle size is 75 μm, the hardness of the composite is 2.5 times higher than that of matrix.

high-energy ultrasound;in-situsynthesized; composition; microstructure; hardness

2015-05-04；

2015-06-10

王秋林(1986—)，男，碩士研究生，主要從事高性能金屬基復合材料的研究，(E-mail)wangqiulin678@163.com。

10.11868/j.issn.1005-5053.2016.2.004

TG146.2+1

A

1005-5053(2016)02-0021-07