包覆燃料顆粒制備技術(shù)簡(jiǎn)述

何廣昌+張程

【摘 要】本文首先介紹了高溫氣冷堆核燃料元件生產(chǎn)線工程（827工程）概況，然后講述包覆燃料顆粒的構(gòu)成，制備工藝流程及關(guān)鍵設(shè)備，最后調(diào)試結(jié)果表明此制備技術(shù)可以生產(chǎn)出各項(xiàng)性能都滿足產(chǎn)品技術(shù)條件的包覆燃料顆粒。

【關(guān)鍵詞】包覆燃料顆粒；流程；制備技術(shù)

0 前言

827工程是國(guó)內(nèi)首條高溫氣冷堆核電站燃料元件生產(chǎn)線，為示范電站提供首爐燃料元件和運(yùn)行后換料所需的燃料元件，并為今后商用高溫氣冷堆核電廠的燃料元件生產(chǎn)積累技術(shù)經(jīng)驗(yàn)。球形燃料元件由燃料區(qū)和無(wú)燃料區(qū)構(gòu)成。燃料區(qū)是包覆燃料顆粒彌散在石墨基體里的直徑為約50mm的球體。無(wú)燃料區(qū)是圍繞燃料區(qū)的厚度約5mm（和燃料區(qū)相同的石墨基體材料）的球殼。燃料區(qū)和無(wú)燃料區(qū)間無(wú)物理上分界面。球形燃料元件的直徑為60mm，每個(gè)球形燃料元件含7g鈾，即約為12000個(gè)包覆燃料顆粒。包覆燃料顆粒是高溫氣冷堆核電站燃料元件的重要組成部分，它是利用化學(xué)氣相沉積的原理，采用清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院專有技術(shù)制備的[1]。

包覆燃料顆粒是由二氧化鈾燃料核芯、疏松熱解碳層、內(nèi)致密熱解碳層、碳化硅層和外致密熱解碳層組成。

1 工藝原理

合格的UO2燃料核芯在高溫流化床沉積爐中采用氣相沉積法制成包覆燃料顆粒。

包覆基本化學(xué)過(guò)程：

C2H2→2C+H2↑

C3H6→3C+3H2↑

CH3SiCl3→SiC+3HCl↑

2 工藝流程簡(jiǎn)述

首先檢查冷卻水源、氣源是否正常，水壓為0.2～0.3MPa，壓縮空氣壓力為0.5～0.6MPa，氬氣、乙炔、丙烯、氫氣和甲基三氯硅烷（MTS）供氣壓力為0.2～0.3MPa。然后抽真空，通氬氣，升溫，氣體從包覆爐底部的噴嘴送入，在包覆爐升溫達(dá)到一定溫度后，將UO2燃料核芯從包覆爐頂部的裝料器中放入。分四層進(jìn)行包覆。

第一層，疏松熱解碳層。

將包覆爐升溫至1200℃，氬氣作為稀釋和載帶氣體，通入反應(yīng)氣體乙炔，生成疏松熱解碳層。疏松熱解碳層的密度小于1.1g/cm3，厚度為50～140μm，它的主要作用是儲(chǔ)存氣態(tài)裂變產(chǎn)物，吸收輻照引起的核芯腫脹，緩沖輻照以及溫度變化引起的應(yīng)力，防止裂變反沖核直接轟擊致密熱解碳層以及解脫燃料核芯與致密熱解碳層間的機(jī)械耦合。

第二層，內(nèi)致密熱解碳層。

將包覆爐升溫至1400℃，氬氣作為稀釋和載帶氣體，通入反應(yīng)氣體乙炔和丙烯，生成內(nèi)致密熱解碳層。內(nèi)致密熱解碳層的密度約1.9g/cm3，厚度為20～60μm，它作為SiC層沉積的基底，用來(lái)防止在包覆SiC層時(shí)產(chǎn)生的HCl和UO2核芯反應(yīng)，延緩金屬裂變產(chǎn)物對(duì)SiC層的腐蝕，承受輻照時(shí)對(duì)包覆層產(chǎn)生的內(nèi)壓。

第三層，碳化硅層。

將包覆爐升溫至1500℃以上，氬氣作為保護(hù)氣體，氫氣作為稀釋和載帶氣體，通入反應(yīng)氣體甲基三氯硅烷（MTS），生成碳化硅層。碳化硅層的密度大于3.18g/cm3，厚度約為25～45μm，由于它的強(qiáng)度高、彈性模量大、具有耐腐蝕性，因此是承受包覆燃料顆粒內(nèi)壓以及阻擋裂變產(chǎn)物釋放的關(guān)鍵層。它阻擋固態(tài)裂變產(chǎn)物的能力比熱解碳層高1～3個(gè)量級(jí)，強(qiáng)度比熱解碳層高好幾倍。

第四層，外致密熱解碳層。

將包覆爐降溫至1400℃，氬氣作為稀釋和載帶氣體，通入反應(yīng)氣體乙炔和丙烯，生成外致密熱解碳層。外致密熱解碳層的密度約1.9g/cm3，厚度為20～60μm，它是阻擋裂變產(chǎn)物釋放的又一道屏障，并且能夠保護(hù)SiC層免受機(jī)械損傷。

在完成疏松熱解碳層和內(nèi)致密熱解碳層沉積之后要分別取樣，用作性能檢驗(yàn)。最后包覆爐降溫冷卻，卸出包覆燃料顆粒產(chǎn)品，進(jìn)行滾筒篩的篩分和振動(dòng)臺(tái)的分選，除去尺寸和球形度不合格的包覆燃料顆粒次品，經(jīng)性能檢驗(yàn)，合格的包覆燃料顆粒送大球制備工序制造球形元件。不合格的包覆燃料顆粒送返品破碎煅燒工序處理。

包覆第一、二和四層過(guò)程產(chǎn)生的尾氣經(jīng)炭黑除塵器（三級(jí)分離：旋風(fēng)分離、布袋除塵、精密過(guò)濾）除去炭黑，剩余的可燃?xì)怏w在點(diǎn)火裝置點(diǎn)火后排入通風(fēng)系統(tǒng)；包覆第三層（碳化硅層）過(guò)程產(chǎn)生的尾氣經(jīng)吸收塔吸收除去HCl氣體，剩余的可燃?xì)怏w在點(diǎn)火裝置點(diǎn)火后排入通風(fēng)系統(tǒng)，HCl吸收產(chǎn)生的NaCl廢液排入天然蒸發(fā)池。

在包覆顆粒的包覆過(guò)程中，是由水環(huán)真空機(jī)組對(duì)整個(gè)系統(tǒng)進(jìn)行抽真空，確保包覆爐爐壓為微負(fù)壓（-1～1kPa），滿足工藝生產(chǎn)要求。

3 關(guān)鍵設(shè)備

整個(gè)包覆系統(tǒng)是由包覆爐、MTS供給系統(tǒng)、配氣柜、炭黑除塵器、吸收塔、水環(huán)真空機(jī)組和點(diǎn)火器組成[2]。其中關(guān)鍵設(shè)備為包覆爐，包覆燃料顆粒的制備過(guò)程都是在包覆爐中完成的。

包覆爐及輔助系統(tǒng)主要由包覆爐、真空系統(tǒng)、循環(huán)冷卻水系統(tǒng)、加熱電源及溫控系統(tǒng)、裝卸料系統(tǒng)、防爆管路等組成。

4 結(jié)論

包覆燃料顆粒各包覆層的厚度、密度方面的性能主要受包覆各層時(shí)的反應(yīng)氣體流量、沉積溫度、沉積時(shí)間的影響[3]。包覆顆粒制備工藝試驗(yàn)投料為貧料，設(shè)定好各包覆層的反應(yīng)氣體流量、沉積溫度、沉積時(shí)間，進(jìn)行包覆。包覆完畢，再根據(jù)制備出的包覆燃料顆粒各包覆層厚度、密度檢測(cè)結(jié)果，調(diào)整工藝參數(shù)，經(jīng)過(guò)多次試驗(yàn)，最終制備出各項(xiàng)性能都滿足產(chǎn)品技術(shù)條件的包覆燃料顆粒，為下一步穿衣顆粒制備工序打下良好的基礎(chǔ)。

【參考文獻(xiàn)】

[1]高溫氣冷堆核電站示范工程燃料元件生產(chǎn)線工程初步設(shè)計(jì)輸入資料[S].

[2]包覆爐系統(tǒng)用戶手冊(cè)[S].

[3]高溫氣冷堆核燃料元件生產(chǎn)線調(diào)試報(bào)告[R].

[責(zé)任編輯：王楠]