短程硝化過程中硝化速率與N2O產生速率的關系

劉越，李鵬章，彭永臻

（北京工業大學北京市水質科學與水環境恢復工程重點實驗室，北京市污水脫氮除磷處理與過程控制工程技術研究中心，北京 100124）

短程硝化過程中硝化速率與N2O產生速率的關系

劉越，李鵬章，彭永臻

（北京工業大學北京市水質科學與水環境恢復工程重點實驗室，北京市污水脫氮除磷處理與過程控制工程技術研究中心，北京 100124）

N2O是3種主要的溫室氣體之一，污水的生物脫氮過程是N2O產生的一個主要人為來源。通過對不同條件下生活污水短程硝化過程中N2O的產生情況進行研究，考察了短程硝化過程中硝化速率（AOR）與N2O產生速率（N2OR）之間的關系。結果表明：隨著DO水平的提高，AOR逐漸上升，N2OR則呈現先增加后減少的趨勢；最大N2OR出現在DO為0.6 mg·L-1時，為1.29 mg N2O-N·(g MLVSS)-1·h-1。低DO水平下AOR的提高會引起N2OR的增加；但高DO水平下較高的AOR不一定產生較多的N2O。不同條件下，N2O的產生途徑不同，引起N2OR的變化。在DO較低時，N2O的產生以NH2OH/NOH途徑為主，AOR的提高會促進N2O產生；隨著DO的增加，N2O的產生途徑主要為AOB的有氧反硝化作用，此時較高的DO水平會對這一反應造成抑制，雖然反應過程中AOR較高，但N2OR處于較低水平。

短程硝化；硝化速率；N2O產生速率；溫室氣體；環境；數值分析

引　言

近來，N2O作為3種最主要的溫室氣體之一，其強大的溫室氣體效應和對臭氧層較強的破壞能力使得人們對N2O的產生及排放情況越發關注。大量的研究表明，污水生物處理過程是N2O產生的一個重要的人為源，而氨氧化菌（AOB）將銨氧化成亞硝酸鹽的過程是污水生物脫氮過程中N2O的一個最主要來源[1-4]。

在銨氧化過程中，N2O的產生主要包括以下幾種作用[5]。

（1） AOB的反硝化作用：在此途徑中，AOB利用羥胺氧化過程中的電子為電子供體，以和 NO作為電子受體產生 N2O。此產生途徑包括一系列還原反應，AOB將還原，生成NO及N2O[6]。

（2）NH2OH的生物氧化作用：在NH2OH的生物氧化過程中會產生NOH或NO等中間產物，其中的NOH是一種不穩定化合物，容易化學分解，產生 N2O和 NO[7]。這一 N2O的產生途徑可能與AOB代謝不平衡有關[3]。

（3）NH2OH的化學氧化作用：NH2OH以O2及為電子受體，可以發生化學氧化反應，生成N2O[8]。但現有研究表明這一途徑在污水處理過程中對N2O的貢獻是十分有限的。

在一些純培養及富集培養 AOB的系統中，AOB的有氧反硝化作用被認為是N2O產生的主要途徑[2,4,9]，這一作用包括一系列還原酶催化的反應。目前，在AOB的基因組中已發現存在編碼亞硝酸鹽還原酶（NirK）和氧化亞氮還原酶（nor）的基因[10-14]，在歐洲亞硝化單胞菌（Nitrosomonas europaea）氧化4NH+的過程中也檢測出功能性反硝化酶的存在[15-16]。已有大量研究指出在氧氣受限及缺氧條件下AOB可以對及NO進行還原作用。

隨著對 N2O產生機理的不斷研究，一些影響N2O產生情況的因素得以確定，包括低溶解氧、的積累、水質條件的波動及反硝化過程中的電子競爭等。但是關于不同水質條件下硝化速率與N2O產生速率關系的研究則較少。本研究利用實際生活污水進行短程硝化反硝化，考察不同硝化條件下硝化速率與N2O產生速率之間的關系，并對N2O可能的產生途徑進行分析，以期對生活污水處理過程中N2O的減排提供理論基礎

1　試驗材料與方法

1.1試驗使用污泥、水質及反應器啟動運行

試驗用水取自北京某高校家屬區實際生活污水，其水質情況見表 1。試驗用活性污泥取自短程硝化反硝化母反應器。母反應器為SBR反應器，有效工作容積為10 L，采用傳統的后置反硝化運行方式：進水3 min；好氧曝氣4 h；缺氧攪拌2 h；沉淀30 min；排水10 min；閑置20 min，每天3周期，好氧硝化階段曝氣量約為50 L·h-1，每周期排泥 100 ml。反應器運行過程中定期對母反應器內混合液污泥濃度（MLSS）及揮發性污泥質量濃度（MLVSS）進行測定，以維持污泥濃度為 2800～3000 mg·L-1，污泥齡約為15 d。反應器運行過程中每2～3 d對污水生物處理過程中的N2O產生情況進行檢測。好氧曝氣過程中，間隔30 min取水樣氣樣對系統釋放的N2O及溶解態的N2O濃度進行測定，同時測定反應過程中等水質指標變化情況。系統運行情況見2.1節。

表1　試驗用實際生活污水水質指標Table 1　Quality of actual domestic wastewater

1.2批次試驗裝置及條件

批次試驗用反應器如圖1所示。反應器有效體積為3 L。批次試驗時，取2 L短程硝化反硝化污水處理系統處理結束后的泥水混合物，對其進行 30 min曝氣以去除其中存留的可被微生物利用的碳源，然后進行下面6組試驗，見表2。其中1～3組曝氣反應時間為180 min，最初120 min內每15 min取樣對水質指標進行檢測，此后60 min每30min取樣對水質指標進行檢測；4～6組曝氣反應時間為90 min，每10 min取樣對水質指標進行檢測。所有組別試驗每30 min對系統中N2O的凈產生量進行測定，反應過程中利用氣體流量計對反應過程中的DO進行調節，使其保持穩定。試驗開始前，利用0.5 mol·L-1HCl及NaHCO3溶液調節pH至相應初始條件。由于硝化反應過程會消耗系統中的堿度使pH出現小幅度的下降，反應過程中利用NaHCO3維持pH恒定。試驗溫度為29℃±1℃。

圖1　批次試驗SBR反應器Fig.1　Schematic diagram of SBR for batch tests

表2　批次試驗條件Table 2　Experimental conditions applied in batch tests

1.3水質指標測定及N2O濃度計算方法

1.3.2N2O測定方法批次試驗在密封性良好的SBR反應器中運行。好氧硝化過程中，每 30 min取氣體收集袋中收集的氣體測定N2O濃度，同時每30 min測定溶解于水中的N2O濃度[24]。

（1）氣態N2O質量濃度的測定試驗過程中收集到的氣體利用Agilent 公司6890N型氣相色譜儀測定，測樣過程中選用 HP-Plot/分子篩（長度×內徑×膜厚為30 m×0.53 mm×25 μm）毛細管色譜柱。氣態N2O測定條件為：進樣口溫度110℃，爐溫180℃，ECD檢測器溫度300℃。

（2）溶解態N2O質量濃度的測定溶解在泥水混合物中的N2O，其濃度采用頂部空間法測定。首先利用20 ml注射器取過濾后的上清液5 ml，然后向注射器中加入0.5 ml質量濃度為1000 mg·L-1的HgCl2溶液以抑制殘余的少量活性污泥活性，再向注射器中加入5 ml氮氣，最后將混合體系在30℃恒溫振蕩器中振蕩30 min。此后取注射器中上部氣體，以氣相色譜測定N2O，根據亨利定律計算得出溶解態N2O的質量濃度，計算時所用溫度與試驗溫度一致。

1.3.3計算方法30 min內N2O的凈產量根據式（1）計算[24]

2　結果與討論

2.1反應器運行及N2O產生情況

母反應器經過近兩個月的運行后，獲得穩定的短程硝化反硝化過程。每周期好氧硝化階段結束后，體系內積累率超過90%，產生量低于2 mg·L-1。曝氣階段結束后，投加1 ml無水乙醇作為外加碳源進行反硝化反應。反應結束后，系統出水中濃度均低于1 mg·L-1。檢測表明短程脫氮反應中N2O產生量約為進水氨氮的4%～8%。

圖2（a）為短程生物脫氮某一典型周期內水質變化情況。從圖中可以看到，雖然在好氧曝氣過程中出現了微量的過曝氣現象，系統中的積累率仍舊很高，并沒有出現過高的積累現象，這表明經過45 d的淘洗過程后反應體系內的微生物以AOB為主，短程硝化效果較為穩定。

圖2（b）為短程硝化某一典型周期內N2O的凈產量變化情況。從圖中可以看到，在硝化反應剛開始的最初0.5 h內幾乎沒有N2O產生；同時反應系統中的濃度變化幅度也很小，這主要是由于此時系統主要進行有機物的吸附與去除。此后隨著的持續氧化，不斷積累，N2O產量快速增長。在短程硝化反應進行1.5 h后，30 min 內N2O凈產量達到最大值，為1.28 mg·L-1。此后隨著濃度降低，N2O產量快速下降，當短程硝化過程完成后，盡管系統仍處在曝氣階段，曝氣體系中幾乎不再有N2O產生。此后的反硝化階段，加入1ml的無水乙醇作為外加碳源以保證反硝化反應進行，在此過程中沒有N2O的凈產生，這主要是由于外加碳源的投加量比較充足，使得反硝化反應可以迅速有效地進行，將反硝化產生的N2O進一步快速還原為N2。

圖3是不同pH、不同DO條件下氨氧化速率（AOR）和 N2O產生速率(N2OR)的變化情況。初始濃度：圖3（a）、（b）為15 mg·L-1，圖3（c）、（d）為30 mg·L-1。從圖3（a）、（c）可以看出，在DO=0.2 mg·L-1時，不同pH條件下的AOR均處在較低水平；此后隨著DO的不斷提高，AOR均出現了較大幅度的增長；當 DO=0.6 mg·L-1時，AOR水平較DO=0.2 mg·L-1時提升了近1倍。但也可以看出，當DO上升至0.6 mg· L-1后，繼續提高DO水平，AOR的變化幅度有了明顯的減少，尤其是在起始濃度為 15 mg·L-1時，DO的繼續上升對AOR的影響很小。而在DO相同時，不同的pH對AOR的影響始終不大。這主要是因為在DO較低的條件下氨氮的氧化受到了較低的DO的限制，使得在DO=0.2 mg·L-1時硝化速率較低，而且在各批次試驗過程中存在一定量的氨氮未完全氧化的情況；而在 DO=0.6～1.8 mg· L-1時硝化速率則有了較大的增加，這主要是由于DO濃度不再限制氨氮的氧化，使得短程硝化過程可以較快較好地完成。本試驗為了最大限度地模擬實際生活污水的處理過程，將pH設定為中性或堿性條件，研究表明亞硝酸菌（AOB）的最適宜生長pH為7.0～8.0，本試驗的pH范圍比較有利于短程硝化反應的進行，因而反應過程中pH對硝化速率的影響較小。

圖3　不同條件下硝化速率及N2O產生速率情況Fig.3　Variations ofconversion rate and N2O production rate at different pH and DO level

圖 3（b）、（d）為不同 DO、不同 pH條件下N2O產生速率（N2OR）的變化情況。從圖中可以看到，相同pH條件下，當DO=0.2 mg· L-1時，N2OR的水平明顯低于其他3組DO的水平，最小值僅為0.0084 mg N2O-N·(g MLVSS)-1· h-1；而在DO= 0.6 mg·L-1時，N2OR的水平均有很大提升，最大N2OR達到了1.29 mg N2O·(g MLVSS)-1·h-1。此后，DO繼續升高，N2OR出現降低趨勢；DO升高越多，N2OR減少越多。而當DO相同、pH不同時，中性條件比堿性條件N2OR的水平高出較多。

上述現象表明，DO及pH的變化均會對短程硝化過程中N2O的產生造成影響，其中DO是一個更為重要的因素，不同DO條件下短程硝化反應過程中的N2OR變化較大。當DO維持在0.6 mg·L-1時，不同pH情況下N2OR均處在較高水平。劉秀紅等[25]研究表明：當硝化過程中 DO濃度低于 0.9 mg·L-1時， N2O的產生量迅速升高。這與本試驗的部分現象一致。在或NH2OH氧化過程中，由于受到低DO的限制，為了避免在系統內過多積累，減少其對細菌造成的傷害，細菌以為電子受體，利用氧化過程中的電子將還原為N2O，這使得在DO=0.6 mg·L-1時出現N2O的較大積累。其他組別的試驗中，DO濃度較高，AOB利用進行的好氧反硝化作用減弱，因此N2OR迅速下降。但當污水生物處理系統中的DO過低（本試驗中為0.2 mg·L-1）時，N2O的產生也受到了較大的抑制，這與此前的研究存在較大的不同。分析其原因，主要是因為在較低的 DO條件下或 NH2OH的氧化過程受到了很大抑制，系統的產量較低，這使得 AOB利用其作為電子受體進行有氧反硝化過程減少，產生N2O的途徑受到較大影響。同時，不同的pH也會對短程硝化過程中N2O的產生造成一定的影響，但對短程硝化作用的影響有限。

2.3短程硝化速率與N2O產生速率的關系

關于短程硝化過程中N2O產生速率與氧化速率關系的研究較少，此前的研究也是利用配水而非實際生活污水進行的試驗。由于實際生活污水與實驗室配水之間存在著一定差異，配水想要完全模擬生活污水中的所有成分是比較困難的，因此本試驗以實際生活水作為試驗對象，研究氧化速率與N2O產生速率之間的關系。

短程硝化過程中出現N2OR隨AOR增加而先增加后減少的趨勢，主要是由于在不同的條件下N2O的產生途徑會出現差異。目前，研究表明N2O產生途徑主要包括 AOB的有氧反硝化作用和NH2OH/NOH途徑。在本試驗中，當DO處于較低水平時，N2O的產生速率隨AOR增加而增加，當DO=0.6 mg·L-1時N2OR達到最大值。這主要是由于在低DO水平下N2O的產生以NH2OH/NOH途徑為主，過低的 DO水平造成 AOR下降，使NH2OH/NOH產生途徑受到影響，進而導致 N2OR處于較低水平；而此后隨DO水平的提高AOR恢復到較高水平，NH2OH/NOH產生速率得到恢復，此時的AOR與N2OR均得到了提高。Hynes等[27]對純培養歐洲亞硝化單胞菌的研究表明，在pH為 8.5的有氧條件下AOB達到最大的及N2O產生活性，此時N2O產生的最主要來源是NOH的分解作用。這與本試驗所得的結論一致。

當短程硝化過程中DO處于較高水平時，AOR的變化較為平緩，而N2OR則隨DO提高出現了不同程度的下降。在眾多關于AOB的混合培養、富集培養及純培養研究中，AOB的有氧反硝化作用被認為是硝化過程中N2O產生的一個主要途徑[14,28-29]。Ostrom等[30]利用同位素標記法發現NH2OH氧化過程產生的N2O只是硝化過程中相對較小的一部分，這表明AOB的反硝化途徑是N2O產生的主要途徑。在本試驗中，當DO的水平較低時AOR的水平也較低，短程硝化反應受到較大抑制，積累量較低，此時AOB的有氧反硝化作用因為電子受體較少而不能順利進行，N2O的產生以NH2OH氧化過程為主。當DO提高至0.6 mg·L-1時，短程硝化過程中AOR有了較大的提升，此時無論是NH2OH氧化、NOH分解還是AOB的還原作用均對N2O的產生做出貢獻，使得此時的N2OR較大；當DO繼續提高時，過高的DO對AOB的異構還原酶產生抑制作用，影響了AOB對的利用，減弱了AOB的有氧反硝化作用，使得N2O的產生量減少，而此時的AOR仍處于較高水平。此外，的存在對 N2O的產生有重要作用，當反應體系中濃度逐漸趨于0時短程硝化過程近于完成，N2O的產生速率急劇下降，這與2.1節中對短程硝化反硝化長期監測過程中N2O產生的情況一致。

3　結　論

圖 4　不同條件下氧化及N2O產生速率Fig.4　Variations ofcoversion rate and N2O production rate at different conditions

（1）短程硝化過程中，當pH相同時，硝化速率（AOR）隨DO增加而增加，N2O的產生速率（N2OR）則隨DO提高出現先增加后減少的趨勢；當DO相同而pH不同時，N2OR在中性條件下明顯高于堿性條件。

（2）不同pH、不同DO條件下，短程硝化過程中，AOR與N2OR存在一定的關系，但并不是單純的正相關；AOR的提升會引起N2OR的增大，但較高的AOR水平不一定對應較高的N2O產生量。

（3）N2OR的變化主要是由于N2O產生途徑不同造成的。在 DO濃度較低時，N2O的產生以NH2OH/NOH途徑為主，AOR提高會增加N2OR；當DO處于高水平時，N2O的產生途徑以AOB的有氧反硝化為主，此時的AOR雖較高，但由于DO 對AOB還原作用的抑制，N2O產量減少。

（4）在實際污水處理過程中，在維持硝化速率處于高水平時，應注意對DO和pH的適當調節，以達到減少N2O產生的目的。在短程硝化反應啟動及恢復過程中，應注意硝化速率與N2O產生速率的變化，及時調整運行條件，減少溫室氣體的產生。

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Relationship between N2O production rate and ammonia oxidation rate during nitritation process

LIU Yue, LI Pengzhang, PENG Yongzhen
(Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)

Nitrous oxide (N2O) is one of the three main greenhouse gases (CO2, CH4, N2O), about 265 times more effective than carbon dioxide (CO2), and it may also destruct the ozone layer. In wastewater biological nitrogen removal process, autotrophic nitrification has been thought to be the major source of N2O production. In this study, by testing the production of N2O under different conditions, the relationship between N2O production rate and ammonia oxidation rate during nitritation process was investigated in a laboratory batch-scale system with activated sludge for treating domestic wastewater. The experimental data indicated that the ammonia oxidation rate (AOR) increased with higher DO while N2O production rate (N2OR) increased first then decreased. Besides the AOR and N2OR were by varying the initial ammoniumconcentration in batch experiments. The max N2OR was 1.29 mg N2O·(g MLVSS)-1·h-1when DO was 0.6 mg·L-1. At low DO level, the increase of AOR would promote the N2OR. On the other hand, higher AOR might not produce more N2O when DO was high. There were different pathways of N2O production under various conditions which led to the change of N2OR.When DO was low, N2O was mainly produced by nitrosyl radical (NOH), while increasing AOR promoted the N2OR formation. However, nitrifier denitrification by AOB was the main way of producing N2O at high DO level. This pathway might be inhibited by high DO, and thus even there was high AOR, the net production of N2O was still less. In addition, the existence ofwas very important to N2O production too.

date: 2015-04-10.

Prof. PENG Yongzhen, pyz@bjut.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (51478013).

nitritation process; ammonia oxidation rate; N2O production rate; greenhouse gas; environment; numerical analysis

10.11949/j.issn.0438-1157.20150443

X 703

A

0438—1157（2015）11—4652—09

2015-04-10收到初稿，2015-07-25收到修改稿。

聯系人：彭永臻。第一作者：劉越（1990—），女，碩士研究生。

國家自然科學基金項目（51478013）；北京市委資助項目。