SiO2熱中子散射截面在空間堆事故分析中的應用

王立鵬，江新標，趙柱民，陳立新

(西北核技術研究所，陜西 西安 710024)

α石英(化學成分為SiO2)是地殼中儲量較豐富的礦物質之一。1972年，在非洲加蓬共和國發現的迄今為止最早的反應堆——奧克洛鈾礦，由6個區域的約500 t鈾礦石組成。該礦早期235U富集度高達3%，加之地殼中存在豐富的輕元素慢化中子和地表水流冷卻反應堆，其運行長達50萬年之久，這其中較重要的慢化物質就是SiO2。SiO2的中子學特性使其在地殼中既作慢化劑又作反射層，它在地表裂變鈾礦的臨界中發揮著重要作用。此外，在乏燃料地質儲存庫以及墜落濕沙中的空間反應堆同樣存在慢化材料SiO2，SiO2熱中子截面數據的正確性直接關系到相關裂變核裝置的臨界安全特性，它是獲得臨界安全參數正確計算結果的前提和基礎。然而，目前SiO2的熱中子散射截面數據仍采用自由氣體模型等較簡單的模型近似計算，導致SiO2熱中子截面與真實值有差別。特別是在分析空間反應堆墜落濕沙事故工況以及乏燃料地質儲存庫的臨界參數時，SiO2的熱化效應可能會影響空間反應堆墜落事故以及乏燃料地質儲存庫的臨界安全特性[1]。因此，需對SiO2的熱化效應進行評價。

當反應堆發射失敗，意外墜入海洋、濕沙等環境中，冷卻劑全部喪失時，中子能譜會變軟，熱中子份額增大，導致反應性升高，反應堆可能重返臨界，從而給周圍環境帶來極大的安全隱患。文獻[2]表明，最壞的工況為淹沒在濕沙中，其材料為70%(質量分數，余同)的干沙與30%的海水，反應堆空隙中填滿海水。干沙的化學組成為78.1%的SiO2、6.5%的Al2O3、1.9%的Fe2O3、2.8%的CaCO3、2.3%的Na2O、1.4%的K2O和7.0%的H2O，其中SiO2含量最大，因此，需研究SiO2的熱化效應在熱管式空間快堆和TOPAZ超熱堆墜落濕沙事故分析中的應用。本文基于SiO2聲子譜特征，研究SiO2的熱散射律模型，建立SiO2熱中子散射截面的制作方法，并以熱管式空間快堆和熱離子空間堆(TOPAZ超熱堆)[3-4]為例，分析其在空間堆墜落濕沙事故中臨界安全問題中的應用。

1 SiO2熱中子截面數據庫制作

對于能量低于4 eV的中子，由于中子能量與散射核的熱運動動能相當，此時不能認為靶核是靜止的。若散射核在運動，碰撞時中子除損失能量外，還可通過向上散射獲得能量。在分子或固體中，散射核與鄰近核之間存在相互作用，原子核處于束縛狀態，與中子發生碰撞時不能自由反沖。較低能量中子的德布羅意波長可與分子或晶體內核的間距相當，與不同核發生散射的中子之間可能發生干涉效應。因此，在熱堆中，熱能區的中子散射截面不僅與中子能量有關，還與散射介質的溫度及物理、化學性質有關[5-6]。

SiO2熱中子散射截面包含不相干的非彈性散射和相干的彈性散射，非彈性散射和相干彈性散射的表達式[5,7]如下：

非彈性散射：

(E→E′,Ω→Ω′)=

(1)

彈性散射：

δ(μ-μi)·

(2)

熱散射律為：

(3)

式中：α為動量的變化；β為能量的變化；σ為微觀截面；σb為束縛態截面；σcoh為相干截面；σinc為不相干截面；μ為散射角余弦；k為波爾茲曼常數；T為溫度；A為原子質量；t為表征時間的參數；θ為散射角度；E為入射能量；E′為出射能量；Ω為入射前角度；Ω′為入射后角度；fi為結構因子；δ為δ函數；ρ為聲子譜。已知ρ(β)，根據式(1)和(2)即可得到非彈性散射截面和彈性散射截面。

采用NJOY程序[7]計算SiO2熱中子散射矩陣，制作ACE格式的熱中子散射截面庫的具體步驟如圖1所示。其中，MODER模塊是將ENDF/B庫中原始的核素數據庫進行十進制到二進制的轉換，便于計算機進行二進制操作運行；RECONR模塊對原始核素數據庫的截面數據進行共振處理；BROADR模塊對截面數據進行多普勒展寬，同時將加工后的快中子數據提供給THERMR模塊；LEAPR模塊或TSL庫將ENDF/B格式的熱散射律數據提供給THERMR模塊；THERMR模塊負責熱區散射矩陣等的計算，將生成的PENDF格式的點截面數據庫送給ACER模塊；ACER模塊輸出MCNP軟件的ACE格式的中子截面數據庫。本文主要研究的是熱區中子的截面數據，多普勒展寬等對其影響很小，主要提供一些基本的散射截面數據，熱區中子在核素內的散射情況完全由SiO2的散射律決定。IAEA在2011年公布的ENDF/B Ⅶ.1[8]的TSL庫中已包含SiO2的熱中子散射律數據。該熱散射律數據庫基于VASP+PHONON軟件計算的聲子譜，是采用NJOY的LEAPR模塊進行計算得到的，包含7個溫度點，Si的截面采用天然核素截面。本文直接采用ENDF.B Ⅶ.1的TSL數據進行分析。

圖1 NJOY制作ACE格式熱散射截面流程圖

2 計算結果分析

2.1 不同溫度對截面的影響

圖2為293.6～1 200 K 7個溫度點下SiO2的非彈性散射和彈性散射截面。對于非彈性散射(圖2a)，在高能(>1 eV)區，SiO2符合自由核模型，中子的波長相對于原子間距可忽略，SiO2當作獨立的個體與中子碰撞；在中能區，入射中子擁有足夠的能量，通過與SiO2的碰撞產生或發射聲子，隨能量的升高截面增加；在低能(<10-3eV)區，散射中子較入射中子更易激發，主要通過聲子的吸收獲得能量，截面的變化符合1/v律(v為中子速度)。從圖2a還可看到，隨著溫度升高，非彈性散射截面變大，中子與SiO2相互作用時更易激發晶格態，這主要是由于溫度主要影響動量和能量變化量。從圖2b可看出，能量大于10-3eV時，SiO2的彈性散射截面表現出相干特性，該能量即為SiO2的布拉格閾值，中子能量低于它時不會發生布拉格散射；在能量大于2×10-3eV處，截面曲線有折斷，這表明在SiO2中有間距稍小于晶格間距dmax的重要散射截面[5]。

2.2 與自由氣體模型截面對比

采用聲子譜模型計算的293.6～1 200 K 7個溫度點下SiO2熱中子散射截面與采用自由氣體模型計算的常溫下SiO2熱中子散射截面的對比示于圖3。從圖3可看出，中子與SiO2非彈性散射時，由于SiO2聲子效應，熱中子散射截面在10-3eV處有一突變，即發生了熱中子散射的干涉效應。采用聲子譜模型的熱中子散射截面總體低于采用自由氣體模型的，這在一定程度上影響反應堆的臨界安全，特別是當反應堆墜落濕沙環境時，需評價SiO2的熱化效應對反應堆臨界安全特性的影響。

2.3 濕沙成分對空間堆臨界安全的影響

濕沙成分對空間堆墜落濕沙事故下的臨界安全特性有一定影響。采用MCNP[9]建模，對熱管式空間快堆和TOPAZ超熱堆意外墜入濕沙，冷卻劑喪失的臨界特性進行分析，以尋找反應堆最易重返臨界的濕沙成分。反應堆控制鼓的B4C吸收體全部面向堆芯，反射層未脫落，熱管快堆的keff計算結果如圖4a所示，可看出，當SiO2質量分數增加到50%時，keff達最大，即反應堆最易重返臨界狀態出現濕沙成分為50%的SiO2，這是最惡劣的反應堆重返臨界的環境條件。TOPAZ超熱堆墜入濕沙事故時的keff如圖4b所示，隨著SiO2質量分數的增加，keff在SiO2超過60%后急劇增加，超過80%后增加變慢，而干沙中SiO2的質量分數也近似為80%，分析可按濕沙成分為80%的SiO2進行重返臨界安全特性的定性研究。為進一步研究SiO2熱化效應在空間堆墜落濕沙事故中的安全特性，采用不同熱化模型計算了反應堆中子能群份額。圖5為采用聲子譜模型和自由氣體模型所得到的熱管快堆和TOPAZ超熱堆的各中子能群份額的差異。從圖5可知，SiO2熱化效應增加了中子的向上散射，熱中子份額略有減小，中能中子份額略有增加，能譜總體變硬，但該熱化效應并不明顯，一方面是因為兩個堆型的熱中子份額均不是很大，另一方面由于熱管式空間反應堆為快堆，事故時雖反應堆慢化，但熱管空間堆中裝有大量譜移吸收材料，可有效吸收空間反應堆慢化的熱中子，因此，SiO2熱化效應在熱管快堆中對反應堆中子能譜和臨界特性影響更小。

a——非彈性散射；b——彈性散射

圖3 不同模型的SiO2熱中子散射截面

2.4 熱化模型對不同中子能譜的空間堆墜落濕沙事故的臨界安全影響

本文分別采用自由氣體模型和聲子譜模型計算熱管快堆和TOPAZ超熱堆在墜落濕沙事故時的臨界安全特性。常溫下，采用自由氣體模型計算的熱管快堆和TOPAZ超熱堆墜落濕沙事故時的keff分別為0.992 35和0.970 04，而采用聲子譜模型計算得到的keff分別為0.991 41和0.968 60，該結果更有利。可見，對于不同中子能譜的熱管快堆和TOPAZ超熱堆，在其墜落濕沙事故時，SiO2熱化效應采用自由氣體模型或采用聲子譜模型對空間反應堆墜落濕沙事故的臨界參數keff影響較小，不到0.15%，且超熱譜的TOPAZ堆比熱管快堆臨界參數keff受不同熱化效應模型的影響明顯。

a——熱管快堆；b——TOPAZ超熱堆

a——熱管快堆；b——TOPAZ超熱堆

3 結語

考慮到SiO2熱化效應可能對核廢料地質儲存庫分析和空間反應堆墜落濕沙情況下的臨界安全造成一定影響，本文重新拓寬SiO2熱散射律數據庫，探索了其在空間快堆墜落濕沙事故中的應用。介紹了ACE格式的SiO2熱中子截面數據庫的制作過程，分析了不同溫度對截面數據的影響，同時比較了SiO2聲子譜熱化效應模型的截面數據與自由氣體模型的差異，確定熱管式空間快堆的最易重返臨界的濕沙成分中含有50%SiO2，TOPAZ超熱堆的為80%SiO2。同時由于熱管快堆裝有大量譜移吸收體材料有效吸收熱中子，SiO2熱化效應對堆芯臨界參數影響很小。采用自由氣體模型計算的結果在誤差允許的范圍內可接受，且結果偏于保守。同時，比較分析了不同熱化效應模型對不同中子能譜類型的空間堆墜落濕沙事故時的臨界安全參數，結果表明，SiO2的不同熱化效應模型對快譜和超熱譜空間反應堆墜落濕沙事故的臨界參數keff影響較小。

參考文獻：

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