車用PEMFC系統氫氣供應系統發展現狀及展望

南澤群，許思傳，章道彪，劉文熙

(1.同濟大學新能源汽車工程中心，上海201804；2.上海汽車集團股份有限公司乘用車分公司，上海201804)

車用PEMFC系統氫氣供應系統發展現狀及展望

南澤群1，許思傳1，章道彪2，劉文熙1

(1.同濟大學新能源汽車工程中心，上海201804；2.上海汽車集團股份有限公司乘用車分公司，上海201804)

氫氣供應系統(Hydrogen Supply System,HSS)的調壓、排水、排氣、加濕作用對于提高質子交換膜燃料電池(Proton Exchange Membrane Fuel Cell，PEMFC)的性能與壽命有著重要影響。通過對比目前國內外燃料電池系統采用的不同氫氣供應系統的結構及性能，分析了不同氫氣供應系統的優缺點及對燃料電池系統性能的影響，最后指出了未來高性能質子交換膜燃料電池系統中氫氣供應系統的研究和發展方向。

PEMFC；HSS；氫氣循環；引射器

1 HSS概述

在PEMFC系統中，氫氣儲存在高壓瓶中，典型的存儲壓力約為20～45 MPa，甚至高達70 MPa[1]。雖然更高的反應氣體壓力可以提高電堆性能，但陰陽極壓差大到一定程度，質子交換膜就可能破裂，使電堆的安全性和可靠性下降。因此，當陽極的氫氣壓力增大時，陰極的空氣也必須通過空壓機增壓，以保證陰陽極壓差維持在一定范圍內。另一方面，由于空壓機會消耗電堆產生的功率，因此氫氣壓力不能過高，必須控制在一定范圍才能供入電堆。

在PEMFC中，保持質子交換膜的水平衡對電堆的壽命有重要意義。一方面，水含量過低會產生干膜現象，妨礙質子的傳輸；另一方面，水含量過高會產生水淹現象，阻礙多孔介質中氣體的擴散，導致電堆輸出電壓降低[2-3]。此外，從陰極側穿透到陽極的雜質氣體不斷累積，也會對電堆的性能造成影響[4]。

針對以上堵水和氣體滲透的問題，通常采用排氫的方法，將電堆內部生成的水和累積的雜質氣體排出。排氫頻率太低，容易導致堵水和雜質氣體累積，從而導致電堆性能下降；排氫頻率太高，則既浪費了氫氣，又帶來潛在危險[5-8]。為保證PEMFC穩定高效運行，同時提高氫氣利用率，通常采用氫氣循環的方法，即氫氣把電堆內部生成的水帶出后，經水氣分離裝置將液態水分離，再將氫氣循環送回到電堆陽極重復使用，同時對新鮮氫氣進行加濕。

典型的HSS包括高壓儲氫瓶、減壓閥、壓力調節閥、循環裝置(循環泵或引射器)、穩壓罐、傳感器、各種電磁閥及管路等。HSS通過高壓儲氫瓶提供電堆所需的氫氣，根據電堆的工況特性，對氫氣進行調壓、加熱、加濕，并通過循環裝置對電堆出口氫氣進行循環利用。對于高壓HSS而言，對氫氣進行壓力調整和循環利用是設計的兩大難題。

2 HSS研究和發展現狀

目前主要的氫氣循環模式有單級引射器、雙級引射器并聯、單級循環泵、引射器和循環泵并聯等，在此基礎上通過優化引射器結構和控制策略等方法來提高循環效果。

2.1 多級引射器并聯

2010年，美國技術咨詢公司DTI(Direct Technology Incorporation)進行了燃料電池系統設計及制造成本分析[9]。DTI的燃料電池氫氣供應系統拓撲結構圖如圖1，其中HSS包含高壓儲氫瓶、氣動控制閥、氫氣過濾器、氫氣分流閥、高流量引射器、低流量引射器、過壓切斷閥、排氫閥和單向閥。該系統使用氫氣分流閥，使氫氣在高、低功率時分別通過大、小流量引射器。利用高壓氫氣對陽極尾氣進行抽吸，既提高了氫氣利用率，又利用尾氣對新鮮氫氣進行加濕，從而省去了陽極加濕器。同時雙級引射器并聯，彌補了單級引射器工作范圍窄的缺陷。該系統保留了排氫閥，是基于降低雜質累積的考慮。

圖1 DTI公司2010年燃料電池氫氣供應系統拓撲結構圖

2.2 引射器與循環泵并聯

美國Argonne實驗室在2010年提出的燃料電池系統布置圖如圖2所示[10]。其中氫氣循環系統包含儲氫瓶、減壓閥、引射器、氫氣循環泵、水分離器、單向閥和排氫閥等相關部件。采用氫氣循環泵和引射器并聯的方式彌補了單級引射器無法在全工況范圍內工作的缺陷。

圖2 Argonne實驗室2010年燃料電池系統布置圖

圖3對比了陽極廢氣(水、氫氣、氮氣)中，在引射器單獨工作時可被引射的氣體量，和為保持氫氣70%的單次通過利用率所必須被引射的氣體量。圖3表明單個引射器可以在25%～100%的流量范圍內工作，在低于25%的流量范圍內則需要一個氫氣循環泵來輔助循環。

圖3 引射器性能示意圖

2.3 利用引射器前端壓力脈沖

2013年瑞士Belenos Clean Power Holding AG公司公開一項專利，該專利描述了一個含有引射器的燃料電池系統[11]，其系統拓撲結構圖如圖4。該HSS在儲氫瓶60和引射器113之間設置了控制閥110，當在大功率工況時，控制閥保持開啟，此時引射器的引射效果明顯；在小功率工況時，控制閥在開關狀態間切換，使引射器前端壓力呈脈沖變化，在控制流量的同時保證引射性能，并拓寬工作范圍。控制閥開關的頻率和脈寬由控制回路15設置。

圖4 Belenos Clean Power Holding AG公司燃料電池系統拓撲結構圖

2.4 被動控制式引射器

美國Nuvera Fuel Cell,Inc公司于2014年獲得被動式氫氣循環裝置的專利[12]，該裝置的實質是一個可變流量的引射器。

循環裝置(引射器)的結構如圖5所示，包括440和450兩部分，并以某種機械形式耦合。新鮮氫氣120從進口260進入，陽極排氣220從進口250進入，二者在混合室470混合，混合氣從出口270排出。530為活塞，430為活塞腔體，活塞530與活塞缸壁480相配合，活塞530可以沿軸線460移動，并保證密封。活塞530一端為錐面，該錐面與座體600相配合，活塞上有若干圓孔610，活塞內部為氣體通道560活塞另一端與噴嘴的空腔520相連。噴嘴狹縫490將活塞頭570與混合室470連通。活塞530有兩個受力面，一個受力面是與座體600相配合的錐面，受到新鮮氫氣120的壓力，另一個受力面是活塞頭570，受到陽極排氣220的壓力。活塞530的位置取決于兩個受力面的平衡。該裝置依靠陽極排氣220的壓力，被動地控制引射器的循環流量，可以增大引射器的工作范圍。

圖5 Nuvera Fuel Cell,Inc公司被動式控制引射器結構圖

2.5 利用壓力波動及單向閥

日本宇宙航天研究開發機構的Masatoshi Uno等人采用了一種新的循環模式[13]，其原理是利用壓力的波動完成循環。該模式主要部件有2個單向閥、水氣分離器和流量控制裝置。Masatoshi Uno認為，采用氫氣循環泵或引射器有其難以克服的缺點。一方面，氫氣循環泵消耗電堆功率，且含有許多機械部件，伴隨有震動和噪聲，并包含有軸承、潤滑油等，耐久性和結構復雜性并不滿足要求。另一方面，引射器雖然無運動部件且可靠性高，但其工作范圍較窄，無法在小流量下起到循環的效果。

該系統原理如圖6所示，該裝置有A和B兩種工作模式。A模式下，通過流量控制裝置調節陽極入口壓力上升，部分未反應完的氣體克服單向閥1的壓力進入單向閥1和2間的管路，由于管路和單向閥1有壓損，此時氣體無法克服單向閥2的壓力回流到燃料電池陽極入口；B模式下，調節陽極入口壓力下降，未反應完的氣體減少，壓力下降至無法克服單向閥1的壓力，此時單向閥1關閉。由于陽極入口管路壓力下降，存儲于單向閥1和2之間的陽極排氣克服壓力開啟單向閥2，進入循環回路。管路及各閥門的壓力變化幅度及周期如圖7。

圖6 壓力波動循環系統原理圖

2.6 含穩壓罐的氫氣循環系統

上海神力科技有限公司發明了一種含穩壓罐的氫氣密閉循環系統[14]。如圖8所示，該系統中，氫氣從儲氫罐1出來后經減壓并通過引射器4進入穩壓罐A5，穩壓罐可使氫氣穩壓，并對氫氣進行水氣分離，之后氫氣進入電堆6參與反應。電堆的出口一端連接引射器的引射入口，另一端連接排氫電磁閥7，當電堆中的氫氣過量較多時，引射器將過量氫氣吸回，輸送到電堆的氫氣入口重新參與反應。當電堆中的氫氣過量不多時，引射器難以產生引射效果，多余氫氣通過排氫電磁閥排出至穩壓罐B8，使氫氣穩壓去水，并通過氫氣循環泵9輸送至穩壓罐A5進行循環。該系統有助于提高引射性能并增大其工作范圍，但穩壓罐會使系統復雜而成本增加。

圖7 壓力波動循環理論工作波形圖

圖8 含有穩壓罐的氫氣循環系統示意圖

2.7 含引射器的被動式氫氣循環系統

2014年國立臺南大學的Jenn-Jiang Hwang針對被動式氫氣循環系統提出了一種通過控制比例閥和電磁閥，對氫氣連續供應(中高功率)和脈沖供應(低功率)的方案[15]，該系統如圖9所示。

圖9 被動氫氣循環系統

根據能夠排出陽極中聚集水的最小氫氣流量，計算出電堆的功率，將此功率定義為臨界值。電堆功率高于臨界值時，電磁閥SV1關閉，使得氫氣通過比例閥PV進入陽極，并通過比例閥PV來控制氫氣流量增減，進而控制陽極入口壓力的增減，如圖10(a)所示。電堆功率低于臨界值時，比例閥PV關閉，電磁閥SV1開啟，當陽極出入口的壓差大于預設值A時，電磁閥SV1關閉，停止供應氫氣；當陽極出入口的壓差小于預設值B(B

圖10 氫氣連續供應和脈沖供應

此外，該系統還提出了利用陽極廢氣對空氣進行加濕。陽極廢氣通過排氫孔及排氫電磁閥進入陰極入口前端對空氣進行加濕。每當電堆處于停機狀態時，排氫電磁閥保持開啟，這樣可以有效防止停機后電堆中殘留氫氣緩慢反應而帶來的真空。

2.8 閉端陽極模式(無循環)

密歇根大學的Jixin Chen等人采用閉端陽極(Dead-Ended Anode，DEA)模式[16]。該模式由于外部組件的減少簡化了HSS，使得系統成本降低。DEA可以減輕陰極碳腐蝕，但排氫使得系統整體效率降低，因此需要對排氫間隔和排氫持續時間進行優化。DEA與流通陽極(Flow-Through Anode，FTA)相比結構簡單，如圖11所示。FTA依靠循環回路中對流傳質，使得氫氣利用率較高，這需要引射器或鼓風機、除水裝置等實現，這些輔助裝置增加了質量、體積和成本。但由于DEA只能提供電堆需要的氫氣量，而出口必須定時打開排出雜質氣體，因此電堆的性能較差，氫氣利用率低，且帶來堵水等不可避免的問題，使得其難以滿足PEMFC系統的性能和壽命要求。

圖11 FTA與DEA系統復雜程度比較

3 總結與展望

本文通過文獻研究，分析了HSS的主要作用，指出了氫氣循環對于提高燃料電池性能與壽命的必要性，并總結了當前的多種HSS方案。各方案的對比結果如表1所示。

閉端陽極模式雖然結構簡單，成本低廉，但其必須定期排氫來排出雜質氣體和富集水，使得氫氣利用率低，且系統整體效率降低，難以滿足PEMFC的性能和壽命要求。為保證PEMFC穩定運行，又能提高氫氣利用率，通常采用氫氣循環的方法，即陽極排氣把電堆內部生成的水帶出后，經水氣分離裝置將液態水分離，再循環回到電堆陽極重復使用，以提高氫氣利用率。

綜上所述，建立一種合理的氫氣循環供應系統對其運用于實踐中有重要意義。在未來高性能PEMFC系統中，HSS應采用多級循環裝置(引射器或氫氣循環泵)并聯的循環模式。在此基礎上，通過優化引射器的結構，提高引射性能，擴大引射器工作范圍；同時可以優化控制策略，如在氫氣流量低難以產生引射效果時，產生脈沖噴射，保證循環效果；此外，優化多級循環裝置之間的匹配策略也對提高系統的循環效果有著重要作用。

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Development and prospect of hydrogen supply system in vehicle PEMFC

NAN Ze-qun1,XU Si-chuan1,ZHANG Dao-biao2,LIU Wen-xi1
(1.Clean Energy Automotive Engineering Center,Tongji University,Shanghai 201804,China;2.SAIC MOTOR Corporation Limited Passenger Vehicle Co.,Ltd.,Shanghai 201804,China)

The pressure-regulating,water-discharging,gas-discharging and humidification of the hydrogen supply system(HSS)has a crucial effect on the performance and life of proton exchange membrane fuel cell(PEMFC).Through comparing structure and performance of current HSSs,the advantages and disadvantages of different HSSs and the effect on PEMFC system performance were analyzed.The future research and development directions of the HSS in the high-performance PEMFC system were proposed.

PEMFC;HSS;hydrogen-recirculation;ejector

TM 911

A

1002-087 X(2016)08-1726-05

2016-01-22

南澤群(1992—)，男，山西省人，碩士生，主要研究方向為燃料電池系統氫氣供應子系統。