摻雜Zn O超快閃爍體單晶研究進展

左艷彬,周海濤,張昌龍,王金亮

(廣西超硬材料重點實驗室,國家特種礦物材料工程技術研究中心,中國有色桂林礦產地質研究院有限公司,廣西桂林541004)

摻雜Zn O超快閃爍體單晶研究進展

左艷彬,周海濤,張昌龍,王金亮

(廣西超硬材料重點實驗室,國家特種礦物材料工程技術研究中心,中國有色桂林礦產地質研究院有限公司,廣西桂林541004)

近幾年,由于在慣性約束聚變診斷,核反應機理和時間飛行正電子發射斷層掃描(TOF-PET)等多個重要領域具有潛在的應用,ZnO基超快(衰減時間小于1ns)閃爍體受到廣泛關注。文章綜述了ZnO基單晶閃爍體的發展。有文獻報道,Ga3+、In3+、Sc3+和Fe3+等幾種不同的n型摻雜Zn O單晶體已經被廣泛用作極紫外、X-射線、α粒子等重離子的檢測和成像。隨著晶體生長技術的發展,提高了Zn O基閃爍體的性能,進而拓寬了其應用范圍。上述ZnO材料促進了新一類超快半導體閃爍體的興起。因此, ZnO基閃爍體的下一步的工作,主要是通過優化濃度和摻雜劑的種類,以提高光輸出。

Zn O晶體;超快閃爍體;水熱法;摻雜

1 引言

以閃爍晶體為核心的探測和成像技術已經在核醫學、高能物理、安全檢查、工業無損探傷、空間物理及核探礦等方面得到了廣泛的應用[1]。隨著上述領域的迅速發展,對高質量、高光產額、快衰減時間的閃爍晶體的要求越來越高。理想的Zn O不僅是一種快速、光輸出效率高的室溫閃爍體,而且具有較Ga As、GaN更強的抗輻照性能[2],可在強輻射環境下使用,特別是其超短的閃爍衰減時間,一直是核科學研究關注的重點。

自上世紀60年代起[3-4],摻雜Zn O基材料就被發現具有超快閃爍性能,其中以Ga和In摻雜研究最多[3-9]。然而由于這個時期生長的Zn O體晶體質量和尺寸都無法滿足閃爍研究需要,研究樣品主要為粉末或薄膜態Zn O,由于存在嚴重的自吸收,粉末和薄膜態的Zn O的光輸出往往無法滿足需要,又加上當時的第一代閃爍晶體NaI(Tl)已經可以滿足當時的需要,因此Zn O閃爍體在此后的很多年里并未有突破進展。

近年來,隨著Zn O體單晶水熱法生長技術在尺寸和質量上的突破[10],摻雜Zn O作為超快閃爍體應用于極紫外、X射線、α-射線、γ-射線、中子及其他高能粒子的探測重新成為閃爍體研究的熱點。在民用領域,與由BaF2等構成的其它閃爍體材料相比,氧化鋅單晶的熒光壽命較短,由于要求較高的時間分辨, TOF(Time-of-Flight)型等下一代PET(Positron Emission Tomography)尤其需要熒光壽命較短的閃爍體。另外,ZnO在空氣中穩定無潮解,易處理,并能用水熱合成法來制作,因而能夠實現大量生產。Zn O基體單晶作為下一代超快閃爍體具有極其重要實用價值和研究意義。

表1 Zn O:Ga與幾種重要無機閃爍體的閃爍特性Table 1 Properties of:Zn O:Ga and several other important inorganic scintillants

2 Zn O基體單晶閃爍體研究概述

1966年,W.Lehmann用摻入約0.3%的Zn O粉體作為閃爍材料,觀測到了ns級的衰減[3]。1968年,D.Luckey[4]用α粒子轟擊Zn O:Ga粉體,測量出快光成分衰減時間為0.4±0.15 ns。1975年, Batsch[5]表征了多晶Zn O:Ga粉體的閃爍性能:閃爍的上升和衰減時間分別為0.3ns和1.5ns;利用5.4Me V粒子為源時光產額高于塑料閃爍體NE111;時間分辨FWHM約為560ps。但由于自吸收,觀察不到脈沖峰形。2002年,美國勞倫斯伯克利國家實驗室的W.W.Moses研究[11]發現Zn O:Ga閃爍薄膜具有0.4ns的閃爍衰減時間,比BaF2還要快,光輸出也較高,達到15000 photons/Me V,但是由于薄膜的結構不完整,存在大量的缺陷,容易形成俘獲電子空穴的無輻射復合中心,造成自吸收嚴重,影響光輸出。E.I.Gorokhova等[12]用熱壓法制備了Zn O和Zn O:Ga陶瓷,其中Zn O陶瓷有較好的透過率和光輸出,但其快光成分微弱;摻入0.075%的Ga后,觀測到了快慢兩個成分,但是Zn O:Ga陶瓷透過率和光輸出均大幅度下降。

相比于粉體、薄膜、玻璃和陶瓷等形態,晶體的結構最完整,其閃爍性能往往也是最理想的。2003年, P.J.Simpson[13]發現Zn O:In單晶的光輸出強度與塑料閃爍體相當,約為NaI(Tl)的40%;Martin Nikl[7]在2006年報道了Zn O單晶的輻射發光。在輻射源為35k V的X射線照射下,Zn O單晶發出熒光中心波長約385nm,衰減時間小于0.8ns。2010年, Takayuki Yanagida等[14]發現水熱法大尺寸Zn O晶體可以用于α射線成像,衰減時間為亞納秒級。2014年,日本大阪大學[15]用水熱Zn O體單晶閃爍體制作的原位極紫外成像裝置的空間分辨率達到亞微米級,相比于傳統的LiF、BaF2和Ce:YAG等閃爍體,Zn O單晶閃爍體在具有高的空間和時間分辨率的同時,還具有較容易制得大尺寸晶體和相對低的成本等優勢,是極紫外和X射線等的潛在的閃爍成像材料。

如何提高ZnO閃爍體的光輸出,國際上進行了很多研究,但均未有突破性進展。近年來在高質量大尺寸Zn O晶體生長方面的突破進展,特別是高質量摻雜Zn O晶體的制備技術的發展,為獲得高光輸出的超快Zn O晶體閃爍體提供了新的途徑和可能。

3 Zn O體單晶閃爍體

Zn O為同成分共熔化合物,熔點為1975℃,Zn O不僅具有極強的極性析晶特性,而且在高溫(1300℃)下易升華,因此不能用常規的熔體法生長Zn O單晶。目前,采用氣相傳輸法、水熱法、高壓熔體法和熔鹽法(也稱為助熔劑法)等已經獲得一定尺寸的Zn O單晶[16-17]。制作Zn O基體單晶閃爍體的最常用的兩種方法是高壓熔體法和水熱法:高壓熔體法可以生長出2英寸的Zn O晶體,生長速度可以達到8～10mm/h,但是設備投入大,一次僅能生長一塊晶體,晶體完整性也不夠好[16];水熱法可以生長出3英寸的ZnO晶體,盡管生長速度緩慢(0.2～0.4mm/d)[17],但是成熟的工業方法與水晶類似,一次可以生長出一百甚至幾百塊高質量結晶完整性好的大尺寸晶體,工業化Zn O單晶水熱生長技術已經開發出來[18]。國內的水熱法大尺寸單晶起步較晚,2006年本單位(桂林礦地院)在國內首先報道了超過1英寸的水熱大尺寸ZnO單晶[19-20]。近年已經突破國外對1英寸以上晶體的禁售,自主生長了2英寸的晶體。

圖1 水熱法生長的3英寸Zn O晶體,引自文獻[17]Fig.1 A three-inch Zn O crystal grown by hydrothermal method,from references[17]

圖2 水熱法生長的的1英寸ZnO:Ga晶體Fig.2 An one-inch Zn O crystal grown by hydrothermal method

3.1 Zn O:Ga

為III族元素,Ga-O鍵長為0.192nm與Zn-O鍵長0.197nm非常接近,因此與Al(Al-O,鍵長0.27nm)和In(In-O,鍵長0.21nm)相比,Ga是最優的Zn O的n型摻雜元素。John S.Neal等對高壓熔體法生長的一系列摻雜ZnO單晶(摻雜元素包括Li、Mg、Ga、In、Gd、Er和Tm,晶體最大尺寸為1英寸。)的α粒子探測性能進行了評估,發現Zn O:Ga的衰減時間最短為63ps,Zn O:Mg:Ga為78ps,其他的摻雜Zn O快成分衰減時間在83～135ps間。中科院物構所Wenwen Lin等[21]采用水熱法在300℃～340℃生長了Ga含量為0.053wt%的Zn O:Ga單晶,獲得(13×13)mm2的高透明晶片,載流子濃度1.07 ×1019cm-3,Hall遷移率81.5 cm2/(V s),X射線雙晶搖擺曲線(XRC)半高峰寬(FWHM)46.4arcsec,具有很高的結晶質量。美國空軍實驗室Buguo Wang[22]也進行了Ga摻雜Zn O晶體水熱生長的研究,發現過高濃度的摻雜導致晶體生長速度很低甚至不生長,提出低于0.1 mol%比較合適。在350℃～365℃下生長出了(10×7×5)mm3的ZnO:Ga晶體,載流子濃度1.38×1019cm-3and遷移率101 cm2/ (V s)。2013年,我單位任孟德等[23]報道了水熱法生長的大尺寸Zn O:Ga晶體,圖2為在此基礎上新近生長的1英寸Zn O:Ga晶體,其XRC的FWHM為11arcsec,說明具有較高的結晶質量,相關閃爍性能測試正在進行中。

3.2 Zn O:In

P.J.Simpson[24]等利用高壓熔體法生長出了約直徑8mm,長5mm的Zn O:In單晶。分別利用5.5Me V粒子(241Am),662ke V的γ射線(137Cs)和122ke V的γ射線(57Co)為源,觀測到快衰減的輸出,光輸出達到約10000光子/Me V。2007年,Buguo Wang等[25]采用水熱法生長出了In含量為(150～175)×10-6wt的Zn O:In晶體,載流子濃度1.09 ×1019cm-3,生長習性不同于純Zn O晶體,有利于擴大晶體可用面積,這對強調光輸出的閃爍應用很有價值,另外還指出In摻雜量影響晶體生長難度和晶體質量。2011年,日本Dirk Ehrentraut[26]報道了水熱法Zn O:In晶體,指出摻雜方式對晶體生長難度和質量也有重要影響,所得晶體尺寸大于10×10mm2。2011年,日本DAISHINKU公司的Masataka Kano等[27]研究了一系列水熱法摻雜Zn O單晶的閃爍性能,發現Zn O:In(In濃度為1.6×1018atoms/cm3)對極紫外的閃爍衰減時間僅有15ps,是所有晶體中最短的,極具應用前景。隨后,2012年,他們[28]用9.0 ×9.0×0.75 mm3的水熱法Zn O:In制成了高空間分辨率原位X射線成像閃爍器件,衰減時間為120ps。2012年,Kohei Yamanoi等[29]使用水熱法ZnO:In作為閃爍體探測X射線自由電子激光(XFEL),可以達到3ps的精度,比廣泛應用的Ce: YAG短3個數量級。我們也進行了Zn O:In晶體的生長,得到透明的Zn O:In晶體,見圖4。

圖3 不同離子摻雜Zn O的發光強度和衰減時間,引自文獻[27]。Fig.3 Luminous intensity and decay time for different ion doped Zn O,from references[27]

圖4 純Zn O籽晶(左)水熱法生長的的Zn O:In晶體(右)Fig.4 Zn O:In crystal gown from undoped Zn O seed crystal(on the left)and that grown by hydrothermal method(on the right)

3.3 Zn O:Sc

由于前期Ga摻雜Zn O生長存在微孔缺陷,特別是其m面晶體生長速度緩慢,較難獲得大尺寸的Zn O:Ga晶體,而前期Zn O:In晶體的c面生長速度緩慢,很難獲得一定厚度的晶體,迫切需要大尺寸的Zn O閃爍晶體。基于此,我們在前期襯底用Zn O晶體、鈧摻雜改性基礎上,發展了Zn O:Sc大尺寸高質量晶體制備技術。溶液中加入Sc2O3后,Zn O晶體的極性生長習性發生很大改變,晶體-c區晶體生長速度降低質量提高,+c和-c區的晶體質量和生長速度趨向一致,而m面的速度也有一定程度的提高,非常有利于獲得大尺寸高質量高利用率的Zn O晶體。2010年制備了尺寸(44×30×3.3)mm3的ZnO:Sc晶體,測量了晶體的+c和-c區的XRC,其FWHM分別為38.9 arcsec和46.1arcsec。透過率、PL譜、Hall遷移率、載流子濃度和電阻均非常接近[30]。我們向西北核技術研究所提供了水熱法制備的15mm ×15mm×0.3mm的Zn O:Sc晶體,經與Zn O:Ga同條件比較測試,數據見表2,Zn O:Sc晶體的上升沿162.5～170.7ps,下降沿300.4～328.8ps,與探測器的探測極限接近,說明其時間響應可能更快,時間響應參數與同條件測試的Zn O:Ga基本一致,說明其具有與Zn O:Ga類似的時間響應[31]。光輸出約為塑料閃爍體的62.8%,NaI的10.7%。與Zn O:Sc還具有區別于Zn O:In和Zn O:Ga晶體獨特的表面效應[32]。以Zn O:In、Zn O:Ga和Zn O:Sc晶體在α粒子激發下的能譜為例,Zn O:In和ZnO:Ga晶體的前后兩個表面發光強度有明顯的差別,Zn O:Sc晶體正反兩面發光強度無明顯區別,常見閃爍材料均無類似的表面效應。這一現象的成因研究人員尚無法解釋,國際上也未見任何相關報道,將進一步探索其形成機理。

表2 ZnO:Sc和ZnO:Ga基閃爍探測器的時間響應特性,引自文獻[27]Table 2 The time-response characteristics of the ZnO:Sc and ZnO:Ga scintillation detectors,from references[27]

3.4 Zn O:Fe

在Zn O作為半導體襯底材料進行研發時,要求有盡量低的雜質含量,為了防止高壓釜材料以雜質形式摻入Zn O晶體和減少水熱礦化劑溶液對高壓釜的侵蝕,前期水熱法純Zn O生長多在貴金屬襯套進行,所生長的Zn O存在兩個閃爍衰減成分,快成分的衰減時間在1ns左右[33],慢成分為15ns。日本Kohei Yamanoi等使用去除貴金屬襯套,直接生長的ZnO: Fe晶體,經同條件測試,快成分衰減時間縮短為70ps,慢成分衰減時間為222ps[34],使其成為極紫外領域很有前景的診斷材料,將在極紫外光刻和X射線自由電子激光等領域有很好的研究前景。

4 結論與展望

近幾年來,ZnO晶體制備技術取得重大突破,百皮秒響應超快光電器件也逐漸成熟,這為Zn O基閃爍晶體性能研究奠定了堅實基礎,摻雜Zn O晶體的時間響應特性和輻射特性成為快響應閃爍材料科學研究的前沿課題。應該指出的是,現有技術制備的ZnO晶體雖然具有極快的響應時間,但在某些工業應用領域如貨物安檢等方面還存在不足,主要還是自吸收導致的光輸出偏低,這是今后Zn O基閃爍體需要解決的科學和技術難題。Ga、In、Sc和Fe作為主要的ZnO基閃爍體摻雜元素,在晶體生長、性能表征和器件制作方面都有很多的工作需要繼續研究。同時,兩種甚至多種元素共摻雜也是改善ZnO基閃爍體晶體質量和閃爍性能的一個很有前景的研究方向。

致 謝:本文作者特別感謝西北核技術研究所張侃博士、宋朝輝研究員和歐陽曉平院士對Sc:Zn O等晶體閃爍性能的測試與討論。

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Recent Research Progress on Doped ZnO Ultrafast Scintillation Monocrystal

ZUO Yan-bin,ZHOU Hai-tao,ZHANG Chang-long,WANG Jin-liang
(1.Guangxi Key Laboratory of Superhard Materials,National Engineering Research Center for Special Mineral Materials,China Nonferrous Metal(Guilin)Geology and Mining Co.,Ltd.Guilin,guangxi,China 541004)

In recent years,Zn O ultrafast scintillation monocrystal(decay time＜1 ns)has received extensive attention as it has been adopted in various fields such as inertial confinement fusion diagnosis,nuclear reaction mechanism and time of fly positron emission tomography(TOF-PET),etc.In this article,the development of Zn O ultrafast scintillation monocrystal has been summarized.It is reported that several type of n-type Zn O monocrystal of Ga3+,In3+,Sc3+and Fe3+have been widely adopted in extreme ultraviolet,X-Ray and the detection and imaging of heavy ion such asαparticle.With the development of the crystal growth technique,the performance of the Zn O scintillant has been improved,hense the application field of it has been broadened.The above mentioned Zn O materials promotes the rise of new type of ultrafast scintillation semiconductor. Therefore,the further research work on Zn O scintillant is to increase the light output of it through the optimization of the concentration and the type of dopant.

Zn O crystal;ultrafast scintillant;hydrothermal method;doping

O74

A

1673-1433(2015)02-0051-06

2014-11-28

左艷彬(1976-),女,碩士,高級工程師,研究方向:無機非金屬材料。Email:zyb1976@126.com

國家自然科學基金(51102057),廣西自然科學基金(2013GXNSFBA019262),科技部科研院所專項(2012EG115007)

王金亮(1981-),男,中國地質大學材料學碩士,工程師。研究方向:材料化學。E-mail:wjinliang@163.com

左艷彬,周海濤,張昌龍,等.摻雜Zn O超快閃爍體單晶研究進展[J].超硬材料工程,2015,27(2):51-56.