宿州市農村地下水重金屬含量與健康風險評價

林曼利,彭位華

(1.宿州學院資源與土木工程學院,安徽 宿州 234000; 2.北京航空航天大學化學與環境學院,北京 100191)

具有難降解性、生物累積性和食物鏈放大等生態環境效應的重金屬,經各種途徑進入地表或地下水體后,可通過飲水、食物鏈等途徑進入人體,從而對人體產生直接或間接的健康風險。從研究現狀看,對水體重金屬風險評價的研究主要集中在城市飲用水源地,如高繼軍等[1]和韓芹芹等[2]分別對北京市和烏魯木齊市飲用水源(地表水和地下水)開展了重金屬健康風險評價研究;李祥平等[3]、杜維等[4]、曾彩明等[5]和程柳等[6]分別對廣州市主要飲用水源地、長江武漢段、南方某河流型水源地和小浪底水庫開展了地表水體的重金屬健康風險評價研究;而李蘭芳等[7]和楊陽等[8]則直接對廣州市和保定市城區生活飲用水開展了重金屬污染物的檢測及健康風險評價。總體看,目前針對地下水,特別是農村地下水中重金屬健康風險評價的研究相對較少[9-10],而農村地下水與廣大農民生活緊密關聯,因此開展農村地區地下水重金屬監測和健康風險評價分析,對保障廣大農村供水安全有重要意義。

目前,對宿州市地下水已有少量關于水質評價及健康風險評價的研究,研究多關注水資源可持續利用、城區地下水和礦區深層地下水,如張生等[11]討論了宿州市水資源可持續利用問題,并對地表水和地下水開展了水質評價;Sun等[12]和昌熙[13]則對宿州市城區地下水重金屬和硬度開展了水質評價和空間分布研究;林曼利等[14-15]主要對宿州市礦區深層地下水開展了重金屬水質污染和健康風險評價研究;Sun等[16]針對宿州市農村地下水中重金屬進行了數理統計分析,但是目前針對宿州市農村地下水重金屬健康風險評價的研究尚未見報道。筆者在對5種重金屬(Cd、Cr、Cu、Pb和Ni)進行質量濃度特征分析的基礎上,運用美國環保署(United States Environment Protection Agency, USEPA)推薦的健康風險評價模型對宿州市農村地下水開展了重金屬健康風險評價研究,以期為研究區地下水污染與防治工作提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

宿州市位于安徽省北部,坐標為東經116°09′～118°10′,北緯33°18′～34°38′。地處皖蘇魯豫4省交匯地帶,現轄4縣1區(碭山、蕭縣、靈璧、泗縣、埇橋區),面積9 787 km2,人口651.66萬。宿州市屬暖溫帶半濕潤季風氣候,年均氣溫14～14.5℃,年降雨量只有774～895 mm,主要集中在5～9月,生活、農業和工業幾乎所有的水資源均來自于地下水[16]。宿州市水資源總量為34.8億m3,占全省水資源總量的26%,人均水資源量602m3,屬于嚴重缺水地區[11],由于地表水資源匱乏及污染嚴重,地下水成為城鎮和廣大農村居民的主要供水水源,開采層位為淺層和深層孔隙水[11,17]。淺層水開采量為3.39萬m3/d,深層水開采量為10.83萬m3/d,受開采的影響,城區中深層地下水水位以0.6～1 mm/a的速度下降,市區淺層和深層水已形成了3個統一的降落漏斗,漏斗中心最大水位埋深分別為19.19 m和24 m,漏斗區面積達150 km2,地面累計沉降44 mm[11, 17]。宿州市是一個缺水的城市,同時也是一個農業大市[11],且煤炭資源豐富,化肥、農藥和畜禽養殖等面源污染,以及煤炭開采等工業活動是區內地下水中重金屬最可能的污染來源。

1.2 樣品采集與指標檢測

1.2.1 樣品采集

本次共采集70個地下水樣品,均直接采集于村民家中的自用水井,采樣時間為2013年9～10月。每次采樣時先用水樣涮洗聚乙烯瓶(已用去離子水清洗),采樣量為1L,并于24 h內帶回實驗室進行預處理。70個樣品中,有58個采樣點深度范圍在7～38 m之間,有1個采樣點深度約100 m,11個采樣點深度不詳,具體采樣點分布見圖1。

圖1 采樣點分布

1.2.2 指標檢測

水溫、pH值和總溶解性固體在采樣現場測試,測試結果分別為10.5～19.0℃,7.3～8.0和211～131 1 mg/L。水樣帶回實驗室后,經0.45 μm微孔濾膜過濾,加入優級純HNO3調pH≤2。用原子吸收分光光度計(TAS-990)石墨爐法分析Cd、Cr、Cu、Pb和Ni 5種重金屬元素。定量方法均采用外標法,各校準曲線的相關系數均高于0.998。分析測試工作在安徽省煤礦勘探工程技術研究中心完成。

1.3 健康風險評價方法

1.3.1 評價模型

健康風險評價(health risk assessment, HRA),是一種把污染物和人體健康聯系起來,定量描述污染物對人體健康產生風險的一種方法[18]。與傳統的水質等級評價體系相比,其能更直觀地表征水體中各污染物對人體健康的潛在危害[19]。本文采用應用較廣泛的USEPA推薦的健康風險評價模型[20],僅估算經飲水暴露途徑下地下水中重金屬污染物的健康風險,因為飲水途徑是受體(人)攝取水中污染物的最直接、最重要的方式[4, 21]。

1.3.2 健康風險計算

污染物通過飲水途徑進入人體后所引起的健康風險的評價模型包括致癌物所致健康危害的風險模型和非致癌物所致健康危害的風險模型,二者經飲水途徑產生的個人健康風險按公式(1)～(2)計算[1,5,8,9,14,22-25]:

(1)

(2)

式中:Rci和Rnj分別為化學致癌物i和化學非致癌物j經飲水途徑產生的年平均致癌風險值,a-1;Di和Dj分別為污染物i和化學非致癌物j經飲水途徑的單位體重日均暴露劑量,mg/(kg·d);qi為化學致癌污染物i經飲水途徑的致癌強度系數,mg/(kg·d);RfDj為化學非致癌物j經飲水途徑的參考劑量,mg/(kg·d);L為人類平均壽命,取值為70 a。Di或Dj按公式(3)計算:

(3)

式中:w為日均飲水量,成人一般取值2.2 L/d;ρi/j為污染物i或j飲水途徑的質量濃度,mg/L;A為人均體質量,成人取70 kg。

假定各污染物對人體健康危害的毒性作用不存在拮抗或協同的關系,則地下水中重金屬通過飲水途徑產生的總的健康危害風險值(R總)即為經飲水途徑化學致癌物所致的總致癌風險值(Rc)與非致癌污染物所致的總致癌風險值(Rn)之和,公式為

R總=Rc+Rn

(4)

(5)

(6)

1.3.3 模型參數

根據國際癌癥研究協會(International Agency for Research on Cancer, IARC)和世界衛生組織(World Health Organization, WHO)通過全面評價化學物質致癌性可靠程度而編制的分類系統,Cd和Cr為化學致癌物,Cu、Pb和Ni為非化學致癌物,其Rc和Rn計算過程中的相關參數列于表1～2[26-28]。

表1 飲水暴露途徑下模型參數qi值

表2 飲水暴露途徑下模型參數RfDj值

2 結果與討論

2.1 重金屬質量濃度特征

研究區70個地下水樣品中5種重金屬元素測試結果及與GB5479—2006《生活飲用水衛生標準》[29]、GB/T14848—93《地下水環境質量標準》[30]的3類標準對比情況見表3。

注:a和b分別為《生活飲用水衛生標準》和《地下水環境質量標準》的3類標準。

由表3可知,按均值大小依次為:Ni>Pb>Cu>Cr>Cd,均值大小次序與前期對研究區城區地下水5種重金屬測試結果相一致[12],除Cd和Cr外,其他3種金屬的均值大小次序也與皖北深層地下水重金屬測試結果一致[14]。前期研究表明,皖北深層地下水Cd、Cr、Cu、Pb和Ni均值分別為4.9、4.0、12.0、16.4和68.2 μg/L[14-15],與之相比,本次針對農村淺層地下水中5種重金屬的質量濃度測試結果均較低,特別是Cd和Cr相差了1個數量級,而與研究區城區地下水中5種重金屬的測試結果相比(Cd、Cr、Cu、Pb和Ni均值分別為0.4、0.6、3.9、4.4和7.2 μg/L)則十分相近[12]。本次所采集的70個農村地下水樣品,Cd、Cr、Cu、Pb和Ni的檢測結果均符合《地下水環境質量標準》中的3類標準[16],說明研究區地下水可適用于集中式生活飲用水水源及工農業用水,但與《生活飲用水衛生標準》相比,分別有1個采樣點中的Pb和5個采樣點中Ni超過相應標準限值,超標率分別為1.43%和7.14%,其中Ni的最大超標倍數約2.3倍,說明宿州市部分農村地區的地下水已不宜被農民直接飲用。同時,Cd、Cr、Cu、Pb和Ni質量濃度的變異系數為100%、93%、321%、40%、129%,除Pb外,其他5種重金屬的標準差和變異系數均較大。

Pb和Ni的質量濃度空間分布見圖2。Pb(圖2(a))和Ni(圖2(b))質量濃度空間分布較相似,高值區呈點狀分布,二者都有4個高值區,其對應位置基本一致,且均分布在離市區較近位置,其中高值區1和2分別對應城東鄉和桃園鎮北部附近。前期對宿州市城區地下水重金屬分析結果也表明,Pb和Ni質量濃度高值區空間分布比較相似,而且均靠近老城區[12]。

圖2 宿州市農村地下水Pb和Ni質量濃度空間分布

2.2 健康風險評價

根據所選定的健康風險評價模型及相關參數,計算出化學致癌物和化學非致癌物的飲水途徑健康危害的平均個人年風險值和總風險值(R總)(表4)。

表4 各重金屬Rc、Rn和R總特征值 a-1

由表4可知,宿州市農村地下水化學致癌物Cd和Cr經飲水途徑的健康危害風險值為2.57×10-8～6.45×10-6a-1和4.05×10-7～6.47×10-5a-1,均值分別為1.07×10-6和1.15×10-5a-1,風險等級為Cr>Cd。Cd和Cr的均值均未超過ICRP推薦的最大可接受風險(5×10-5a-1)[31]和USEPA推薦的最大可接受風險(1×10-4a-1)[32],但均值都高于瑞典環境保護局、荷蘭建設環保局及英國皇家協會推薦的最大可接受風險(1×10-6a-1)[33]。具體來說,在70個采樣點中Cr和Cd的健康危險風險值分別有69個(約99%)和25個(約36%)超過1×10-6a-1。化學非致癌物Cu,Pb和Ni的通過飲水途徑引起的健康危害風險數量級在10-13～ 10-9a-1,平均值分別為3.5×10-10、1.4×10-9和1.61×10-10a-1,風險等級由高到低依次為Pb>Cu>Ni。化學非致癌物所致健康風險均低于荷蘭建設環保局(1×10-8a-1)、英國皇家協會(1×10-7a-1)和國際原子能機構(5×10-7a-1)所推薦的可忽略水平[33]。總體看,宿州市農村地區地下水中5種重金屬的總健康風險為7.94×10-7～6.58×10-5a-1,均值為1.25×10-5a-1,都低于USEPA推薦的最大可接受風險,但有2個采樣點(約占3%)高于ICRP推薦的標準,有69個采樣點(約99%)高于瑞典環境保護局、荷蘭建設環保局及英國皇家協會推薦的最大可接受風險。5種重金屬中,Cr對總健康風險貢獻最大,貢獻率為41.43%～99.35%,平均為89.52%,為研究區首要污染物,其次是Cd,其貢獻率為0.65%～58.51%,平均為10.45%,因此Cr和Cd應作為研究區主要的環境健康風險管理控制指標。從空間分布看,Cr的質量濃度2個健康風險高值區主要位于桃園鎮北部附近(圖3(a)),而Cd的質量濃度高值區主要位于城東鄉附近(圖3(b)),這些高值區均離市區較近。

圖3 宿州市農村地下水Cr和Cd健康風險空間分布

前期對研究區深層地下水開展的重金屬健康風險評價結果表明,化學非致癌物Cu、Pb和Ni經飲水途徑所致健康危害風險值也較小,數量級在10-11～ 10-8a-1,且大多處于可忽略水平;而化學致癌物Cd和Cr所致健康危害風險值數量級在10-6～ 10-4a-1,經飲水途徑所致健康危害風險值較大[14],同時,研究結果還表明,Cr的健康風險值最大,應作為優先污染物進行監測與控制,與本次研究結果一致。溫海威等[22],郭杏妹等[23]和郭占景等[24-25]利用USEPA推薦的健康風險評價模型分別對沈陽,佛山和石家莊農村地下水進行重金屬健康風險評價,都得出化學致癌物引起的個人年致癌風險均遠高于化學非致癌物,且化學致癌物中Cr的健康風險均大于Cd,其中Cr經飲水途徑所致健康風險值分別為9.08×10-6～24.3×10-5a-1,7.34×10-5a-1和3.69×10-5～42.8×10-5a-1(均值7.38×10-5a-1),占總風險的比例分別為52.64%～100%,99.32%和84.53%,研究結果均表明Cr是農村飲用水中產生健康危害風險的首要污染物,應優先控制。這些研究所得到的Cr健康風險值和主要結論都與本次研究結論一致。張時珍等[10],黃艷紅等[34]和何健飛等[35]對華東某農村,武漢市農村和清遠市某工業區農村也開展了經飲水途徑的重金屬健康風險評價研究,在未測定Cr的情況下,均得出As在區域地下水中也具有一定的致癌風險。而胡春華等[9]對環鄱陽湖區農村飲用水也開展了重金屬健康風險評價研究,在未測定Cr和As情況下,則得出Cd是產生風險的主要污染物。可見,Cr、As和Cd 3種重金屬是農村地下水中最為常見的優先污染物。

3 結 論

a. 宿州市農村地下水5種重金屬按質量濃度均值排列依次為:Ni>Pb>Cu>Cr>Cd,各采樣點5種重金屬檢測結果均符合《地下水環境質量標準》三類標準,但部分采樣點中Pb和Ni超過《生活飲用水衛生標準》標準限值,超標率分別為1.43%和7.14%,且二者高值區在空間分布上均圍繞在城市周邊,說明部分農村地下水已不宜被農民直接飲用,特別是近郊的農村地區。

b. 健康風險評價結果表明,盡管Cr和Cd質量濃度較低,但具有較高的健康危害風險,二者均值分別為1.24×10-6和1.34×10-5a-1,雖然均未超過ICRP和USEPA推薦的最大可接受風險,但均超過瑞典環境保護局、荷蘭建設環保局及英國皇家協會推薦的最大可接受風險,說明Cr和Cd均具有一定的致癌風險;而化學非致癌物質Cu、Pb和Ni通過飲用水途徑產生的健康風險均處于可忽略水平。Cr和Cd占總健康風險值的比例平均分別為89.52%和10.45%,應作為優先污染物而予以重視和加強管理。

本研究只考慮了通過飲水途徑攝入,未考察其他暴露途徑,如皮膚接觸和吸入等,因此,所得風險值實際上是低估了重金屬的暴露風險。再者,通過飲水暴露途徑的健康風險還與人們的生活方式、生活習慣以及職業類型密切相關[1]。本次研究中,重金屬總的健康風險值的測度僅為致癌與非致癌風險的簡單相加,并沒有考慮各重金屬間的拮抗或協同等相互作用[36]。此外,本次健康風險評價所選用的參數是借鑒已有成果,而并沒有通過調查研究獲得針對研究區范圍內的基本參數,如體重、壽命,也沒有針對不同暴露人群(成人、兒童、男人和女人)開展具體評價,因此所得結論較為寬泛。

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