多環芳烴污染土壤修復技術研究進展

張 晶，陳冠群，，魏俊峰，丁光輝

(1.大連大學環境與化學工程學院，遼寧大連 116622；2.大連海事大學環境科學與工程學院，遼寧大連 116026)

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多環芳烴污染土壤修復技術研究進展

張 晶1，陳冠群1，2，魏俊峰1，丁光輝2

(1.大連大學環境與化學工程學院，遼寧大連 116622；2.大連海事大學環境科學與工程學院，遼寧大連 116026)

摘要多環芳烴化合物(PAHs)是一類廣泛分布于全球各種環境介質的持久性有機污染物。近年來，土壤PAHs污染日益加劇，因此對PAHs污染的土壤進行有效修復備受關注。從生物修復法、物理修復法、化學氧化法、光降解法等方面，概述了近年來國內外PAHs污染土壤的主要修復技術。

關鍵詞多環芳烴(PAHs)；土壤污染；土壤修復

多環芳烴(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，PAHs)是指含2個及2個以上苯環的碳氫化合物及由它們衍生出的各種化合物總稱，是一類具有“三致”作用的持久性有機污染物。PAHs主要由人類活動產生，以廢物焚燒和化工燃料不完全燃燒產生的煙氣(包括汽車尾氣)和工廠(特別是煉焦、煉油、煤氣廠)排出物為主。農業生產活動中秸稈燃燒也是PAHs來源的重要途徑。據統計，每年約有600余萬t PAHs因秸稈燃燒排放到大氣中[1]。

通常情況下，環境中產生的PAHs首先進入大氣，吸附于大氣中微小顆粒物上，再通過遷移、沉降等作用進入水體和土壤，水環境中的PAHs最終在沉積物中富集，而土壤中的PAHs會通過擴散和滲透作用進入地下水體或者被植物吸收進入食物鏈，威脅人類健康。由此可見，進入環境中的大多數PAHs最終進入土壤。雖然土壤中的PAHs可由特定微生物分解，但其作用有限，即便被分解轉化，還有可能生成其他環境污染物。因此，利用高效的修復技術對PAHs污染土壤進行人為修復十分必要。筆者綜述了PAHs污染土壤的主要修復技術，以期為相關研究提供參考。

1生物修復法

1.1微生物降解微生物降解以好氧生物降解為主。好氧生物降解是指環境污染物在有氧環境條件下，被好氧微生物降解的過程。Habe等[2]在對代謝PAHs的微生物基因種類的綜述中提到，白腐真菌憑借其對芳香族化合物良好的降解能力而被普遍應用于PAHs好氧生物降解中。其中2種白腐真菌(Irpexlacte和Pleurotusostreatus)被觀察到對3～4環的PAHs具有顯著的降解效果，其平均降解率為58%～73%[3]。Li等[4]發現，由細菌、真菌及細菌和真菌混合體接種的微生物群落對16種PAHs均有不同程度的降解。楊旭等[5]以從污染環境中篩選分離得到的9株PAHs降解菌為基本菌種，構建了能夠高效修復PAHs復合污染體系的菌群，結果表明：該菌群內的微生物能夠在降解過程中相互協作，發揮穩定高效的降解作用。

孫凱等[6]從長期受PAHs污染的植物體內分離篩選出2株能以芘為唯一碳源和能源生長的內生細菌BJ03和BJ05，發現其對芘的降解率分別達到71.10%和55.30%。伍鳳姬等[7]分別選擇了石油污染土壤和焦化廢水活性污泥為菌源，分離出芘降解菌和混合PAHs降解菌，并對其降解性能進行對比研究，結果表明：來源于焦化廢水的分別用于降解芘和混合PAHs的降解菌，其7 d降解率分別為74.99%和100%，均高于來源于石油污染土壤的降解菌，這說明不同菌源對降解菌的降解性能有一定影響。

1.2植物修復植物修復(Phytoremediation)是以植物積累、代謝、轉化有機物的理論為基礎，利用植物及其共存環境體系去除、轉移、降解或固定污染物的一種相對較新的原位生物修復法。吳卿等[8]選擇玉米作為供試植物，將玉米種植于與營養土一定比例混合的沉積物土壤中，用于修復萘污染的城市排污河沉積物，結果發現，種植玉米90 d后，土壤中萘的降解率在85.00%以上，其中以底泥和營養土配比為1∶2的土壤降解效果最好，降解率達到90.30%。吳云霄[9]嘗試利用不同種植物混種對土壤進行修復，試驗發現，經過70 d的降解修復，三葉草-紫花苜蓿混種模式對土壤中2種PAHs的降解率均明顯高于單種模式，說明該混種模式進行土壤修復具有很好的可行性，值得進一步研究。

1.3生物聯合修復單獨利用微生物或植物進行修復難以取得理想的效果。Huang等[10]對植物修復法進行了改進，首先在恒定的濕度條件下對被PAHs污染的土壤進行為期120 d的土地耕作；隨后，將一種PAHs降解菌與土壤混合培養，進行120 d的微生物修復；最后，在土壤中播種經根際細菌培養的高牛毛草種子，并生長120 d。結果顯示，土壤中的16種優控PAHs的降解率達到78.00%，比單獨的植物修復提高了23.00%。除此之外，該程序對以往難以降解的高分子量PAHs，尤其是高于5環的PAHs降解率十分理想。

除了植物-微生物聯合修復體系外，與土壤中動物聯合修復也正成為新的研究方向。袁馨[11]在土壤修復試驗中，將蚯蚓引入蘇丹草土壤修復系統，結果表明：在與蚯蚓結合處理中，蘇丹草總生物量較未接種蚯蚓的處理高出25.91%，對芘的平均降解率也較未接種蚯蚓的處理高出6.65%，說明蚯蚓對植物土壤修復有一定促進作用。

2物理修復

物理修復技術主要是指采用不同物理過程分離或去除土壤中有機污染物的過程，包括熱處理技術、超臨界流體萃取技術、亞臨界流體萃取技術、表面活性劑淋洗法等。

2.1熱處理技術熱處理技術是通過加熱使受污染土壤中的多環芳烴揮發或降解的過程。870～1 200 ℃下，可有效破壞土壤中大部分有機污染物。按處理方法的不同，熱處理又分為燃燒法和熱脫附作用。

在由美國環境保護署(EPA)資助的修復工程中，路易斯安那州的一塊受到嚴重雜酚油污染的土地被挖掘并轉移到一個高溫焚燒車間。在進行充分的高溫焚燒后，超過157 000 t PAHs濃度達1 000 mg/kg的污染土壤被成功修復至污染濃度低于100 mg/kg，并且由燃燒產生的灰燼的總PAHs濃度不超過10 mg/kg[12]。然而，該技術的應用仍有不足之處，如土壤中水分的去除及燃燒產生的廢氣處理等。

熱脫附作用是利用加熱，使土壤、淤泥或沉積物中有機污染廢物揮發的物理分離工藝。以氣體形式揮發的污染物再通過氣體載體或者真空系統的清理，進入空氣處理系統進行二次燃燒或異地處置。Renoldi等[13]運用間接加熱式熱脫附冷凝系統處理煤氣廠場地受污染的土壤，通過位于反應器載氣出口處的火焰電離子檢測器對PAHs濃度進行連續監測，經過最高溫度超過450 ℃的反應后，16種PAHs濃度均降低到0.05 mg/kg以下，對PAHs的去除率達99.90%。

2.2超臨界流體萃取技術超臨界流體是指溫度(T)和壓強(P)超過了熱力學臨界點的一種流體。利用超臨界流體萃取技術(SFE)進行土壤修復是指在超臨界狀態下，通過控制超臨界體系的T和P，將超臨界流體與污染土壤接觸，使其可以有選擇性地萃取其中的目標物質，然后通過T和P的變換改變超臨界流體的密度，進而改變超臨界流體中污染物質/萃取物的溶解度，實現污染物的分離。CO2作為典型的超臨界萃取劑，常被應用于SFE進行土壤修復。利用超臨界CO2和5%(v/v)的甲醇作為復合溶劑，在T為50 ℃，P為45 MPa的條件下去除土壤中的PAHs，去除率達90.00%以上。另外，該系統被報道對高分子量(4～6環)的PAHs也有很好的去除效果。

2.3亞臨界流體萃取技術亞臨界水萃取是在高壓條件下將水從100 ℃加熱到274 ℃，同時維持液體狀態，結果導致水中氫鍵減弱，極性降低。亞臨界水與普通水相比有更好的疏水性，可與烴類物質更好地相溶[14]。在一項土壤修復試驗中，亞臨界水在不同溫度條件下對沙土中的PAHs進行萃取[15]，結果發現，除了萘的回收率較低外，對其他PAHs的回收率均接近80.00%,溫度從200 ℃升高到300 ℃的過程中，一些高分子量PAHs的回收率可以提高近41.00%。Lagadec等[16]在土壤肥力檢測中發現，利用亞臨界水進行修復的土壤對土壤生物的毒性為0，且能夠恢復良好的耕作性能。

2.4表面活性劑淋洗法表面活性劑淋洗法是指利用表面活性劑具有親水性和疏水性基團的特點增加有機污染物在水中溶解度的原理，對受PAHs污染的土壤進行淋洗。該方法被認為是去除受污染程度高、生物可利用性差的土壤有機污染物的有效途徑。

常用的淋洗劑多為化學合成表面活性劑，存在著修復效率不高、不易生物降解、二次污染等問題。因此，近幾年，采用植物油等生物可降解表面活性劑去除受污染土壤中疏水性有機污染物的研究備受關注。花生油[17]、葵花油[18-19]及生物柴油被用作表面活性劑進行土壤修復。吳進保等[20]通過制備脂肪酸甲基酯，對土壤中的PAHs進行了溶解，取得了較好的效果。Walter等[21]研究表明，以脂肪烴為主的低黏度油有助于降低PAHs在土壤中的吸附。以脂肪酸甲基酯為主要成分的生物柴油具有黏度低、環境友好、易生物降解等優點，能大量溶解土壤中的PAHs，對高濃度PAHs污染土壤的修復具有重要意義[22]。

孫翼飛等[23]以植物油及生物柴油與表面活性劑乳化形成的微乳液為淋洗劑，淋洗修復被PAHs污染的土壤，結果表明：生物柴油能有效去除污染土壤中的PAHs，總去除效率為58.00%，而另外幾種植物油對PAHs的總去除率為30.00%～50.00%，證明生物柴油相對于植物油是一種更有效的去除污染土壤PAHs的淋洗劑。此外，用烏桕油和生物柴油的混合液與表面活性劑TW-80經超聲乳化形成微乳液，以其為淋洗劑，對污染土壤進行修復，結果表明：有生物柴油參與的微乳劑比單一的表面活性劑對總PAHs的去除率明顯提高。毛華軍等[24]在混合表面活性劑中加入生物柴油，對土壤中的PAHs進行清洗，證明通過添加少量生物柴油，可進一步提高土壤中PAHs的去除率，并且建議采用APG/SDBS(烷基糖苷/十二磺酸苯磺酸鈉)+生物柴油的混合體系對高濃度PAHs污染土壤進行清洗修復，可以去除75.00%的PAHs。

3化學氧化法

鞏宗強等[25]研究認為，表面活性劑淋洗法雖然能夠有效去除土壤中的PAHs，但實際上只是將PAHs轉移到液相介質中，并不算是徹底去除。而化學氧化法被認為是一種降解更徹底的方法。化學氧化劑降解PAHs的機理是產生具有高度活性的羥基自由基氧化降解污染物[26]。目前研究較多的氧化劑Fenton試劑、臭氧等都被證明對PAHs具有很好的氧化降解作用[27-28]。

3.1Fenton試劑氧化Fenton試劑是Henry Fenton于20世紀80年代發現的同時含有過氧化氫(H2O2)和二價亞鐵離子(Fe2+)的一種強氧化試劑，可以用來去除土壤中的PAHs。Flotron等[29]開發了在土壤中加水，并在形成懸浮液前加入Fe2+溶液，然后緩慢連續加入雙氧水進行Fenton氧化的方法。利用該方法實現了熒蒽的顯著降解以及苯并[a]芘幾乎全部降解，只有苯并[b]熒蒽并未達到理想的降解效果。這說明Fenton試劑對土壤中PAHs的降解是有針對性的，并不能降解全部的PAHs。因此，有學者將Fenton試劑進行改良，認為除了羥基自由基外，還可以通過添加化學螯合劑和(或)高濃度過氧化物的方式形成其他高活性自由基，可作為強氧化劑用來處理更難降解的PAHs[30]。李森等[31]在利用類Fenton試劑去除土壤中蒽和芘的研究中，通過在Fenton試劑中加入有機酸(乳酸、L-酒石酸、檸檬酸)以調節土壤pH來促進Fenton試劑氧化過程，結果顯示，加入檸檬酸作為助劑的類Fenton試劑對土壤中PAHs的去除率最高可達83.75%，且由于有機酸在土壤中可被微生物降解，避免土壤過度酸化，因此不會對環境造成二次傷害。

3.2臭氧氧化臭氧(O3)作為環境中的天然氧化劑，可以通過與PAHs相互作用直接降解或者通過形成羥基自由基的方式對PAHs進行降解。O’Mahony等[32]利用空氣電離產生臭氧，對含菲農場土壤進行修復。該試驗全程在恒溫13 ℃的臭氧試驗箱中進行，結果顯示，在20 mg/L的濃度下進行6 h修復后，菲的濃度降低了50.00%以上，且這種修復方式被認為在沙土中效果更好，去除效果或可達到83.00%以上。Kulik等[33]利用臭氧和生物處理結合的方法對污染土壤進行修復，先在受污染的土壤中通入臭氧(臭氧與土壤質量比為230 mg/kg)進行預氧化，然后將土壤置于恒溫20 ℃的陰暗處，進行為期8周的好氧生物降解，結果表明：該方法對土壤中的PAHs降解率達75.00%左右，比單一的臭氧降解和微生物降解分別高出40.00%和30.00%。

3.3其他氧化劑氧化羅冰等[34]在利用不同氧化劑去除水中苯并[a]芘研究中發現，活化過硫酸鈉對苯并[a]芘的去除率不如Fenton試劑。在張海鷗等[35]研究發現，無論是對總PAHs還是單一PAH，活化過硫酸鈉的去除效果均好于Fenton試劑，該結果與趙丹等[36]的相一致。這可能與氧化劑的濃度及活化過硫酸鈉的穩定性較好有關。從2種試劑去除PAHs的環數比例上看，活化過硫酸鈉對4環PAHs的去除率高于Fenton試劑。

Brown等[37]在評價以高錳酸鉀作為氧化劑去除土壤中PAHs時發現，高錳酸鉀對多種PAHs均有較高的去除率(均在50.00%以上)，尤其對其他方法難以氧化降解的熒蒽和艸屈[32-33]的降解效果十分理想，去除率分別為86.60%和92.20%。這表明高錳酸鉀對PAHs的降解或與特定的PAHs的芳香結構有關。

4光降解法

光降解法是指利用光作為催化劑，促進氧化反應發生的方法。近年來，光催化氧化技術已應用于土壤修復領域。Zhang等[38]利用紫外光下的二氧化鈦(TiO2)作為催化劑，對土壤表面的菲、芘以及苯并[a]芘的光催化降解進行了全面研究，結果表明：與未添加催化劑的處理相比，用TiO2作為催化劑，對3種PAHs的降解速率均有不同程度的提高，其中，以苯并[a]芘的降解速率最快。對于土壤修復領域來說，土壤自身的一些條件因素(如pH、腐植酸含量等)對PAHs的降解速率也會有不同程度的影響。其中，土壤中含有可以氧化PAHs敏感基的腐植酸被證明對光催化PAHs降解具有很大的促進作用。

5展望

綜上所述，PAHs污染土壤的修復技術已取得了進步，但仍存在一些不足，需要進一步改進和完善。生物修復法是一種最符合環境行為的方法，副產物少，環境友好，但費時費力，修復效果有限；表面活性劑淋洗法修復效果雖好，但修復不徹底，需要進行二次處理；萃取法工藝復雜，難以實現對大量土壤的修復；熱處理法和化學氧化法易對環境造成二次污染；光降解技術研究尚未成熟。總體而言，大多數修復和降解方法在技術或經濟上難以實現，修復和降解效果也不盡理想，研究者在方法可行性方面仍未達成共識。因此，今后關于PAHs污染土壤修復技術的研究可從不同形式處理技術相結合的方向考慮，繼續考察各種技術方法的可行性，研究出既經濟又高效環保的新方法，并不斷優化和限制生產工藝，從根本上解除PAHs對環境及生物的危害。

參考文獻

[1] 連進軍，葉興南，張鶴豐，等.秸稈燃燒釋放的多環芳烴及其烷基衍生物[C]//余剛.持久性有機污染物論壇 2008 暨第三屆持久性有機污染物全國學術研討會論文集.中國化學會，2008.

[2] HABE H，OMORI T.Genetics of polycyclic aromatic hydrocarbon metabolism in diverse aerobic bacteria[J].Bioscience，biotechnology，and biochemistry，2003，67(2)：225-243.

[4] LI X，LI P，LIN X，et al.Biodegradation of aged polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)by microbial consortia in soil and slurry phases[J].Journal of hazardous materials，2008，150(1)：21-26.

[5] 楊旭，陳芳艷，唐玉斌.修復 PAHs 復合污染體系的高效菌群構建及降解特性[J].環境工程學報，2014，8(1)：360-365.

[6] 孫凱，劉娟，李欣，等.兩株具有芘降解功能的植物內生細菌的分離篩選及其特性[J].生態學報，2014，34(4)：853-861.

[7] 伍鳳姬，張夢露，郭楚玲，等.菌源對多環芳烴降解菌的篩選及降解性能的影響[J].環境工程學報，2014(8)：68.

[8] 吳卿，王雪飛，李亞男，等.玉米對城市排污河萘污染沉積物的修復[J].安全與環境學報，2015(2)：55.

[9] 吳云霄.混種模式對土壤中 PAHs 污染的強化修復作用[J].生態環境學報，2015，24(5)：873-878.

[10] HUANG X D，EL-ALAWI Y，PENROSE D M，et al.A multi-process phytoremediation system for removal of polycyclic aromatic hydrocarbons from contaminated soils[J].Environmental pollution，2004，130(3)：465-476.

[11] 袁馨.蚯蚓對 PAHs 污染土壤植物修復的強化效應研究[D].重慶：西南大學，2009.

[12] ACHARYA P，IVES P.Incineration at Bayou Bounfouca remediation project[J].Waste management，1994，14(1)：13-26.

[13] RENOLDI F，LIETTI L，SAPONARO S，et al.Thermal desorption of a PAH-contaminated soil：A case study[J].Ecosystems and sustainable development，2003，64(10)：1123-1132.

[14] MANAHAN S E.Environmental chemistry[M].8th ed.US，CRC Press，2005.

[15] KRONHOLM J，KALPALA J，HARTONEN K，et al.Pressurized hot water extraction coupled with supercritical water oxidation in remediation of sand and soil containing PAHs[J].The journal of supercritical fluids，2002，23(2)：123-134.

[16] LAGADEC A J M，MILLER D J，LILKE A V，et al.Pilot-scale subcritical water remediation of polycyclic aromatic hydrocarbon-and pesticide-contaminated soil[J].Environmental science & technology，2000，34(8)：1542-1548.

[17] PANNU J K，SINGH A，WARD O P.Vegetable oil as a contaminated soil remediation amendment：Application of peanut oil for extraction of polycyclic aromatic hydrocarbons from soil[J].Process biochemistry，2004，39(10)：1211-1216.

[18] GONG Z，WILKE B M，ALEF K，et al.Removal of polycyclic aromatic hydrocarbons from manufactured gas plant-contaminated soils using sunflower oil：Laboratory column experiments[J].Chemosphere，2006，62(5)：780-787.

[19] GONG Z，ALEF K，WILKE B M，et al.Dissolution and removal of PAHs from a contaminated soil using sunflower oil[J].Chemosphere，2005，58(3)：291-298.

[20] 吳進保，依艷麗，鞏宗強，等.脂肪酸甲基酯制備及其對土壤中多環芳烴的溶解作用[J].沈陽農業大學學報，2009，40(3)：305-308.

[21] WALTER T，EDERER H J，F?RST C，et al.Sorption of selected polycyclic aromatic hydrocarbons on soils in oil-contaminated systems[J].Chemosphere，2000，41(3)：387-397.

[22] GONG Z，WANG X，TU Y，et al.Polycyclic aromatic hydrocarbon removal from contaminated soils using fatty acid methyl esters[J].Chemosphere，2010，79(2)：138-143.

[23] 孫翼飛，鞏宗強，蘇振成，等.應用表面活性劑-生物柴油微乳液去除污染土壤中多環芳烴[J].環境工程學報，2012，6(6)：2023-2028.

[24] 毛華軍，鞏宗強，方振東，等.多環芳烴污染土壤表面活性劑清洗及生物柴油強化[J].農業環境科學學報，2011，30(9)：1847-1852.

[25] 鞏宗強，胡筱敏，徐新陽，等.用高級氧化技術去除植物油中的多環芳烴[J].東北大學學報(自然科學版)，2008，29(9)：1338-1341.

[27] BOGAN B W，TRBOVIC V，PATEREK J R.Inclusion of vegetable oils in Fenton’s chemistry for remediation of PAH-contaminated soils[J].Chemosphere，2003，50(1)：15-21.

[28] KORNMüLLER A，WIESMANN U.Ozonation of polycyclic aromatic hydrocarbons in oil/water-emulsions：Mass transfer and reaction kinetics[J].Water research，2003，37(5)：1023-1032.

[29] FLOTRON V，DELTEIL C，PADELLEC Y，et al.Removal of sorbed polycyclic aromatic hydrocarbons from soil，sludge and sediment samples using the Fenton’s reagent process[J].Chemosphere，2005，59(10)：1427-1437.

[30] WATTS R J，HALLER D R，JONES A P，et al.A foundation for the risk-based treatment of gasoline-contaminated soils using modified Fenton’s reactions[J].Journal of hazardous materials，2000，76(1)：73-89.

[31] 李森，張楊，羅勇，等.基于均勻設計的類 Fenton′ s 體系去除污染土壤中蒽和芘的研究[J].環境科學學報，2015，35(4)：1157-1163.

[32] O’MAHONY M M，DOBSON A D W，BARNES J D，et al.The use of ozone in the remediation of polycyclic aromatic hydrocarbon contaminated soil [J].Chemosphere，2006，63(2)：307-314.

[33] KULIK N，GOI A，TRAPIDO M，et al.Degradation of polycyclic aromatic hydrocarbons by combined chemical pre-oxidation and bioremediation in creosote contaminated soil[J].Journal of environmental management，2006，78(4)：382-391.

[34] 羅冰，張清東，蔡信德，等.不同化學氧化劑去除水中苯并 [ɑ] 芘的動力學研究[J].科技導報，2014，32(2)：68-72.

[35] 張海歐，郭書海，李鳳梅，等.焦化場地 PAHs 污染土壤的電動-化學氧化聯合修復[J].農業環境科學學報，2014，33(10)：1904-1911.

[36] 趙丹，廖曉勇，閻秀蘭，等.不同化學氧化劑對焦化污染場地多環芳烴的修復效果[J].環境科學，2011，32(3)：857-863.

[37] BROWN G S，BARTON L L，THOMSON B M.Permanganate oxidation of sorbed polycyclic aromatic hydrocarbons[J].Waste management，2003，23(8)：737-740.

[38] ZHANG L，LI P，GONG Z，et al.Photocatalytic degradation of polycyclic aromatic hydrocarbons on soil surfaces using TiO2under UV light[J].Journal of hazardous materials，2008，158(2)：478-484.

Research Progress on Remediation Technologies of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons Contaminated Soil

ZHANG Jing1, CHEN Guan-qun1,2, WEI Jun-feng1et al

(1. College of Environment and Chemical Engineering, Dalian University, Dalian, Liaoning 116622; 2. College of Environmental Science and Engineering, Dalian Maritime University, Dalian, Liaoning 116026)

AbstractPolycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) are a kind of persistent organic pollutants that widely distributed in various environmental media at the global level. In recent years, the PAHs pollution in the soil is getting worse. Therefore the effective remediation of PAHs contaminated soil have drawn more attention.The main remediation technologies of PAHs contaminated soil at home and abroad in recent years, such as bio-remediation, physical remediation, chemical oxidation and photodegradation, were reviewed in the present study.

Key wordsPolycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs); Soil pollution; Soil remediation

基金項目國家自然科學基金項目(51308083)；中央高校基本科研業務費(3132015220)。

作者簡介張晶(1979- )，女，遼寧大連人，副教授，博士，從事環境毒理學研究。

收稿日期2016-02-09

中圖分類號S 181.3

文獻標識碼A

文章編號0517-6611(2016)08-070-03