海陸過渡相煤系頁巖氣成藏條件及儲層特征——以四川盆地南部龍潭組為例

張吉振,李賢慶,王 元,付慶華,蔡月琪,牛海巖

(1.中國礦業大學(北京)煤炭資源與安全開采國家重點實驗室,北京 100083; 2.中國礦業大學(北京)地球科學與測繪工程學院,北京100083)

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海陸過渡相煤系頁巖氣成藏條件及儲層特征
——以四川盆地南部龍潭組為例

張吉振1,2,李賢慶1,2,王 元1,2,付慶華1,2,蔡月琪1,2,牛海巖1,2

(1.中國礦業大學(北京)煤炭資源與安全開采國家重點實驗室,北京 100083; 2.中國礦業大學(北京)地球科學與測繪工程學院,北京100083)

摘 要:結合揚子地區海陸過渡相煤系頁巖分布與地質特征,以四川盆地南部二疊系龍潭組為例,采用有機碳、Rock-eval熱解、顯微組分定量、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、高壓壓汞、低溫氣體吸附等多種實驗分析方法,對海陸過渡相煤系頁巖氣成藏條件及儲層特征進行了研究。結果表明:海陸過渡相煤系頁巖,累計厚度較大,多在100 m以上,而單層厚度較小,一般小于40 m,通常與煤層和致密砂巖甚至與灰巖互層。四川盆地南部海陸過渡相龍潭組煤系頁巖有機碳含量較高(TOC含量為0.85%~35.70%,平均6.73%),有機質類型以腐殖型為主(干酪根碳同位素δ13C為-28.0‰~-23.5‰),有機質成熟度達高—過成熟階段(Ro為1.95%~2.40%,平均2.22%);頁巖中黏土礦物較為發育(20.3%~92.3%,平均61.9%),脆性礦物含量較低(6.3%~65.7%,平均27.7%),頁巖儲層可壓裂性較海相頁巖差。龍潭組煤系頁巖孔隙度多大于3%,孔隙類型多樣,常見粒間孔(含量占29.08%)和溶蝕孔(占30.18%),其次是有機質孔(占16.74%)和粒內孔(占10.56%),還有晶間孔(占4.94%)和微裂縫(占8.5%),為頁巖氣賦存提供了儲集空間;頁巖含氣性較好,含氣量主要介于1.0~3.0 m3/ t。

關鍵詞:海陸過渡相;頁巖氣;成藏條件;儲層特征;龍潭組頁巖;四川盆地南部

責任編輯:韓晉平

張吉振,李賢慶,王 元,等.海陸過渡相煤系頁巖氣成藏條件及儲層特征——以四川盆地南部龍潭組為例[J].煤炭學報,2015, 40(8):1871-1878.doi:10.13225/ j.cnki.jccs.2015.0320

海陸過渡相頁巖氣是頁巖氣研究的重要領域之一[1]。全球海陸過渡相頁巖氣成藏潛力較海相差,勘探開發程度低[2-6]。目前,中國海、陸相頁巖氣研究取得了較大進展[1-3,7-11],而對于海陸過渡相煤系頁巖氣研究較少。我國海陸過渡相煤系頁巖分布廣泛,累計厚度大,頻繁與煤層、致密砂巖層互層,具有可觀的天然氣資源潛力。國內一些學者已對揚子地區海陸過渡相龍潭組頁巖氣成藏條件、勘探前景及儲層特征進行過研究[12-16],多數認為海陸過渡相頁巖氣儲層的非均質性較強,縱橫向厚度變化大,受地質構造、沉積相、地化特征影響較大。但是,對上揚子四川盆地龍潭組煤系頁巖氣成藏條件和儲層特征進行系統研究尚較少。筆者擬結合揚子地區海陸過渡相煤系頁巖分布與地質特征,以四川盆地南部二疊系龍潭組(P2l)為例,采用有機碳、Rock-eval熱解、顯微組分定量、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、高壓壓汞、低溫氣體吸附等多種實驗分析方法,對四川盆地南部龍潭組海陸過渡相煤系頁巖氣成藏條件及儲層特征進行了研究,以期揭示海陸過渡相煤系頁巖氣成藏特征。

1 煤系頁巖分布特征

煤系頁巖據沉積相不同可進一步分為海陸過渡相、湖沼相煤系富有機質頁巖,分別形成于克拉通邊緣沼澤相和前陸盆地湖沼相[1,2,8]。中國大陸在石炭—二疊紀沉積環境由海相向陸相逐步轉化,境內廣泛沉積了一套海陸過渡相頁巖,多為砂質和炭質頁巖[2,8]。我國南方地區二疊系頁巖分布面積廣[2-3,8],介于(20~50)×104km2,累計厚度10~125 m,最大單層厚度達25 m。

揚子地區龍潭組(P2l)炭質頁巖是一套典型的海陸過渡相煤系頁巖,厚度20~200 m,川中、滇黔桂地區及下揚子地區沉積厚度大,多在50~200 m,最大累計厚可達670 m,分布面積約(30~50)× 104km2[3,8],頁巖類型可分單獨發育以及與煤層交互發育兩種(圖1,部分井位資料據文獻[17])。其中,滇黔桂地區上二疊統龍潭組頁巖單層厚度較大,一般為20~60 m,四川盆地上二疊統頁巖厚度縱橫向變化大[3,8,13],介于10~125 m,川中一帶均厚在50~120 m,而川南地區頁巖厚度在20~120 m,多在50~100 m,川北邊緣一帶頁巖厚度較薄,多小于20 m(圖2,根據文獻[13,16,18-19]修改)。由此可見,海陸過渡相煤系富有機質泥頁巖單層厚度都不大,相對海相頁巖較薄,平均厚度一般小于40 m,累計厚度則相對較大,多在100 m以上,最大可超過600 m;通常與煤層和致密砂巖甚至灰巖互層,在適宜地質條件下可以形成頁巖氣藏或與煤層氣、致密砂巖氣疊置型氣藏。

2 煤系頁巖有機質特征

研究表明[4-6,17],經濟效益較好可實現高產的頁巖氣儲層一般具有有機質豐度高( TOC含量> 2.0%)、成熟度適中(Ro為1.1%~2.5%)[4-6,8]。揚子地區海陸過渡相二疊系煤系頁巖有機質含量與類型受沉積環境影響,TOC含量介于0.1%~38.5%,平均4.7%,多數超過3.0%;有機質類型屬腐殖型, Ro為1.2%~3.2%[17]。

圖1　揚子地區海陸過渡相龍潭組煤系頁巖巖性剖面及氣藏模式對比Fig.1 Lithologic profile of marine-terrigenous facies Longtan formation measures shale and the comparison of gas reservoir model in the Yangtze area

圖2　揚子地區海陸過渡相龍潭組煤系頁巖厚度分布Fig.2 Thickness distribution of marine-terrigenous facies Longtan formation coal measures shale in the Yangtze area

四川盆地南部海陸過渡相龍潭組煤系頁巖進行地化特征分析實驗,有機碳(TOC)含量測定在LECO-230碳硫分析儀上完成,測試依據GB/ T 19145—2003;顯微組分定量分析和鏡質體反射率(Ro)測定均在MPV-3型顯微鏡光度計完成,測試依據SY/ T 6414—1999、SY/ T 5124—1995;Rock-eval熱解分析在OGE -Ⅱ型油氣評價儀完成,測試依據GB/ T 18602—2001。分析表明,四川盆地南部龍潭組煤系頁巖樣品的TOC含量分布范圍為0.8%~35.7%,平均7.51%,其中80%以上的樣品TOC含量大于3.0%;鏡質體反射率Ro為1.96%~2.40%,平均2.22%,處于主生氣窗范圍,利于干氣大量生成;大多數樣品熱解最高峰溫Tmax大于530℃,處于高—過成熟階段,從而龍潭組頁巖熱解生烴潛量(S1+S2)低,介于0.13~2.75 mg/ g,平均0.63 mg/ g,氫指數(HI) 為4.8~17.1 mg/ g,平均7.61 mg/ g(圖3)。干酪根碳同位素δ13C為-28.0‰~-23.5‰,都小于-29‰,據以往經驗,以δ13C= -29‰,-26‰作為區分I,II和III型干酪根的兩個指標界限值[17]。表明其屬于Ⅲ型干酪根(圖4(a))。有機巖石學分析結果顯示:四川盆地南部龍潭組煤系頁巖樣品富含有機顯微組分,以鏡質組為主(62.5%~100%,平均80.3%),惰質組較少(2.7%~37.5%,平均15.3%),少量腐泥組和殼質組(不足5%),顯示其母質來源以高等植物輸入為主(圖4(b))。

圖3　四川盆地南部龍潭組頁巖樣品地化特征剖面Fig.3 Geochemical characteristics profile of the Longtan Formation shale samples in south Sichuan Basin

圖4　海陸過渡相煤系頁巖有機質類型判別Fig.4 Organic matter type identification of marine-terrigenous facies coal measures shales

3 煤系頁巖儲層礦物組成與脆性特征

頁巖儲層礦物中的脆性礦物可直接影響頁巖可壓裂性,控制孔隙及裂隙的發育及頁巖含氣性;而黏土礦物的富集則是氣體吸附的主要原因,影響頁巖氣的賦存和開采[20-21]。四川盆地南部海陸過渡相龍潭組煤系頁巖的礦物成分較為復雜。對該區龍潭組煤系頁巖樣品進行了X-衍射(XRD)分析,是在Rigaku公司產的D/ Max 2500 PC型粉末X射線衍射儀上完成,采用粉末衍射聯合會國際數據中心(JCPDS-ICDD)提供的標準粉末衍射分析數據庫進行礦物成分含量的定量分析。XRD分析結果顯示:四川盆地南部龍潭組煤系頁巖富含黏土礦物(20.3%~92.3%,平均61.9%),其中伊/蒙混層(12%~25%)、高嶺石(0~50%)和伊利石(6%~21%)較為發育,蒙脫石含量極低;脆性礦物含量次之(6.3%~65.7%,平均27.7%),其中以石英(4.2%~46.2%,平均20.1%)和方解石(0~40.3%,平均4.7%)為主,長石含量較低(0~6.8%,平均1.9%),碳酸鹽礦物白云石含量變化較大(0~13.6%,平均1.2%)?？傮w而言,龍潭組頁巖與北美地區頁巖礦物種類較為類似,但含量差異較大(圖5,北美頁巖數據來自文獻[4-6]),北美地區頁巖石英含量較高(大于20%),而龍潭組頁巖中黏土礦物較為發育,脆性礦物和石英含量相對較低,碳酸鹽礦物含量與北美地區頁巖相當(10%~20%)。頁巖脆性指數是頁巖氣儲層評價的一個重要參數,鑒于四川盆地南部龍潭組頁巖因其礦物組成的復雜而采用如下公式計算,即:脆性指數=(石英+長石+方解石+白云石) / (石英+長石+方解石+白云石+黏土礦物)×100%。

圖5　四川盆地南部龍潭組頁巖礦物組成及與北美地區頁巖對比Fig.5 Mineral composition of Longtan Formation shale in South Sichuan Basin and its comparison to that of North America

計算結果表明,四川盆地南部龍潭組煤系頁巖脆性指數分布范圍為6.4%~76.4%,平均31.0%,主值位于30%~50%[22]?？傮w而言,與北美地區海相頁巖(脆性指數平均>50%)相比,四川盆地南部龍潭組煤系頁巖脆性指數較低,頁巖儲層可壓裂性較差。

4 煤系頁巖儲層孔隙類型與特征

頁巖孔隙是頁巖氣藏中氣體的儲集空間[1,4,7],孔隙的微觀特征影響頁巖氣儲集性能[5-6,21]。頁巖中微裂縫的發育不僅為頁巖氣提供有利的儲集空間,而且利于吸附氣的解析[23]。

為研究四川盆地南部海陸過渡相龍潭組煤系頁巖儲層孔隙特征,進行了孔隙度測定、高壓壓汞、低溫氣體(N2,CO2)吸附實驗分析?？紫抖葴y定在QKYZN型孔隙度分析儀上完成,測定依據SY/ T5336—2006。高壓壓汞實驗是在美國康塔公司產的Pore Master GT60全自動孔隙分析儀(壓汞儀)上完成,孔徑測定范圍為0.003 6~950 μm。N2和CO2氣體吸附實驗在美國康塔公司產的NOVA4200e比表面及孔隙分析儀完成,比表面積測定范圍大于0.01 m2/ g,孔徑測定范圍為0.35~200 nm。分析結果(圖6)表明,四川盆地南部龍潭組煤系頁巖樣品孔隙度多數分布在2%~8%,平均為6.3%,多數頁巖樣品孔隙度大于3%,一定程度上利于頁巖氣賦存;龍潭組頁巖N2吸附的比表面積、孔容分別為4.72~13.90 m2/ g和0.77~1.87 cm3/ (100 g),頁巖CO2吸附的比表面積、孔容分別為12.5~43.9 m2/ g和0.38~1.31 cm3/ (100 g),稍低于北美Barnett頁巖[24]。龍潭組頁巖中納米級孔隙以微孔(<2 nm)和介孔(2~50 nm)為主,宏孔(>50 nm)較少,微孔和介孔之和占總孔隙體積的56.2%,占總比表面積的80%以上,是頁巖氣賦存的主要載體。

圖6　四川盆地南部龍潭組頁巖樣品孔隙度分布Fig.6 Porosity distribution of the Longtan Formation shalesamples in south Sichuan Basin

應用掃描電子顯微鏡(SEM)分析法,觀測了四川盆地南部龍潭組煤系頁巖儲層微觀孔隙類型、形貌特征和賦存狀態,在VEGALSHⅡ掃描電子顯微鏡儀上完成,最大放大倍率高達100萬倍,在高分辨率模式下具有高達3.0 nm/ (30 kV)分辨率,電鏡觀察方式包括背散射電子成像和二次電子成像。結合SEM圖像分析法,使用ImageJx2軟件二值化處理分析,獲得頁巖樣品孔隙相對含量及孔徑分布范圍的半定量數據。分析結果表明:四川盆地南部海陸過渡相龍潭組煤系頁巖發育多種類型微孔隙(圖7):常見粒間孔(含量占29.08%,孔徑0.1~13.6 μm)和溶蝕孔(含量占30.18%,孔徑0.1~16 μm),其次有機質孔(含量占16.74%,孔徑0.1~16 μm)和粒內孔(含量占10.56%,孔徑0.1~6.3 μm),還有晶間孔(含量占4.94%,孔徑0.1~2.6 μm)和微裂縫(含量占8.5%,孔徑0.1~8 μm);龍潭組頁巖樣品中孔隙形狀以圓形、橢圓形、三角形、不規則狀為主,孔隙之間有一定的連通性,這些孔裂隙作為頁巖氣賦存載體,為頁巖氣賦存提供了儲集空間。

圖7　四川盆地南部龍潭組煤系頁巖樣品孔隙特征SEM圖像Fig.7 SEM images of Pores characteristics of Longtan Formations shale samples in south Sichuan Basin (a)為粒間孔,ZK13104井,黑色頁巖,埋深612.91~615.21 m;(b)為有機質孔,ZK11104井,炭質頁巖,埋深977.12~979.42 m; (c)為溶蝕孔,ZK3504井,黑色頁巖,埋深745.55~749.07 m;(d)為微裂縫,ZK1501井,黑色頁巖,埋深678.01~679.41 m

5 煤系頁巖含氣性

頁巖氣含氣量是衡量頁巖氣富集區是否具備開采價值和進行資源潛力評價的一項重要指標[1-4,23-25]。揚子地區二疊系龍潭組煤系頁巖含氣量變化大,分布范圍為1.00~9.42 m3/ t,主要位于1.0~3.0 m3/ t,與成功開發頁巖氣的北美頁巖含氣量[1,4-5]相比,具備了頁巖氣成藏的含氣性條件。周東升等[14]對揚子地區龍潭組泥頁巖樣品進行等溫吸附實驗測得最大吸附氣量為2.0 m3/ t,含氣量介于1.0~2.6 m3/ t;黔西北地區西頁1井龍潭組頁巖現場解析氣含氣量變化范圍較大,介于1.24~9.42 m3/ t,平均6.65 m3/ t[26];黔中地區方頁1井龍潭組炭質樣品吸附氣含量介于1.34~5.56 m3/ t,總含氣量達1.65~6.78 m3/ t[27];湘中地區湘頁1井含氣量介于1.37~1.83 m3/ t,平均1.60 m3/ t[15];下揚子巢湖地區姚家山剖面龍潭組頁巖由于黏土礦物含量較低,不利于吸附,吸附氣含量要低于有機碳含量更低的西頁1井,含氣量為1.2~4.8 m3/ t[28]。揚子地區龍潭組頁巖氣吸附氣含量一般隨有機碳含量增加而遞增,主要介于1.0~4.5 m3/ t(圖8(a))。目前北美已商業開發的頁巖氣,其含氣量最低為1.1 m3/ t[1-2]。揚子地區龍潭組煤系頁巖含氣性較好(圖8(b)),含氣量主要為1.0~3.0 m3/ t,頁巖氣含氣量已達到商業性頁巖氣開發下限,具備一定的頁巖氣資源開發潛力。

圖8　揚子地區龍潭組頁巖等溫吸附曲線和含氣量(據文獻[1,12-16,25-27]修改)Fig.8 Isothermal adsorption curves and gas content of the Longtan Formation shales in Yangtze area

6 結 論

(1)揚子地區海陸過渡相龍潭組煤系富有機質泥頁巖單層厚度不大,相對海相頁巖較薄,單層平均厚度一般小于40 m,累計厚度則相對較大,多在100 m以上,最大可超過600 m;它常與煤層和致密砂巖甚至灰巖互層,在適宜地質條件下可以形成頁巖氣藏或與煤層氣、致密砂巖氣疊置型氣藏。

(2)四川盆地南部海陸過渡相龍潭組煤系頁巖有機碳含量較高(其中80%以上的樣品TOC含量大于3.0%),頁巖母質來源為陸源輸入,鏡質體含量較高,有機質類型屬腐殖型;熱解最高峰溫Tmax多大于530℃,有機質成熟度達高—過成熟階段( Ro為1.95%~2.40%,平均2.22%),處于主生氣窗范圍,利于干氣大量生成。

(3)四川盆地南部海陸過渡相龍潭組煤系頁巖中黏土礦物較為發育( 20.3%~92.3%,平均61.9%),其中伊/蒙混層、高嶺石和伊利石較為發育,蒙脫石含量極低;脆性礦物含量較低(6.3%~65.7%,平均27.7%),以長石、方解石為主,碳酸鹽礦物含量變化大;龍潭組煤系頁巖脆性指數介于6.4%~76.4%,平均31.0%,主值為30%~50%,頁巖儲層的可壓裂性較北美地區海相頁巖差。

(4)四川盆地南部海陸過渡相龍潭組煤系頁巖孔隙度分布在0.6%~8.0% (平均6.32%),多數頁巖樣品孔隙度大于3%,孔隙類型多樣,常見粒間孔和溶蝕孔,其次是有機質孔和粒內孔,還有晶間孔和微裂縫,孔隙形態不規則,具一定連通性,為頁巖氣賦存提供了儲集空間;揚子地區二疊系龍潭組煤系頁巖含氣量變化大,主要位于1.0~3.0 m3/ t,具備了頁巖氣成藏的含氣性條件。

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Accumulation conditions and reservoir characteristics of marineterrigenous facies coal measures shale gas from Longtan Formation in South Sichuan Basin

ZHANG Ji-zhen1,2,LI Xian-qing1,2,WANG Yuan1,2,FU Qing-hua1,2,CAI Yue-qi1,2,NIU Hai-yan1,2

(1.State Key Laboratory of Coal Resources and Safe Mining,China University of Mining and Technology(Beijing),Beijing 100083,China;2.College of Geoscience grad Surveying Engineering,China University of Mining and Technology (Beijing),Beijing 100083,China)

Abstract:Combined with the shale distribution and geological characteristics of marine-terrigenous facies coal measures in the Yangtze area,taking the Permian Longtan Formation in South Sichuan Basin as example,the authors investigated the accumulation conditions and the reservoir characteristics of marine-terrigenous facies coal measures shale gas using many experimental methods,such as organic carbon,Rock-eval pyrolysis,maceral identification,X-ray dif-book=1872,ebook=167fraction (XRD),scanning electron microscope (SEM),high pressure mercury injection,low temperature gas sorption, etc.The results show that the marine-terrigenous facies coal measures shale has the features of rapid vertical-lateral variation,huge cumulative thickness (mainly over 100 m),small individual thickness (generally <40 m),and commonly accompanied with coal bed,limestone and tight sand.The marine-terrigenous facies coal measures shale from Longtan Formation in South Sichuan Basin,which featured with high organic matter abundance (TOC = 0.85% -35.70%,average 6.73%),mainly with humic type organic matter (kerogen δ13C = -28.0‰--23.5‰),high-over thermal evolution level (Ro=1.95% -2.4%,average 2.22%),rich in clay minerals content(20.3% -92.3%,average 61.9%),and relatively low brittle minerals content (6.3% -65.7%,average 27.7%).The shale reservoir fracturing from Longtan Formation is worse than that of marine shale.The porosity of the Longtan Formation shale in South Sichuan Basin is mainly over 3%.Many types of pores were developed,including intergranular pore (29.08%),dissolution pore (30.18%),organic pores (16.74%),intragranular (10.56%),inter-crystalline (4.94%) and microfracture (8.5%),which provide reservoir space for the accumulation of shale gas.Gas generation capability from the Longtan Formation shale is relatively better,and its main gas content can be 1.0-3.0 m3/ t.

Key words:marine-terrigenous facies;shale gas;accumulation condition;reservoir characteristics;Longtan Formation shale;South Sichuan Basin

通訊作者:李賢慶(1967—),男,浙江富陽人,教授,博士生導師。Tel:010-62331854,E-mail:Lixq@ cumtb.edu.cn

作者簡介:張吉振(1991—),男,山東濟寧人,碩士研究生。E-mail:ZJZcumtb@126.com。

基金項目:國家重點基礎研究發展計劃(973)資助項目(2012CB214702);國土資源部公益性行業科研專項基金資助項目(201311022);教育部高等學校博士學科點基金資助項目(20110023110017)

收稿日期:2015-03-11

中圖分類號:P618.13

文獻標志碼:A

文章編號:0253-9993(2015)08-1871-08