滴流床反應器數值模擬的研究進展

敖 晗，周先鋒，張利軍，房 艷，彭 暉，戴 偉

（中國石化 北京化工研究院，北京 100013）

特約述評

滴流床反應器數值模擬的研究進展

敖 晗，周先鋒，張利軍，房 艷，彭 暉，戴 偉

（中國石化 北京化工研究院，北京 100013）

系統介紹了滴流床反應器數值模擬的多相流、多孔介質、動量傳遞、熱量傳遞、質量傳遞等數值模型及各模型的特點和應用范圍，綜述了國內外使用數值模擬方法研究滴流床反應器性能、氣液分布器、化學反應的最新進展。指出對滴流床反應器基本物理模型，如多相流模型、多孔介質模型和動量傳遞模型的研究較為完善，而傳熱傳質模型和化學反應的數值模擬等研究領域相對薄弱。提出了研究滴流床反應器數值模擬過程中存在的問題以及未來的研究趨勢。

滴流床反應器；數值模擬；多相流；傳質；傳熱

滴流床反應器是一種氣-液-固三相催化反應器，氣液并流向下通過固體催化劑床層，被廣泛應用于石油煉制（加氫裂化、加氫精制、加氫異構和加氫脫芳等）、石油化工（加氫、水合、氧化等）、精細化工以及環境工程等化工領域［1］。滴流床反應器在大規模加工、高壓操作的非均相催化過程中具有無可比擬的優勢，影響其性能的主要因素包括：催化劑床層特性、流體分布的均勻性、相間傳熱傳質和反應動力學等因素。

滴流床反應器內流體流動現象的研究是設計和改善反應器性能的關鍵，經典滴流床反應器的設計和優化方法主要依靠實驗結果和經驗模型。由于滴流床反應器的高溫高壓條件和床層結構的獨特性，直接通過實驗獲得有關的設計參數十分困難。在過去的研究中人們通過計算機斷層掃描和核磁共振成像等新實驗技術和理論方法獲取床層內部孔結構以及真實操作條件下反應器內氣液相分布的信息，提高了對滴流床反應器內復雜現象的認識［1］。近幾年來，隨著計算機硬件和流體力學數值計算方法的飛速發展，極大地促進了滴流床反應器研究的發展。

國內外許多學者已采用計算流體力學（CFD）方法來剖析滴流床反應器中的氣液相流動和分布情況，評估滴流床反應器的性能，以及改進和放大滴流床反應器。商用CFD軟件應用廣泛，可實現對滴流床反應器的模擬。滴流床反應器的數值模擬研究在節省經費的同時也解決了一些實驗研究方法無法解決的問題，對反應器設計和工業生產都有重要的意義。

本文綜述了滴流床反應器的數值模擬方法及其研究重點和應用現狀，并以碳三選擇性加氫滴流床反應器為例，分析不同模型的特點和適用范圍，對存在的問題進行剖析，提出了新的發展思路。

1 滴流床反應器的數值模型

數值模擬首先建立方程，然后求解方程獲取模擬計算的結果。滴流床反應器的數值模擬不僅需要選擇基本的多相流模型，還需要多孔介質模型和動量傳遞模型，若有化學反應時還需添加傳質、傳熱模型和反應模型。目前，關于滴流床反應器模擬的研究重點集中在多相流模型、床層孔隙率分布、動量傳遞曳力方程、傳質傳熱模型對計算結果的影響。

1.1 多相流模型

滴流床反應器的數值模擬首先需要選擇合適的多相流模型。目前，對滴流床反應器中多相流動有兩種處理方法：一是將流體看作連續相，對每個網格內流體進行研究計算的Euler方法；二是對流體每個質點進行追蹤計算的Lagrange方法。由于對多相流中不同的相可以采用不同的研究方法，因此Euler-Euler方法和Euler-Lagrange方法孕育而生。

Fluent軟件中DPM模型使用的是Euler-Lagrange方法，主要應用于離散相體積分數不高時，如顆粒分離與分級、噴霧干燥、煤粉燃燒等［2-4］，對流體主相采用Euler方法，對離散相（顆?；蛞旱危┎捎肔agrange方法獨立計算其軌跡，因此該方法不適合滴流床反應器氣液混合第二相體積分數不能忽略的情況。

Euler-Euler方法是把每一相均視為連續相，兩相共存且相互滲透，對各相的體積含率進行空間和時間上的平均，各相控制方程形式相同［5-6］，Fluent軟件中VOF，Mixture，Eulerian 3種模型均使用Euler-Euler方法，在滴流床反應器的數值模擬研究的文獻中，上述3種模型均被使用過，但效果各不相同。

1.1.1 VOF模型

VOF模型注重于對相界面的捕捉，關注的是相界面的變化情況，根據物質在網格中所占的體積比來確定物質的界面。對于任意q相其連續性方程和動量方程如式（1）和式（2）。

Gunjal等［7］使用VOF模型模擬了滴流床反應器中氣液流過單顆粒的復雜情況，研究液滴與平面顆粒和球面顆粒的交互作用，清楚地描述和預測滴流床反應器的潤濕。Lopes等［8］使用VOF方法的介觀模型描述了固體顆粒陣列中氣液相的流動狀況和氣液固相間復雜的相互作用。Du等［9］利用VOF模型研究滴流床反應器中的氣液兩相流通過球形顆粒的流動現象，并研究了氣液流速、液固接觸角、液相黏度對流動的影響。其他研究者［10-11］也使用了VOF模型。綜合其研究成果和結論發現，使用VOF模型主要應用于滴流床反應器的介觀模擬，并且相界面描述和表面張力的計算也有很大的困難。

在現階段滴流床反應器的碳三選擇性加氫研究中，研究人員使用VOF模型研究催化劑顆粒對氣液分布的影響，并通過改變催化劑的裝填方式及催化劑的形狀等來實現工藝的優化。

1.1.2 Eulerian模型

Eulerian模型功能最全面但也最復雜，它對每一相的質量、動量、能量及體積分數方程都單獨求解，各相共享同一的壓力場，它可以考慮每一相之間的相互作用力，還可以模擬均勻和非均勻的化學反應，因此，該模型在滴流床反應器模擬中使用最為廣泛［12-15］。對于任意q相，其動量方程和連續性方程如式（3）和式（4）。

Lopes等［16-17］使用Eulerian模型成功預測了廢水處理工廠中滴流床反應器的流動狀況，在后期的研究中，仍使用Eulerian模型研究滴流向脈沖流轉變的機制，模擬得出的結果均與實驗數據吻合。Ramajo等［18］使用Eulerian模型，并選取合適的相間動量、能量、質量傳遞項，模擬得到了在不同的操作條件下滴流床反應器中氣液分布過程。Bazmi等［19］使用Eulerian模型來描述氣液兩相流，求解每一相的質量和動量守恒方程，得到了很好的預測結果。

Eulerian模型作為功能最全面的多相流模型，但在計算過程中常常難以收斂，因此，如何快速使計算結果收斂也是滴流床反應器Eulerian模型的研究重點。

1.1.3 Mixture模型

Mixture模型可以認為是簡化版的Eulerian模型，求解混合物的動量方程、連續性方程、體積分數方程，并通過相對速度來描述離散相，忽略相之間的相互作用，適用于沉降、旋風分離以及氣相容積率很低的泡狀流等，其動量方程和連續性方程如式（5）和式（6）。

在復雜兩相流的研究過程中，可以先使用Mixture模型計算，得到收斂結果后再使用Eulerian模型進行計算。

1.2 多孔介質模型

滴流床反應器中固定堆積的催化劑不隨氣液流動而移動，但對氣液流動產生阻力，阻力作用類似填料塔中的填料。碳三選擇性加氫反應的催化劑多為鈀負載在球形載體氧化鋁上，由于固定堆積的球形顆粒對氣液流動產生阻力，研究過程中可將催化劑看作填料塔中的填料。靳亞斌等［20］選用多孔介質模型和Euler模型建立散堆填料塔的三維物理模型，計算壓降與實驗壓降誤差最大為10%，表明選用多孔介質模型代替散堆填料具有一定的合理性與可行性。楊力等［21］在模擬分層填料旋轉床時也采用多孔介質模型，模擬結果與實驗數據吻合良好。趙偉等［22］使用多孔介質模型模擬乙醇脫水固定床反應器，并通過實驗證實了多孔介質模型能準確模擬固定床反應器。孫守鋒等［23］采用多孔介質模型來模擬催化重整固定床反應器中的催化劑床層，并且在動量方程、能量方程中加入源相，成功模擬了固定床反應器。

目前，研究者們廣泛使用多孔介質模型對滴流床反應器進行數值模擬研究。Atta等［24-25］模擬了兩種不同的多孔介質，首先是假設多孔介質是各相同性的，相對滲透率在各個方向上相同，孔隙率恒為常數，然后研究非均勻的多孔介質，假定多孔介質并不是由離散顆粒組成的，而是一個給定體積分率的固定相，孔隙率不再恒為常數，利用用戶自定義函數來定義床層內部的孔隙率分布。Kuzeljevic等［26］研究了孔隙率為高斯分布時多孔介質對氣液相流動的影響。

多孔介質模型可避免建立復雜的幾何結構來模擬催化劑顆粒，并具有可靠的精度。Fluent軟件中的多孔介質模型實質上是在動量方程中附加源項來模擬多孔介質對流體的流動阻力，該源項由兩部分組成即黏性損失項和慣性損失項。根據Darcy 定律，對于簡單均勻的多孔介質，動量源項如式（7）。

填充床的壓降可以根據Ergun方程計算，如式（8）。

因此，可以衍生出相對滲透率（即黏性阻力系數的倒數）和慣性阻力系數的計算式，如式（9）和式（10）。

目前在碳三選擇性加氫滴流床反應器的研究中，通常假定孔隙率為常數，并且床層中催化劑分布均一，但考慮其他（如隨機分布、徑向不均勻分布、軸向不均勻分布、徑向軸向都不均勻分布或按一定分布函數來分布等）因素可提高模擬計算的準確性［27-31］。因此，在同一體系中模擬不同的分布情況來考察多孔介質孔隙率的分布對氣液分布結果的影響將成為新的研究方向。

1.3 滴流床反應器的傳遞模型

在滴流床反應器的模擬過程中，不同的反應體系需考慮的傳遞模型有所不同，因此多相流復雜的傳遞現象是最為重要的研究部分，也是模擬的難點所在。如何選擇合適的傳遞模型成為滴流床反應器數值模擬的重點和核心。

1.3.1 動量傳遞模型

在模擬滴流床反應器多相流的過程中，控制方程除了動量守恒方程等基礎方程，還需要相間動量傳遞模型，即曳力方程來使之閉合，因此需要選擇合適的相間動量交換方程，即給出曳力在相界面區域產生的動量傳遞作用，3種常見的曳力模型如下。

1）相對滲透模型［32］（The relative permeability model）。Saez等［32］利用相之間的相對滲透率理論建立曳力模型來描述滴流床反應器中氣固和液固的相互作用。通過引入相對滲透率概念，修改歐根方程單相曳力表達式，確定歐根方程的系數，使其適用于兩相流。氣、液相流體所受到的曳力均由黏性項和慣性項兩部分組成，如式（11）。

盡管相對滲透模型是半經驗模型，但是它可以很好的分析兩相流的持液量和壓降。

2）單縫模型［33］（The slit model）。Holub等［33］將復雜的床層空隙間的氣液流動通道假設成同樣厚度的矩形狹縫，用氣液相在矩形狹縫中的簡單流動來模擬滴流床反應器中氣液相流過固體顆粒的狀態。狹縫的寬度取決于多孔介質的孔隙率，狹縫的傾斜角和催化劑床層的曲折因子有關，且該幾何模型的比表面積和真實反應器中催化劑的比表面積近似相同，氣液相流均視為完全發展的湍流。氣液流體受到的曳力如式（12）和式（13）。

狹縫中液膜的厚度能判斷總持液量的大小，還可根據衍生的歐根方程預測床層壓降和持液量，但是該模型也只是考慮了氣固和液固相互作用，沒有考慮氣液相互作用，因此，該模型比較適用于較低操作壓力等低相互作用的條件。

3）雙流體界面力模型［34］（The fluid-fluid interfacial force model）。相對滲透模型和單縫模型均忽略了氣液間的相互作用，認為氣液界面的剪應力為零，因此只能在氣液流量非常小且流動形式為完全滴流的狀態時使用。但是在高壓或者氣相流率較高時，氣相流對床層流體力學狀態有很大影響，不可忽略氣液間相互作用。Attou等［34］建立了一種一維物理模型，此模型基于面積平均理論，每相的曳力都由兩部分構成，第一部分是由于兩流體相對運動產生的內部作用力，第二部分是固體和流體界面上的作用力。氣液、氣固、液固之間的曳力如式（14～16）。

該模型考慮了氣液相互作用力的影響，可合理的預測高壓下或氣含率高的情況下壓降和持液量，它得到的預測結果相對其他模型更為準確［24］。

滴流床反應器數值模擬的文獻中對曳力模型的使用情況見表1。

表1 滴流床反應器數值模擬的文獻中對曳力模型的使用情況Table 1 Application of drag force models for the numerical simulation of trickle bed reactors in literatures

對于碳三選擇性加氫滴流床反應器，液相以液膜形式包裹在催化劑表面，氫氣要穿過液膜與催化劑接觸才能發生催化反應，因此需要選用雙流體界面力模型來同時考慮氣液、氣固、液固之間的曳力。近年來，研究者普遍使用雙流體界面力模型來表達氣液、氣固、液固之間的曳力，并且所得到的模擬結果均與實驗數據吻合。在趙輝等［40-41］的研究中，他們將3種動量相互作用模型以源項的形式通過編寫自定義函數添加到動量方程中，通過分析比較持液量和壓降等模擬結果，認為最合適的三相動量相互作用模型為雙流體界面力模型，因其考慮了高壓操作條件下氣液兩相間的曳力作用，模擬結果更符合實驗特征，并且該模型能描述床層的微觀流動特征即壁流。

1.3.2 質量傳遞模型

相對其他具有強烈混合過程的多相催化反應器（攪拌釜式反應器、漿態鼓泡床反應器）來說，滴流床反應器中相之間的相互作用較弱，傳質速率比其他反應器要低，傳質速率為控制步驟，因此傳質模型在滴流床反應器的模擬計算中是不可忽視的重要部分。

在滴流床反應器的催化反應過程中，氣相反應物首先擴散到氣液界面被液體溶解，然后再與液體反應物通過質量傳遞穿過液膜擴散到催化劑的表面，進行氣液相在固體表面上的催化反應［42］。在模擬滴流床反應器中的傳質現象時，需要在組分的質量守恒方程中添加源項來表達傳質過程，其中氣相組分i源項包括氣液傳質項和氣固傳質項，液相中組分i源項則包括氣液傳質項和液固傳質項。如式（17）和式（18）。

對碳三選擇性加氫滴流床反應器，假設催化劑完全潤濕，氣固傳質面積為0，不考慮氣固傳質。滴流床反應器中液體呈膜狀流動，氣體反應物通過液相擴散至固體催化劑外表面的阻力較小，液固傳質性能較好，假設組分i在固相中沒有積累，液固項即為反應累積的組分i的量。式（17）和式（18）可簡化為式（19）和式（20）。

由上述可看出，氣液傳質是研究重點，由于傳質阻力主要存在于界面兩側，因此，研究工作多針對氣相容積傳質系數及液相容積傳質系數。國內外許多學者通過理論論證和實驗研究得到了許多典型的氣液傳質系數關聯式。早在1975年，Goto等［43］研究了溶氧的脫析過程，得到式（21）。

蔡云升等［44］用氫氣-空氣-水系統進行了滴流床氣液界面液相容積傳質系數的研究，得到式（22）。

Wild［45］給出的關聯式，既適應于常壓，也適用于高壓。弱相互作用區、強相互作用區及流型轉換區關聯式，分別如式（23），（24），（25）。

魏德孚等［46］得到滴流區和脈沖區的關聯式見式（26）和式（27）。

Iliuta等［47］研究了空氣-二氧化碳-水系統及空氣-二氧化碳-氫氧化鈉系統，得到式（28）。

劉乃匯［48］提出利用相摩擦系數對傳質系數進行關聯的新方法，得到適用常壓及高壓的傳質系數新關聯式，見式（29）。

由于反應體系及反應器規格各不相同，采用的氣液傳質系數關聯式也有不同的使用范圍，因此，在數值模擬過程中，選擇合適的氣液傳質系數關聯式是非常重要的。例如，Gunjal等［36］和Heidari等［49］均根據雙膜對流傳質模型使用了Goto等［43］提出的關聯式，根據液相的密度、黏度、流速和擴散系數來計算。Gorshkova等［50］認為氣液傳質是分子擴散傳質，使用式（30）計算。

因此，如何選擇合適且準確的氣液傳質系數關聯式運用到滴流床反應器的數值模擬研究中將成為未來研究的重點。

1.3.3 熱量傳遞模型

滴流床反應器的早期模擬研究主要集中在冷態模擬方面，僅考慮簡單的水和空氣的流動，而不考慮實際發生化學反應的體系，因此滴流床反應器數值模擬中熱量傳遞研究的較少。近年來關于滴流床反應器流體力學模擬耦合化學反應模型的研究逐漸發展和深入，滴流床反應器中進行的反應通常有加氫反應、氧化反應和加氫處理（脫硫、脫氮、裂化等）等，且多為大量放熱的反應。為了避免反應器由于傳熱速率低造成的飛溫現象，選擇合適的傳熱模型，精確估計傳熱速率，對滴流床反應器的設計和放大非常關鍵。

目前，關于滴流床反應器傳熱模型的報道很少，大部分均通過計算Nu來計算傳熱系數，不同的傳熱系數計算式得到的結果之間可比性較差。Strasser［51］和Gorshkova等［50］使用式（31）和式（32）來計算傳熱量。

在碳三選擇性加氫滴流床反應器的數值模擬中，Fluent軟件自帶的傳熱模型有很好的適用性，比較不同模型對結果準確度的影響也可作為未來探討滴流床反應器熱量傳遞現象的研究方向。

2 滴流床反應器性能的研究

2.1 壓降和持液量

在滴流床反應器中，氣液、液固、氣固界面之間的流動會產生流體黏性力，流體的加速、減速會造成慣性力以及湍動力、毛細管力、重力等。這些力的大小會產生壓降，通常在強相互作用區壓降由慣性力決定，在弱相互作用區壓降則由黏性力和毛細管力決定［41］。滴流床反應器中的持液可分為存在于催化劑孔內的內持液量和存在于催化劑外部的外持液量，其中外持液量又分為保留在催化劑表面和接觸點處的靜持液量和床層空隙中可流動區域的動持液量［52］。

壓降和持液量作為滴流床反應器非常重要的指標，許多研究者將其作為主要計算結果與實驗測量得到的結果進行比較分析，檢驗其模型的可靠性。預測滴流床反應器的壓降和持液量是滴流床反應器設計的重點問題之一，盡管已有大量文獻發表了計算壓降和持液量的經驗公式或半理論關系式，但適用于高壓下的計算式較少，且精確度不高。在建立可靠的模型的基礎上，可以通過數值模擬研究多種條件下壓降和持液量的變化趨勢，采用專業數據軟件處理，可直觀讀出壓降和持液量等參數，從而達到滴流床反應器設計及優化的目的。因此，預測滴流床反應器的壓降和持液量是數值模擬研究的重要應用。

人們通過對滴流床進行數值模擬得出關于壓降和持液量的變化趨勢。趙輝等［40］模擬結果顯示，靜壓力沿流動方向由上到下逐漸降低且變化均勻；沿床層從上到下液相體積先增大后減少，到底部最小，主要由于在床層中部液相得到充分發展，而底部有少量返混，使液相體積分數急劇減小。Meher［53］研究結果表明，氣液流率的增加都會使壓降增大而持液量隨液相流率增加而增大，隨氣相流率增加而降低。

2.2 液體分布器對氣液分布的影響

在碳三選擇加氫滴流床反應器中，最大的問題在于氣液分布不均，靠近壁面的液相含量較高，而反應器中部附近氣相含量較高，此現象導致了反應物之間、反應物與催化劑接觸不充分，而不能充分利用催化劑，反應轉化率下降。因此，滴流床反應器的數值模擬計算是研究和改善氣液分布不均的重要方法。

近年來，關于不同的入口分布器對滴流床氣液分布不均勻的影響均有研究。Lopes等［8］選取3種不同類型的分布器，分別是位于塔頂部中間的單點入口分布器、含有60個微孔的分布器和均勻分布器。研究結果表示，在氣液相互作用弱時（液相流速為2 kg/（m2·s）），分布器的結構對流體力學有很大影響，而在氣液相互作用強時（液相流速為10 kg/（m2·s）），分布器也可以控制多相流的徑向氣液分布。Strasser［51］使用在中心線處開單孔的分布器會使反應器大部分區域沒有液相流過，而使用均勻分布器，反應器徑向幾乎沒有發生氣液相體積分數的變化。Bazmi等［38］對比單孔分布器和多孔分布器也得出多孔分布器效率更高的結論。改變分布器的結構可以提高滴流床反應器的反應轉化率，因此，可以進一步設計不同分布器的結構，對分布器結構進行模擬研究，來探尋可以提高反應轉化率和催化劑選擇性的有效新型分布器。

2.3 滴流床反應器的反應模擬

在早期的滴流床反應器數值模擬中，多數采用水和空氣兩相流進行研究，對實際工業應用的意義較小。研究真實的反應體系在滴流床反應器中發生化學反應時的流體力學變化，對反應器的設計和放大有重要的作用。耦合反應工程模型進行數值模擬需要反應的動力學數據，將其作為源項添加到質量傳遞方程中進行模擬計算。近十年來，有一些研究者已經開始研究滴流床反應器的反應過程模擬，并取得了一系列準確的結果。滴流床反應器的主要工業應用有以下兩個方面。

2.3.1 石油煉制

滴流床反應器廣泛應用于石油餾分的加氫處理（脫硫、脫氮、裂化等）中。Khadilkar等［54］研究了α-甲基苯乙烯加氫反應的滴流床反應器，α-甲基苯乙烯加氫生成異丙苯，該反應是一個氣相限制反應，反應動力學采用前期研究得出的動力學方程。首先模擬穩態過程，然后模擬液相流率周期性變化的非穩態過程，結果表明液相流率周期性的變化可以改變催化劑表面氣、液相反應物的含量，相對穩態過程可提高反應器的性能。Gunjal等［36］模擬了加氫處理反應器中的加氫脫硫、加氫脫芳、烯烴加氫等反應，反應動力學來自文獻，得出根據催化劑顆粒尺寸信息可以預測反應器動力學參數的結論。趙輝等［40-41］研究了滴流床反應器中的加氫裂化反應，建立增加了包括曳力模型、反應動力學模型等在內的加氫裂化滴流床反應器計算模型，對比了采用兩種不同原料時的轉化率和產品收率，可以很好地描述滴流床反應器內的流體流動狀況。Heidari等［49］研究了滴流床反應器中加氫脫硫和加氫脫芳烴反應，反應動力學參數由文獻查得，模擬了在不同操作條件下（溫度、壓力、氣液流率以及硫化氫氣相濃度）部分潤濕催化劑的反應，提出和潤濕效果相關的新反應速率常數。此外，他們還模擬了在完全潤濕時，壓力、溫度對反應轉化率的影響，以及孔隙度分布對氣液流速、反應速率和相間界面質量傳遞的影響。

2.3.2 石油化工

滴流床反應器在石油化工過程中的加氫、水合、氧化等方面有很重要的應用。常用于烯炔加氫、加氫制醇、乙醇氧化、甲酸和乙酸水溶液的氧化，還應用于廢水處理的催化濕式氧化過程，以處理有機污染物。Gorshkova等［50］模擬了辛烯在Ni/ Al2O3催化劑作用下發生的加氫反應，反應物包括辛烯、辛烷、氫氣和十二烷，模擬結果表明在反應器入口位置氫氣擴散緩慢，因此反應速率也緩慢，辛烯擴散速率相對更慢，即反應控制步驟為辛烯加氫。Lopes等［55］研究了滴流床反應器中催化濕式氧化橄欖油廠廢水中的香草酸，反應動力學參數由實驗測定得到，在非穩態條件下進行催化濕式氧化香草酸，總有機碳曲線表明，完全還原有機物的時間是1.5 h，此外，溫度對反應有相當大的影響，而空氣分壓只有輕微影響。

從文獻報道的研究結果可看出，對耦合化學反應的滴流床反應器進行數值模擬，一方面可節省實驗過程的耗費，另一方面又可得到很多實驗難以得到的數據和結論，對工藝過程的開發以及工業生產都有重要的實際意義和指導意義。

3 結語

隨著數值模型的豐富完善和計算數學的快速發展，數值模擬已經成為研究滴流床反應器的重要手段。相比傳統的數值計算適應性弱、不可視性和計算費時費力等問題，CFD數值模擬由于通過計算機軟件實現了模型集成化，具有適應性好、可視性強和計算快速準確等優勢，已廣泛用于模擬滴流床反應器的研究工作中。

滴流床反應器的數值模擬關鍵在于建立合適的數學模型。Euler-Euler方法的Eulerian模型研究的最為深入、應用的最為廣泛，具有高的精確性，并能很好適用于滴流床反應器中氣液相的流動狀況。在催化劑床層模擬研究中，采用多孔介質模型對不同孔隙率分布的研究成果十分接近實際情況，模擬結果與實驗結果有很好的一致性。對于滴流床反應器，多相流之間復雜的傳遞現象是模擬過程的最大難點。動量傳遞曳力模型中雙流體界面力模型描述了氣液、氣固、液固之間的曳力，可以作為源項添加到動量方程中，其實用性和準確性優于相對滲透模型和單縫模型。

滴流床反應器的性能指標有很多，主要考慮壓降和持液量，而其他性質也可以表征反應器性能，如催化劑顆粒的潤濕效率、軸向返混系數等。在后續研究工作中，可以考慮反應器參數對其他性質的影響。由于滴流床反應器大多具有多相化學反應的特性，需要研究反應模型與流動模型耦合，并具備相應反應動力學參數，已有研究結果表明，滴流床反應器中化學反應數值模擬可獲得很好的實際效果，例如在一些加氫、氧化反應中，已得到流動狀況的改變對反應轉化率及選擇性的影響等結果。

目前，氣液分布不均是滴流床反應器面臨的重要問題，數值模擬可以得到各相體積分數的輪廓圖，直觀看出反應器內部氣液分布情況和流動狀況，并通過優化反應器結構（如反應器高徑比、進出口管線分布、反應器壁面結構和多級分布器等）與分布器結構（分布器開口方式、不同孔徑等）來改善其流動狀況，并運用到工業裝置的初期設計中。隨著對多相催化反應和多相流相間傳遞過程的復雜性認識日益深入，滴流床反應器數值模擬還需要更專業的模型、更優化的算法和更高配的計算機硬件來解決。

符 號 說 明

a 傳質面積，m2

c 濃度，mol/m3

C2慣性阻力系數

dp顆粒當量直徑，m

DA擴散系數

E1，E2Eugen系數

F 作用力，N

f 相摩擦系數

Ga 伽利略數

g 重力加速度，m/s2

H 亨利系數

K 傳質系數，℃

L 床高，m

m 傳質速率，kg/（m3·s）Nu 努塞爾數

Pr 普朗特數

p 壓力，Pa

R 相間作用力，N

r 反應速率，kg/kg

Re 雷諾數

S 源項

Sc 施密特數

Sh 舍伍德數

T 溫度，K

v 速率，m/s

We 韋伯數

α 相對滲透率

ε 孔隙率

η 催化劑顆?？傂室蜃应?黏度，Pa·s

ρ 密度，kg/m3

φ 體積分數

τ 應力，N

下標

p，q 任意相

G 氣相

L 液相

S 固相

lift 升力

wl 壁面潤滑作用力vm 虛擬質量力

td 湍流擴散力

m 相平均屬性

dr 漂移

n 相數

i 任意組分

j 反應總個數

［1］ 劉國柱. 滴流床反應器原理與應用［M］. 北京：化學工業出版社，2013：1 - 19.

［2］ Tao Yujia，Huai Xiulan，Guo Ziyi，et al. Numerical Simulation of Spray Performance Based on the Euler-Lagrange Approach ［J］. J Thermal Sci，2009，18（1）：91 - 96.

［3］ Xia Y K. Applications of Computational Fluid Dynamics（CFD）Tools for Gravity Concentrators in Coal Preparation［J］. Chem Prod Process Model，2007，2（1）：DOI：10.2202/1934 -2659.1028.

［4］ 張呂鴻，吳崎兵，張海濤，等. 大型塔進料分布器二相流場數值分析［J］. 化學工程，2008（12）：21 - 24.

［5］ Chen Peng. Modeling the Fluid Dynamics of Bubble Column Flows［D］. St. Louis：Washington University，2004.

［6］ Chernyshev A S，Schmidt A A. Using the Euler-Euler Approach for Mathematical Modeling of Turbulent Flows in Bubbly Media ［J］. Tech Phy Lett，2013，39（6）：548 - 551.

［7］ Gunjal P，Ranade V，Chaudhari R. Experimental and Computational Study of Liquid Drop over Flat and Spherical Surfaces ［J］. Catal Today，2003，79：267 - 273.

［8］ Lopes R J G，Quinta-Ferreira R M. CFD Modelling of Multiphase Flow Distribution in Trickle Beds［J］. Chem Eng J，2009，147（2）：342 - 355.

［9］ Du Wei，Feng Dongsheng，Xu Jian，et al. Computational Fluid Dynamics Modeling of Gas-Liquid Two-Phase Flow Around a Spherical Particle ［J］. Chem Eng Technol，2013，36（5）：840 - 850.

［10］ Augier F，Idoux F，Delenne J. Numerical Simulations of Transfer and Transport Properties Inside Packed Beds of Spherical Particles［J］. Chem Eng Sci，2009，65（3）：1055 - 1064.

［11］ Heidari A，Hashemabadi S H. Numerical Evaluation of the Gas-Liquid Interfacial Heat Transfer in the Trickle Flow Regime of Packed Beds at the Micro and Meso-Scale［J］. Chem Eng Sci，2013，104：674 - 689.

［12］ Souadnia A，Latifi M. Analysis of Two-Phase Flow Distribu-tion in Trickle-Bed Reactors［J］. Chem Eng Sci，2001，56（21）：5977 - 5985.

［13］ Gunjal P R，Ranade V V，Chaudhari R V. Liquid Distribution and Rtd in Trickle Bed Reactors：Experiments and CFD Simulations［J］. Can J Chem Eng，2003，81（3）：821 - 830.

［14］ Souadnia A，Soltana F，Lesage F，et al. Some Computational Aspects in the Simulation of Hydrodynamics in a Trickle-Bed Reactor［J］. Chem Eng Process，2004，44（8）：847 - 854.

［15］ Propp R M，Colella P，Crutchfi eld W Y，et al. A Numerical Model for Trickle Bed Reactors［J］. J Comput Phy，2000，165（2）：311 - 333.

［16］ Lopes R J G，Quinta-Ferreira R M. Volume-of-Fluid-Based Model for Multiphase Flow in High-Pressure Trickle-Bed Reactor：Optimization of Numerical Parameters［J］. AIChE J，2009，55（11）：2920 - 2933.

［17］ Lopes R J G，Quinta-Ferreira R M. Trickle-Bed CFD Studies in the Catalytic Wet Oxidation of Phenolic Acids［J］. Chem Eng Sci，2007，62（24）：7045 - 7052.

［18］ Ramajo D E，Marquez Damian S，Raviculé M，et al. Flow Study and Wetting Effi ciency of a Perforated-Plate Tray Distributor in a Trickle Bed Reactor［J］. Int J Chem React Eng，2010，8（1）：47 - 54

［19］ Bazmi M，Hashemabadi S，Bayat M. CFD Simulation and Experimental Study for Two-Phase Flow Through the Trickle Bed Reactors，Sock and Dense Loaded by Trilobe Catalysts［J］. Int Commun Heat Mass Transfer，2010，38（3）：391 - 397.

［20］ 靳亞斌，周三平，張高超. 基于多孔介質模型的填料塔數值模擬研究［J］. 河南科技，2012（18）：61.

［21］ 楊力，劉有智. 分層填料旋轉床氣相流場的CFD模擬研究［J］. 化學工程，2013（5）：49 - 53.

［22］ 趙偉，初旭銘，賈忱，等. 乙醇脫水固定床反應器數值模擬的研究［J］. 石油化工，2013，42（1）：57 - 62.

［23］ 孫守峰，藍興英，馬素娟，等. 催化重整固定床反應器傳遞及反應過程的數值模擬［J］. 石油學報：石油加工，2008，24（1）：38 - 45.

［24］ Atta A，Roy S，Nigam K. Prediction of Pressure Drop and Liquid Holdup in Trickle Bed Reactor Using Relative Permeability Concept in CFD［J］. Chem Eng Sci，2007，62（21）：5870 - 5879.

［25］ Atta A，Roy S，Nigam K D. Investigation of Liquid Maldistribution in Trickle-Bed Reactors Using Porous Media Concept in CFD［J］. Chem Eng Sci，2007，62（24）：7033 - 7044.

［26］ Kuzeljevic Z V，Dudukovic M P. Computational Modeling of Trickle Bed Reactors［J］. Ind Eng Chem Res，2012，51（4）：1663 - 1671.

［27］ Boyer C，Koudil A，Chen P，et al. Study of Liquid Spreading from a Point Source in a Trickle Bed Via Gamma-Ray Tomography and CFD Simulation［J］. Chem Eng Sci，2005，60（22）：6279 - 6288.

［28］ Jiang Y，Khadilkar M，Al-Dahhan M，et al. CFD of Multiphase Flow in Packed-Bed Reactors：Ⅰ. K-Fluid Modeling Issues［J］. AIChE J，2002，48（4）：701 - 715.

［29］ Jiang Y，Khadilkar M R，Al-Dahhan M H，et al. CFD of Multiphase Flow in Packed-Bed Reactors：Ⅱ. Results and Applications［J］. AIChE J，2004，48（4）：716-730.

［30］ Carbonell R. Multiphase Flow Models in Packed Beds［J］. Oil Gas Sci Technol，2000，55（4）：417 - 425.

［31］ Gunjal P R，Kashid M N，Ranade V V，et al. Hydrodynamics of Trickle-Bed Reactors Experiments and CFD Modeling ［J］. Ind Eng Chem Res，2005，44（16）：6278 - 6294.

［32］ Saez A，Carbonell R. Hydrodynamic Parameters for Gas-Liquid Cocurrent Flow in Packed Beds［J］. AIChE J，1985，31（1）：52 - 62.

［33］ Holub R，Dudukovi? M，Ramachandran P. A Phenomenological Model for Pressure Drop，Liquid Holdup，and Flow Regime Transition in Gas-Liquid Trickle Flow［J］. Chem Eng Sci，1992，47（9）：2343 - 2348.

［34］ Attou A，Boyer C，Ferschneider G. Modelling of the Hydrodynamics of the Cocurrent Gas-Liquid Trickle Flow Through a Trickle-Bed Reactor［J］. Chem Eng Sci，1999，54（6）：785 -802.

［35］ Ortiz-Arroyo A，Larachi F. Lagrange-Euler-Euler CFD Approach for Modeling Deep-Bed Filtration in Trickle Flow Reactors［J］. Sep Purif Technol，2004，41（2）：155 - 172.

［36］ Gunjal P R，Ranade V V. Modeling of Laboratory and Commercial Scale Hydro-Processing Reactors Using CFD［J］. Chem Eng Sci，2007，62（18）：5512 - 5526.

［37］ Lopes R J G，Quinta-Ferreira R M. Hydrodynamic Simulation of Pulsing-Flow Regime in High-Pressure Trickle-Bed Reactors［J］. Ind Eng Chem Res，2010，49（3）：1105 - 1112.

［38］ Bazmi M，Hashemabadi S，Bayat M. CFD Simulation and Experimental Study of Liquid Flow Mal-Distribution Through the Randomly Trickle Bed Reactors［J］. Int Commun Heat Mass Transfer，2012，39（5）：736 - 743.

［39］ Hamidipour M，Chen J，Larachi F. CFD Study and Experimental Validation of Trickle Bed Hydrodynamics Under Gas，Liquid and Gas/Liquid Alternating Cyclic Operations［J］. Chem Eng Sci，2013，89（4）：158 - 170.

［40］ 趙輝，喻芳，山紅紅，等. 滴流床加氫裂化反應器內流體流動的數值模擬［J］. 中國石油大學學報：自然科學版，2009（4）：136 - 140.

［41］ 喻芳. 滴流床加氫裂化反應器的數值模擬［D］. 北京：中國石油大學，2009.

［42］ 吳元欣，陳啟明，李定或. 滴流床性能改進的研究［J］. 武漢化工學院學報，1996（2）：5 - 8.

［43］ Goto S，Smith J. Trickle-Bed Reactor Performance：Ⅰ. Holdup and Mass Transfer Effects［J］. AIChE J，1975，21（4）：706 -713.

［44］ 蔡云升，李盤生. 滴流床中液相傳質系數的研究［J］. 華東化工學院學報，1987（4）：483 - 490.

［45］ Wild G，Larachi F，Charpentier J C. Heat and Mass Transfer in Gas-Liquid-Solid Fixed Bed Reactors［M］. Amsterdam：Elsevier，1992：616 - 632.

［46］ 魏德孚，李建隆，丁連. 滴流床中的氣液傳質［J］. 高校化學工程學報，1992（4）：333 - 338.

［47］ Iliuta L，Thyrion F. Gas-Liquid Mass Transfer in Fixed Beds with Two-Phase Cocurrent Downflow：Gas Newtonian and Non-Newtonian Liquid Systems［J］. Chem Eng Technol，1997，20（8）：538 - 549.

［48］ 劉乃匯. 高壓滴流床中多相流動及傳質特性研究［D］. 北京：北京化工大學，2002.

［49］ Heidari A，Hashemabadi S H. CFD Simulation of Isothermal Diesel Oil Hydrodesulfurization and Hydrodearomatization in Trickle Bed Reactor［J］. J Taiwan Inst Chem Eng，2014，45（4）：1389 - 1402.

［50］ Gorshkova E，Manninen M，Alopaeus V，et al. Three-Phase CFD-Model for Trickle Bed Reactors［J］. Int J Nonlin Sci Numer Simul，2012，13（6）：397 - 404.

［51］ Strasser W. CFD Study of an Evaporative Trickle Bed Reactor Mal-Distribution and Thermal Runaway Induced by Feed Disturbances［J］. Chem Eng J，2010，161（1）：257 - 268.

［52］ 朱炳辰. 化學反應工程［M］. 北京：化學工業出版社，2011：288 - 291.

［53］ Meher B B. Hydrodynamic Characteristic Study of a Three Phase Co-Current Trickle-Bed Reactor：CFD Analysis［D］. Rourkela：National Institute of Technology，2011.

［54］ Khadilkar M R，Al-Dahhan M H，Dudukovi? M P. Multicomponent Flow-Transport-Reaction Modeling of Trickle Bed Reactors Application to Unsteady State Liquid Flow Modulation［J］. Ind Eng Chem Res，2005，44（16）：6354 -6370.

［55］ Lopes R J G，Silva A M T，Quinta-Ferreira R M. Kinetic Modeling and Trickle-Bed CFD Studies in the Catalytic Wet Oxidation of Vanillic Acid［J］. Ind Eng Chem Res，2007，46（25）：8380 - 8387.

（編輯 李治泉）

專題報道：變壓精餾工藝是用于共沸物分離的有效且環保的分離工藝。天津大學精餾技術國家工程研究中心通過模擬壓力對乙酸異丙酯-異丙醇物系共沸組成的影響，篩選出適用于該物系分離的最佳操作壓力，并優化了理論塔板數、進料位置、回流比等操作參數。開發了基于熱集成方法的乙酸異丙酯-異丙醇變壓精餾分離工藝，比普通變壓精餾工藝節能28.5%。該研究成果為乙酸異丙酯產品提純及共沸物的分離提供了節能減排新途徑。見本期663-668頁。

天津大學精餾技術國家工程研究中心簡介：天津大學精餾技術國家工程研究中心是1995年經國家教委和國家計委批準，依托天津大學建設的國家工程研究中心，主要任務是開發新的精餾過程和設備，開發精餾過程控制和診斷技術、開發模擬與放大等技術，通過技術轉移，改進現有的普通精餾過程和分餾裝置，將新技術產業化，為解決我國精餾技術落后、能耗高、污染嚴重的問題服務。該中心建有煉油及乙烯過程大型化關鍵分離技術研究實驗室、煤化工產物高效分離實驗室、精餾過程節能與強化實驗室、多功能分析測試等平臺；擁有各類化工過程模擬軟件和計算流體力學軟件等，廣泛用于理論研究、工藝模擬、流體力學計算、強度校核計算等。該中心匯集了反應工程、化工裝置與設備、熱能工程、儀表自動化等專業領域的研究骨干，形成了一支在化學工程與技術應用領域內知識和年齡結構合理的高水平科技創新團隊。2000年首批獲得“985工程”重點建設資助，開展“化工過程工程化科技創新平臺”建設，2009年入選教育部“長江學者和創新團隊發展計劃”創新團隊，2013年榮獲“天津市教工先鋒號”和“天津市工人先鋒號”，2014年參加天津化學化工協同創新中心創新團隊。該中心以化工分離領域的優勢與中國科學院過程工程研究所、中國科學院金屬研究所、中國有色金屬研究總院、中國石化石油化工科學研究院、中國石油石油化工研究院及部分高校等合作進行工程化研發，研發內容涵蓋化工分離、化學反應、環境化工、新能源、材料工程等多個領域，并與美國、加拿大、英國及俄羅斯等國家的多所高校及科研機構開展廣泛的國際學術交流與科研合作。

Advances in the Numerical Simulation of Trickle Bed Reactor

Ao Han，Zhou Xianfeng，Zhang Lijun，Fang Yan，Peng Hui，Dai Wei
（SINOPEC Beijing Research Institute of Chemical Industry，Beijing 100013, China）

The numerical simulation models of trickle bed reactors，including the multiphase fl ow，porous medium，momentum transfer，heat transfer and mass transfer models were introduced. The characteristics and applications of the models were discussed. The latest progresses in the numerical simulation researches for the trickle bed reactors，distributors and chemical reactions were reviewed. It was concluded that the researches for the basic physical models of the trickle bed reactors，namely the multiphase fl ow model，porous media model and momentum transfer model，were ripe，but the researches for the heat transfer model，mass transfer model and chemical reaction model were weak relatively. In addition，questions in the present researches and trends in the future research for the numerical simulation of the trickle bed reactor were discussed.

trickle bed reactor；numerical simulation；multiphase fl ow；mass transfer；heat transfer

1000 - 8144（2015）06 - 0653 - 10

TQ 018

A

2014 - 12 - 11；［修改稿日期］ 2015 - 03 - 04。

敖晗（1991—），女，江西省樟樹市人，碩士生。聯系人：周先鋒，電話 010 - 59202725，電郵 zhouxf.bjhy@sinopec.com。