1961
—2010年中國(guó)區(qū)域氮沉降時(shí)空格局模擬研究

顧峰雪，黃　玫，張遠(yuǎn)東，閆慧敏, 李　潔，郭　瑞，鐘秀麗

1 中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，農(nóng)業(yè)部旱作節(jié)水農(nóng)業(yè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京　100081 2 中國(guó)科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所生態(tài)系統(tǒng)觀測(cè)與模擬重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京　100101 3 中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院森林生態(tài)環(huán)境與保護(hù)研究所，國(guó)家林業(yè)局森林生態(tài)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京　100091

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1961
—2010年中國(guó)區(qū)域氮沉降時(shí)空格局模擬研究

顧峰雪1，黃玫2，張遠(yuǎn)東3,*，閆慧敏2, 李潔1，郭瑞1，鐘秀麗1

1 中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，農(nóng)業(yè)部旱作節(jié)水農(nóng)業(yè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100081 2 中國(guó)科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所生態(tài)系統(tǒng)觀測(cè)與模擬重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100101 3 中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院森林生態(tài)環(huán)境與保護(hù)研究所，國(guó)家林業(yè)局森林生態(tài)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100091

摘要:由于人類活動(dòng)的干擾，近年來(lái)，通過(guò)沉降和施肥形式進(jìn)入陸地生態(tài)系統(tǒng)的氮素持續(xù)增加，眾多研究表明，中國(guó)已經(jīng)成為繼歐洲和北美之后的第三大氮沉降區(qū)。氮與陸地生態(tài)系統(tǒng)生物地球化學(xué)循環(huán)的一系列過(guò)程都相互聯(lián)系，碳循環(huán)及其格局也受到氮的影響，因此大氣氮沉降的變化受到廣泛關(guān)注，探明區(qū)域大氣氮沉降的時(shí)空格局對(duì)評(píng)估氮沉降對(duì)陸地生態(tài)系統(tǒng)碳循環(huán)的影響具有重要意義。構(gòu)建了一個(gè)基于降水、能源消費(fèi)和施肥數(shù)據(jù)的氮沉降時(shí)空格局模擬方法，通過(guò)與觀測(cè)數(shù)據(jù)的比較說(shuō)明該模擬方法能夠較好地模擬氮沉降的時(shí)空變化，在此基礎(chǔ)上，利用該方法模擬了1961—2010年中國(guó)區(qū)域氮沉降的時(shí)空格局。結(jié)果表明：(1)1961—2010年中國(guó)區(qū)域年平均氮沉降速率為0.81 g N m-2a-1，由20世紀(jì)60年代的0.31 g N m-2a-1增加到21世紀(jì)初的1.71 g N m-2a-1，年增長(zhǎng)率為0.04 g N m-2a-1。總氮沉降量由20世紀(jì)60年代的2.85 TgN/a增加至15.68 TgN/a。(2)NHx-N的沉降速率大約是NOy-N的4倍，是主要的氮沉降形式。1961—2010年我國(guó)濕沉降平均速率為0.63 g N m-2a-1，是干沉降速率(0.17 g N m-2a-1)的3.63倍，是氮素進(jìn)入陸地生態(tài)系統(tǒng)的重要途徑。(3)在空間上，我國(guó)的大氣氮沉降速率呈現(xiàn)出由東南向西北梯度遞減的格局，華北、華中和東北的農(nóng)田是氮沉降速率最大的區(qū)域，同時(shí)也是氮沉降速率增長(zhǎng)最快的區(qū)域。

關(guān)鍵詞：氮沉降；降水；能源消費(fèi)；施肥；模型模擬

工業(yè)革命以來(lái)，由于人類活動(dòng)的干擾導(dǎo)致活性氮產(chǎn)量顯著增加，并不斷向陸地和水生生態(tài)系統(tǒng)沉降，進(jìn)而改變生態(tài)系統(tǒng)生產(chǎn)力，引起水體酸化、富營(yíng)養(yǎng)化，生態(tài)系統(tǒng)多樣性喪失等一系列嚴(yán)重的生態(tài)問(wèn)題，氮沉降的增加已經(jīng)引起了科學(xué)家和公眾的廣泛關(guān)注[1- 4]。全球人為活動(dòng)導(dǎo)致的活性氮產(chǎn)生量由1860年的15TgN/a提高到2000年的165TgN/a[2]，2005年這一數(shù)值已經(jīng)持續(xù)上升至187TgN/a[5]，2008年人類活動(dòng)固定的活性氮達(dá)到192TgN/a[6]。中國(guó)已成為繼北美、歐洲之后的全球三大氮沉降集中區(qū)之一[7- 9]，據(jù)估計(jì)，隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)和工農(nóng)業(yè)的進(jìn)一步發(fā)展，我國(guó)氮沉降量可能還會(huì)繼續(xù)升高。因此，分析我國(guó)氮沉降的時(shí)空格局變化，為評(píng)估氮沉降對(duì)陸地生態(tài)系統(tǒng)碳循環(huán)的影響提供重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支持。

對(duì)于氮沉降及其影響的定位研究開(kāi)始于20世紀(jì)80年代末，目前美國(guó)和歐洲對(duì)氮沉降的觀測(cè)已經(jīng)形成研究網(wǎng)絡(luò)[10]。中國(guó)區(qū)域目前對(duì)氮沉降的觀測(cè)還較為零散，而基于站點(diǎn)的已有觀測(cè)又表明我國(guó)的氮沉降速率在空間上具有很大的異質(zhì)性[11- 19]。另外已有一些研究應(yīng)用不同的方法對(duì)我國(guó)大氣氮沉降的整體狀況進(jìn)行了估算。如Lu等[4]基于大氣化學(xué)傳輸模型與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)之間的相關(guān)關(guān)系，建立了一個(gè)實(shí)測(cè)值與模擬值之間的回歸方程，由此推導(dǎo)出了一套氮沉降時(shí)空格局?jǐn)?shù)據(jù)，1996—2005年NOy-N沉降速率為0.34gNm-2a-1，NHx-N沉降速率為1.54gNm-2a-1。Liu等20]的研究表明，20世紀(jì)80年代我國(guó)的大氣氮沉降量為1.32gNm-2a-1，21世紀(jì)初大氣氮沉降量為2.11gNm-2a-1。Jia等[21]基于280個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)的氮沉降數(shù)據(jù)，應(yīng)用Kriging插值的方法，計(jì)算得到我國(guó)的氮素濕沉降在20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初分別為1.11gNm-2a-1和1.39gNm-2a-1，同時(shí)分析發(fā)現(xiàn)大氣氮沉降的分布與降水、能源消費(fèi)和農(nóng)田施肥具有很好的相關(guān)關(guān)系。觀測(cè)數(shù)據(jù)的積累為探明中國(guó)大氣氮沉降的總體狀況提供了數(shù)據(jù)基礎(chǔ)，但是缺乏大范圍長(zhǎng)期動(dòng)態(tài)連續(xù)的資料，并且目前大氣氮沉降的觀測(cè)點(diǎn)多分布在東部地區(qū)，且分布點(diǎn)很不均勻。Lu等[4]的方法盡管也描繪了過(guò)去中國(guó)氮沉降的時(shí)空動(dòng)態(tài)，但該方法無(wú)法對(duì)未來(lái)進(jìn)行預(yù)測(cè)。未來(lái)我國(guó)需要建立全國(guó)性的監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)，從而對(duì)不同區(qū)域和不同類型生態(tài)系統(tǒng)大氣氮沉降狀況進(jìn)行動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)[22]。在此基礎(chǔ)上，模型模擬方法可以提供長(zhǎng)期的較大空間范圍的氮沉降時(shí)空數(shù)據(jù)，并且可以對(duì)未來(lái)不同發(fā)展情境下的氮沉降狀況進(jìn)行預(yù)測(cè)?；诖?，本研究構(gòu)建了一個(gè)具有較高分辨率，能夠模擬長(zhǎng)時(shí)間尺度上并且實(shí)現(xiàn)預(yù)測(cè)的氮沉降計(jì)算方法，利用該方法基于我國(guó)的能源消費(fèi)數(shù)據(jù)，施肥數(shù)據(jù)，降水?dāng)?shù)據(jù)生成一套中國(guó)地區(qū)1961—2010年中國(guó)大氣氮沉降空間網(wǎng)格數(shù)據(jù)，應(yīng)用文獻(xiàn)中收集的站點(diǎn)大氣氮沉降數(shù)據(jù)進(jìn)行驗(yàn)證，并分析我國(guó)近50年氮沉降的空間分布及其變化趨勢(shì)。

1研究方法

1.1氮沉降模擬方法

Ndepo=Ammdepo+Nitdepo

(1)

Ammdepo=PRE×P1×fert+P2×fert

(2)

Nitdepo=PRE×P3×ener+P4×ener

(3)

式中，Ndepo為大氣氮沉降速率(gNm-2a-1)，Ammdepo(gNm-2a-1)為以NHx形式沉降的氮，Nitdepo(gNm-2a-1)為以NOy形式沉降的氮，PRE為降水量(mm)，fert為施氮量(gNm-2a-1)，ener為能源消費(fèi)量(g標(biāo)準(zhǔn)煤m-2a-1)，P1、P2、P3和P4為參數(shù)。通過(guò)文獻(xiàn)收集了中國(guó)區(qū)域內(nèi)28個(gè)站點(diǎn)不同年份觀測(cè)的氮沉降數(shù)據(jù)，利用這些觀測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)P1-P4參數(shù)進(jìn)行了擬合。該方法不僅具有較好地理論基礎(chǔ)，輸入數(shù)據(jù)和參數(shù)易于獲取，同時(shí)可以根據(jù)能源利用效率和氮肥利用率的變化來(lái)調(diào)整參數(shù)，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)未來(lái)情景的預(yù)測(cè)。

1.2數(shù)據(jù)來(lái)源

本研究中計(jì)算氮沉降的主要輸入數(shù)據(jù)包括降水?dāng)?shù)據(jù)、施肥數(shù)據(jù)和能源消費(fèi)數(shù)據(jù)。降水?dāng)?shù)據(jù)來(lái)自于國(guó)家氣象信息中心，包括1961—2010年全國(guó)756個(gè)氣象臺(tái)站的每旬降水量。使用ANUSPLIN4.1插值軟件的樣條函數(shù)插值法[25]對(duì)氣象數(shù)據(jù)進(jìn)行內(nèi)插到0.1°×0.1°的空間網(wǎng)格上，得到全國(guó)1961—2010年的0.1°氣象柵格數(shù)據(jù)。

施肥數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)和各省的統(tǒng)計(jì)年鑒(NBS,http://www.stats.gov.cn/)，包括1978—2008年全國(guó)和各省的施肥量、施氮量，以及全國(guó)2000多個(gè)縣1992、1995、1999年的施肥數(shù)據(jù)，根據(jù)模型輸入數(shù)據(jù)的要求，對(duì)施肥數(shù)據(jù)做以下處理：(1)按照不同時(shí)期各縣所在省施肥總量的比例以及所在省1978—2008年的變化趨勢(shì)，計(jì)算得到全國(guó)各縣級(jí)單元施氮總量1978—2008年的變化趨勢(shì)。(2)基于1978—2008年各縣級(jí)單元施氮總量的線性變化趨勢(shì)，計(jì)算得到各縣級(jí)單元1961—1977年和2009、2010年的施氮總量數(shù)據(jù)。(3)將縣級(jí)單元施氮數(shù)據(jù)屬性表與中國(guó)縣市界先掛接，形成屬性空間化。(4)利用通過(guò)行政區(qū)劃求取的2000年各縣市面積的和，然后基于縣市名稱與各縣市耕地面積掛接，實(shí)現(xiàn)耕地面積總量的空間化。(5)最后利用施肥量/各省市縣耕地面積和的柵格數(shù)據(jù)，實(shí)現(xiàn)施肥量單元柵格化(gNm-2a-1)。

能源消費(fèi)數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)統(tǒng)計(jì)局 (NBS,http://www.stats.gov.cn/)，查找自1978—2008年全國(guó)和各省的能源總量(萬(wàn)噸標(biāo)準(zhǔn)煤/a)，全國(guó)和各省1961—1977年以及2009、2010年的能源消費(fèi)數(shù)據(jù)根據(jù)1978—2008年的線性變換趨勢(shì)計(jì)算得到。根據(jù)省界圖，統(tǒng)計(jì)各省的面積，將各省的能源消費(fèi)總量平均到單位面積上，在ArcGIS中提取模型輸入所需的0.1°格點(diǎn)的能源消費(fèi)量(g標(biāo)準(zhǔn)煤m-2a-1)。

2模型驗(yàn)證

圖1　模擬的氮沉降速率與觀測(cè)值的比較　Fig.1　Comparison of modeled nitrogen deposition rate with observed values

為了驗(yàn)證模型對(duì)區(qū)域氮沉降的模擬能力，本研究系統(tǒng)收集了已有文獻(xiàn)[13,21,26- 37]發(fā)表的氮沉降數(shù)據(jù)(包括總氮沉降和濕沉降)，對(duì)模擬氮沉降進(jìn)行了驗(yàn)證，觀測(cè)平均值為2.28gNm-2a-1，對(duì)應(yīng)時(shí)間對(duì)應(yīng)站點(diǎn)的模擬平均值為2.61gNm-2a-1，平均相對(duì)誤差為14%。模擬值和實(shí)測(cè)值具有顯著相關(guān)性(R2=0.85, P< 0.001) (圖1)，由此可以看出該模型方法可以很好地模擬我國(guó)氮沉降的時(shí)空變化。未來(lái)隨著氮沉降觀測(cè)站點(diǎn)的增加和數(shù)據(jù)的積累，可以利用更多的數(shù)據(jù)對(duì)模型的模擬加以校準(zhǔn)和驗(yàn)證。

另外將模擬的中國(guó)區(qū)域大氣氮沉降的平均狀況和增長(zhǎng)速率與其他基于觀測(cè)和模型方法的研究結(jié)果進(jìn)行了比較(表1)，結(jié)果表明，在1980—2000年間，本研究模擬的氮沉降均值和增長(zhǎng)速率均在已有研究結(jié)果的范圍內(nèi),但相對(duì)于基于觀測(cè)的估算結(jié)果[20- 21]，本研究對(duì)總氮沉降有所低估。

3結(jié)果與討論

3.11961—2010年中國(guó)區(qū)域氮沉降的時(shí)間動(dòng)態(tài)

1961—2010年，我國(guó)的氮沉降速率呈顯著增加的趨勢(shì)(圖2)。過(guò)去50年，中國(guó)陸地大氣氮沉降速率增加了近8倍，中國(guó)氮沉降速率變化范圍在0.29—2.32gNm-2a-1之間，50年平均為0.81gNm-2a-1，年增長(zhǎng)率為0.04gNm-2a-1。NHx-N變化范圍在0.23—1.84gNm-2a-1之間，50年平均為0.64gNm-2a-1，NHx-N的沉降速率增加了0.03gNm-2a-1；NOy-N變化范圍在0.07—0.48gNm-2a-1，平均沉降速率為0.17gNm-2a-1，NOy-N沉降速率每年增加0.007gNm-2a-1(圖2，表3)。研究時(shí)段內(nèi)NHx-N沉降速率及其增速都遠(yuǎn)大于NOy-N沉降，1961—2010年，NHx-N的沉降速率大約是NOy-N的4倍，是主要的氮沉降形式(圖2，表3)。Zhang等[39]和Holland等[40]的研究結(jié)果表明，美國(guó)的總氮沉降中NOy-N所占的比例較大，而西歐則是以NHx-N為主。Lu等[41]的研究結(jié)果也表明，中國(guó)區(qū)域氮沉降以NHx-N為主，NHx-N的沉降量是NOy-N的近5倍，與本研究結(jié)果較為一致。人為活動(dòng)引起的氮素排放主要包含NHx和NOy兩類，氧化型氮化物NOy-N主要來(lái)源于工業(yè)和化石燃料的燃燒，還原性氮化物NHx-N主要來(lái)源于農(nóng)田施肥和集約畜牧業(yè)[9,24]，因此在對(duì)氮沉降進(jìn)行控制管理時(shí)，不僅要針對(duì)NOy-N排放進(jìn)行控制，通過(guò)合理的管理農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，減少NHx-N排放對(duì)控制氮沉降速率同樣具有重要意義。

表1　模擬的氮沉降均值與其他研究的比較

圖2　1961—2010年中國(guó)氮沉降的年際變化　Fig.2　Annual average nitrogen deposition rate in China during 1961—2010

本研究中將研究時(shí)段劃分為5個(gè)年代，以便更好的研究我國(guó)大氣氮沉降速率的時(shí)間變化特征(表2)。從20世紀(jì)60年代到70年代，我國(guó)氮沉降速率的變化不大，到80年代，我國(guó)的大氣氮沉降速率開(kāi)始顯著增加，是60年代的1.93倍，20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初的大氣氮沉降速率急劇增加，分別是60年代的3.43倍和5.50倍。Schulze等[42]提出了氮飽和臨界負(fù)荷理論，即在對(duì)生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和功能無(wú)明顯傷害的情況下，生態(tài)系統(tǒng)所容許的最大氮沉降量，超出臨界負(fù)荷將對(duì)生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)、功能和運(yùn)行造成危害。盡管由于環(huán)境的差異，生態(tài)系統(tǒng)本身存在變化，不同生態(tài)系統(tǒng)的土地利用用途和利用歷史不同，使得不同生態(tài)系統(tǒng)的氮沉降臨界值存在很大的不確定性，但研究表明，陸地生態(tài)系統(tǒng)的氮沉降臨界值在1—2gNm-2a-1[40, 43-45]，如果按照這一理論，我國(guó)氮沉降速率在20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初接近或超過(guò)了氮沉降的臨界濃度。

大氣向陸地生態(tài)系統(tǒng)輸入氮素主要通過(guò)濕沉降和干沉降兩種途徑。1961—2010年我國(guó)濕沉降平均速率為0.63gNm-2a-1，是干沉降速率(0.17gNm-2a-1)的3.63倍，是氮素進(jìn)入陸地生態(tài)系統(tǒng)的重要途徑。自20世紀(jì)80年代開(kāi)始，我國(guó)的濕沉降速率呈顯著增加趨勢(shì)，80年代、90年代、21世紀(jì)初濕沉降速率分別為0.47gNm-2a-1、0.85gNm-2a-1、1.33gNm-2a-1，是20世紀(jì)60年代濕沉降速率的1.98倍、3.56倍、5.56倍(表2)。1961—2010年，我國(guó)的干沉降速率同樣顯著增加，特別是從90年代開(kāi)始，干沉降速率達(dá)到0.21gNm-2a-1，是60年代氮沉降速率的2.96倍，21世紀(jì)初的干沉降速率為0.38gNm-2a-1，是20世紀(jì)60年代的5.29倍。

本研究中我國(guó)的大氣氮沉降速率由20世紀(jì)60年代的0.31gNm-2a-1增加到21世紀(jì)初的1.71gNm-2a-1，總氮沉降量由20世紀(jì)60年代的2.85TgN/a增加至21世紀(jì)初的15.68TgN/a。也有一些研究應(yīng)用不同的方法對(duì)我國(guó)大氣氮沉降進(jìn)行了估算。如Jia等[21]基于280個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)的氮沉降數(shù)據(jù)，應(yīng)用Kriging插值的方法，計(jì)算得到我國(guó)的氮素濕沉降在20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初分別為1.11gNm-2a-1和1.39gNm-2a-1，本研究的結(jié)果在20世紀(jì)90年代(0.85gNm-2a-1)略低于這一結(jié)果，在21世紀(jì)初的濕沉降量(1.33gNm-2a-1)與之非常接近。Liu等[20]的研究表明，20世紀(jì)80年代我國(guó)的大氣氮沉降量為1.32gNm-2a-1，21世紀(jì)初大氣氮沉降量為2.11gNm-2a-1，略高于本研究中的研究結(jié)果。這可能是由于Liu等[20]是基于監(jiān)測(cè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)的算術(shù)平均數(shù)求得的全國(guó)氮沉降數(shù)據(jù)，并沒(méi)有考慮我國(guó)氮沉降的空間格局。Lu等[41]在2014年的研究結(jié)果表明，中國(guó)區(qū)域氮沉降速率由20世紀(jì)60年代的1.26gNm-2a-1增加至21世紀(jì)初的2.01gNm-2a-1，總氮沉降量在21世紀(jì)初為18.33TgN/a。由于本研究在20世紀(jì)60年代的估計(jì)要比Lu等[41]的估計(jì)偏低，因此年增長(zhǎng)速率要高于Lu等[41]的結(jié)果(0.018gNm-2a-1)?？傊捎谌狈Φ两档拈L(zhǎng)期站點(diǎn)網(wǎng)絡(luò)觀測(cè)數(shù)據(jù)，不同的研究者依據(jù)不同的方法估算出來(lái)的氮沉降存在一些差異，我國(guó)的氮沉降估算仍然存在很大的不確定性。Zhang等[39]基于化學(xué)傳輸模型的模擬結(jié)果表明，2006—2008年美國(guó)大陸的氮沉降量為6.5TgN/a;Holland等[40]基于觀測(cè)數(shù)據(jù)和模型模擬的結(jié)果表明，美國(guó)大陸的氮沉降量為3.7—4.5TgN/a，而西歐的氮沉降量為8.4—10.8TgN/a。盡管不同研究對(duì)不同區(qū)域的氮沉降量估計(jì)存在一定的差異，但可以看出，中國(guó)區(qū)域的氮沉降量已經(jīng)超過(guò)美國(guó)和歐洲地區(qū)，在Dentener等[9]基于大氣化學(xué)傳輸模型對(duì)全球的模擬結(jié)果也表明，中國(guó)是氮沉降最嚴(yán)重的區(qū)域。

表2　1961—2010年我國(guó)氮沉降速率的年代際變化

3.21961—2010年中國(guó)區(qū)域氮沉降的空間格局

研究時(shí)段內(nèi)，我國(guó)不同區(qū)域氮沉降水平差異很大(圖3，圖4)。從濕沉降的分布格局來(lái)看，華北、華中、西南和東北一些區(qū)域的濕沉降量最高，超過(guò)了2.0gNm-2a-1，如河南、河北、湖南、湖北、陜西、江蘇以及東北三省的平原區(qū)，南方的其他省濕沉降量一般在1.0—2.0gNm-2a-1，西北地區(qū)和內(nèi)蒙古地區(qū)的濕沉降量在0—0.5gNm-2a-1。根據(jù)Jia等[21]的研究結(jié)果表明，20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初，我國(guó)的氮素濕沉降速率呈現(xiàn)出由南向北，由東向西梯度遞減的分布格局，湖南、湖北等省是氮沉降最多的地區(qū)，在濕沉降速率方面，20世紀(jì)90年代南方各省的濕沉降速率一般在2—2.5gNm-2a-1，東北地區(qū)在0.5—1.5gNm-2a-1，華北在1.0—2.0gNm-2a-1，西北在0—1.0gNm-2a-1，21世紀(jì)初各省的濕沉降量都有所增加，華北成為氮沉降集中區(qū)。這與本研究得到的氮素濕沉降在空間格局上具有很好的一致性，本研究中的氮沉降速率略小于Jia等[21]的研究結(jié)果，這可能是由于研究時(shí)段的差異造成的，本研究中計(jì)算的是1961—2010年我國(guó)的濕沉降，在研究時(shí)段的前20年，氮沉降速率普遍偏低。從氮素的干沉降空間分布格局來(lái)看，我國(guó)華北、華中、華南和東北三省的干沉降量一般大于0.5gNm-2a-1，廣西、云南和四川等省的干沉降量在0.2—0.4gNm-2a-1，西北、西藏和內(nèi)蒙地區(qū)的干沉降在0—0.2gNm-2a-1。

圖3　我國(guó)大氣氮素濕沉降速率和干沉降速率的空間格局Fig.3　Spatial pattern of N deposition rate during 1961—2010 wet nitrogen deposition dry nitrogen deposition

圖4　1961—2010年和不同年代際我國(guó)氮沉降速率空間格局Fig.4　Spatial pattern of N deposition rate in different decade during 1961—2010 and different dacades

從我國(guó)的總氮沉降分布格局來(lái)看，我國(guó)的大氣氮沉降速率也呈現(xiàn)出由東南向西北梯度遞減的格局，華北、華中和西南地區(qū)東北部氮沉降水平最高，一般變化在1.77—3.18gNm-2a-1左右，華南地區(qū)以及西南地區(qū)的西部和南部的氮沉降水平次之，一般變化在0.74—2.25gNm-2a-1左右，西北、西藏、內(nèi)蒙、西藏地區(qū)的氮沉降水平最低，一般在0.02—0.73gNm-2a-1。本研究中的氮素濕沉降、干沉降和總氮沉降空間格局與基于觀測(cè)和模型模擬的其他研究結(jié)果也都具有很好的一致性[3-4, 9, 21,44,46]。同時(shí)，已有的觀測(cè)也表明，中國(guó)區(qū)域的氮沉降具有較大的空間異質(zhì)性，濕沉降由0.4gNm-2a-1變化到10.3gNm-2a-1[47-53]，華北成為我國(guó)氮沉降最為嚴(yán)重的區(qū)域[49-50]。

氮沉降的空間分布受人類活動(dòng)的影響，鄭祥洲等[54]的研究表明，氮沉降與人類活動(dòng)有密切關(guān)系，中東部和沿海等經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)地區(qū)的沉降量高于內(nèi)陸地區(qū)，內(nèi)陸地區(qū)又高于青藏高原、西南和西北等人類活動(dòng)較弱的地區(qū)。Jia等[21]的分析也表明氮沉降與降水、能源消費(fèi)和施肥具有很好的相關(guān)關(guān)系，三者能夠解釋79%的氮沉降空間變異。同時(shí)氮沉降濃度隨著距城市的距離增加而呈現(xiàn)指數(shù)下降[21]。我國(guó)的主要大中城市均分布在東部地區(qū)，東部地區(qū)是我國(guó)能源消費(fèi)、化肥用量和土地利用變化最為強(qiáng)烈的區(qū)域，因此也成為氮沉降的熱點(diǎn)區(qū)域。

為了比較我國(guó)氮沉降速率變化的空間差異，本研究繪制了1961—2010年間5個(gè)年代大氣氮沉降速率的空間格局(圖4)。由圖4可知，我國(guó)的大氣氮沉降速率在過(guò)去50年發(fā)生的變化存在顯著的區(qū)域差異， 1961—2010我國(guó)西北部地區(qū)，包括新疆、西藏、青海、內(nèi)蒙古等省的大氣氮沉降速率變化很小，基本保持在0—0.25gNm-2a-1；而在我國(guó)東部的各省，大氣氮沉降速率均顯著增加。20世紀(jì)60年代這些地區(qū)的大氣氮沉降速率一般在0.25—1.0gNm-2a-1，20世紀(jì)70年代部分地區(qū)的大氣氮沉降速率開(kāi)始增加至1.0—2.0gNm-2a-1，20世紀(jì)80年代東部各省的大氣氮沉降速率普遍增加至1.0—3.0gNm-2a-1，20世紀(jì)90年代這些地區(qū)的大氣氮沉降速率增長(zhǎng)更快，普遍在1.0—4.0gNm-2a-1，21世紀(jì)初東部地區(qū)的大氣氮沉降量均在2.0gNm-2a-1以上，江蘇、山東、河南、安徽、河北、湖北、陜西等省的大部分地區(qū)的大氣氮沉降速率達(dá)到了4.5gNm-2a-1。如果按照1—2gNm-2a-1的氮沉降臨界值[40,43-45]，20世紀(jì)90年代我國(guó)有35%和25%的地區(qū)大氣氮沉降速率超過(guò)了1gNm-2a-1和2gNm-2a-1，21世紀(jì)初我國(guó)有37%和34%的地區(qū)大氣氮沉降速率超過(guò)了1gNm-2a-1和2gNm-2a-1。Zhang等[39]基于GEOS-Chem全球化學(xué)傳輸模型的研究結(jié)果表明，美國(guó)本土有超過(guò)35%的地區(qū)大氣氮沉降速率超過(guò)了1gNm-2a-1的氮沉降臨界值，略小于我國(guó)21世紀(jì)初的范圍。這表明，與美國(guó)相比，我國(guó)的氮飽和潛在風(fēng)險(xiǎn)問(wèn)題更嚴(yán)峻，這將對(duì)生態(tài)系系統(tǒng)和人類本身帶來(lái)嚴(yán)重的后果，如土壤酸化、生產(chǎn)力下降、生物多樣性流失、河流和水質(zhì)污染等問(wèn)題，會(huì)對(duì)生態(tài)系統(tǒng)物質(zhì)循環(huán)產(chǎn)生嚴(yán)重干擾和破壞[55-56]。

3.3氮沉降估算的不確定性分析

準(zhǔn)確估算區(qū)域尺度氮沉降的時(shí)間動(dòng)態(tài)和空間格局，對(duì)于評(píng)價(jià)氮沉降對(duì)陸地生態(tài)系統(tǒng)生產(chǎn)力和碳氮循環(huán)過(guò)程的影響具有重要意義。通過(guò)本研究的估算結(jié)果與文獻(xiàn)獲得的觀測(cè)數(shù)據(jù)及與其他研究的比較可以看出，本研究的估算結(jié)果與Lu等[4]基于觀測(cè)數(shù)據(jù)與大氣化學(xué)模型同化的方法基本一致，但低于基于觀測(cè)的估算結(jié)果[20- 21](表1)。Xu等[57]基于全國(guó)43個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)2010—2014年的觀測(cè)結(jié)果表明，中國(guó)陸地生態(tài)系統(tǒng)的總氮沉降量的變化范圍為2.9—75.2kgNhm-2a-1，平均值為37.8kgNhm-2a-1。目前基于觀測(cè)數(shù)據(jù)的全國(guó)估算中，西部和青藏高原的觀測(cè)站點(diǎn)均較少(國(guó)家氮沉降監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)43個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)中西北地區(qū)和青藏高原一共僅有7個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn))，這些地區(qū)的氮沉降水平顯著低于其他地區(qū)[57]，而其面積則占到中國(guó)陸地總面積的近一半，模型是基于0.1°各格點(diǎn)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果，這些低值區(qū)對(duì)于全國(guó)均值的貢獻(xiàn)則要顯著高于基于觀測(cè)站點(diǎn)統(tǒng)計(jì)的貢獻(xiàn)。因此，目前基于模型的估算結(jié)果和基于觀測(cè)的估算結(jié)果相比，是否低估或其低估的水平有待于進(jìn)一步的評(píng)估。隨著國(guó)家氮沉降監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)(NationwideNitrogenDepositionMonitoringNetwork，NNDMN)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的積累，可以進(jìn)一步調(diào)整模型的參數(shù)，并驗(yàn)證模型模擬的準(zhǔn)確性，從而獲取更為準(zhǔn)確的區(qū)域氮沉降時(shí)空格局估算結(jié)果。

4結(jié)論

本研究構(gòu)建了一個(gè)基于觀測(cè)和統(tǒng)計(jì)資料模擬和預(yù)測(cè)區(qū)域大氣氮沉降的模型，該模型參數(shù)簡(jiǎn)單易于獲取，通過(guò)與站點(diǎn)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)以及與其他研究結(jié)果的比較，表明該氮沉降模擬方法可以很好地模擬我國(guó)大氣氮沉降速率的時(shí)空格局。模擬結(jié)果表明：1961—2010年，中國(guó)大氣氮沉降速率呈顯著增加的趨勢(shì)，年增長(zhǎng)率為0.04gNm-2a-1，年平均氮沉降速率為0.81gNm-2a-1，NHx-N是主要的氮沉降形式。20世紀(jì)90年代和21世紀(jì)初我國(guó)的大氣氮沉降速率平均值超過(guò)了1gNm-2a-1的大氣氮沉降臨界值。在空間上，我國(guó)的大氣氮沉降速率呈現(xiàn)出由東南向西北梯度遞減的格局，干沉降和濕沉降的空間格局與之基本一致，并且不同年代間的大氣氮沉降速率在空間格局上差異較大。未來(lái)隨著監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)體系的建立，獲取更多的觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)模型加以驗(yàn)證和校準(zhǔn)，預(yù)測(cè)未來(lái)不同情景下中國(guó)區(qū)域氮沉降的變化特征，為決策提供科學(xué)建議。

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基金項(xiàng)目:國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(31370463, 31070398)；國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃項(xiàng)目(2010CB833503)；中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院科技創(chuàng)新工程項(xiàng)目

收稿日期:2014- 09- 21;

修訂日期:2016- 01- 25

*通訊作者

Corresponding author.E-mail: zyd@caf.ac.cn

DOI:10.5846/stxb201409211868

Modelingthetemporal-spatialpatternsofatmosphericnitrogendepositioninChinaduring1961—2010

GUFengxue1,HUANGMei2,ZHANGYuandong3,*,YANHuimin2,LIJie1,GUORui1,ZHONGXiuli1

1 Key Laboratory of Dryland Agriculture, Ministry of Agriculture, Institute of Environment and Sustainable Development in Agriculture, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China 2 Key Laboratory of Ecosystem Network Observation and Modeling, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, CAS, Beijing 100101, China 3 Key Laboratory of Forest Ecology and Environment, State Forestry Administration, Institute of Forest Ecology, Environment and Protection, Chinese Academy of Forestry, Beijing 100091, China

Abstract：Anthropogenic activities have altered the global nitrogen cycle, which has led to increases of nitrogen input into ecosystems through N deposition. China has become the third largest N deposition region. Excess N input can have negative impacts on ecosystem health via processes such as soil acidification, losses of biodiversity, and changes in the carbon cycle. Meanwhile, nitrogen input is an important factor linked to terrestrial carbon sinks. Specifically, such input is connected with a number of biogeochemical cycles that can influence the carbon cycle and its spatial pattern. Because of these wide-ranging effects, atmospheric N deposition rates have attracted much concern, and several studies have attempted to reveal the spatial and temporal patterns of N deposition with the purpose of evaluating N deposition effects on the carbon cycle of terrestrial ecosystems. We have established a new mathematical model that can be used to estimate regional N deposition over long time periods based on data related to precipitation, energy consumption, and fertilizer use. Comparisons between simulations and observations showed that the model can simulate the spatial and temporal variations of N deposition reasonably well. Then, we estimated the N deposition in China during 1961—2010 based on this model. The results were as follows. (1) During 1961—2010, the average total nitrogen deposition in China was 0.81 g N m-2a-1, and the deposition values increased from 0.31 g N m-2a-1in the 1961—1970 to 1.71 g N m-2a-1in the 2001—2010; the total N deposition increased from 2.85 Tg N/a to 15.68 Tg N/a. (2) The NHx-N deposition rate was about 4 times that of NOy-N, and NHx-N was the main deposition type. The wet deposition rate was 3.63 times that of the dry deposition during 1961—2010; thus, wet deposition represents a main pathway for N input into ecosystems in the region. (3) In terms of spatial distribution patterns, the N deposition decreased from southeastern to northwestern China. The north, central, and cropland areas of the northeast had the largest overall N deposition rates and the largest increases in the N deposition rates over time.

Key Words:N deposition; precipitation; energy consumption; fertilizer use; model simulation

顧峰雪，黃玫，張遠(yuǎn)東，閆慧敏, 李潔，郭瑞，鐘秀麗.1961—2010年中國(guó)區(qū)域氮沉降時(shí)空格局模擬研究.生態(tài)學(xué)報(bào),2016,36(12):3591- 3600.

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