有機(jī)硅單體合成的氣固流化床的三維數(shù)值模擬

袁 晨，張 攀，王偉文，2

（1. 青島科技大學(xué)化工學(xué)院， 山東 青島 266000； 2. 山東省多相流體反應(yīng)與分離工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，化學(xué)工程研究所，山東 青島 26604）

模擬與計(jì)算

有機(jī)硅單體合成的氣固流化床的三維數(shù)值模擬

袁 晨1，張 攀1，王偉文1，2

（1. 青島科技大學(xué)化工學(xué)院， 山東 青島 266000； 2. 山東省多相流體反應(yīng)與分離工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，化學(xué)工程研究所，山東 青島 26604）

為了探索有機(jī)硅單體合成氣固流化床內(nèi)硅粉顆粒的流化特性，作者利用計(jì)算流體力學(xué)CFD軟件，采用雙歐拉氣固兩相流模型及SIMPLE算法，模擬了三維的氣固流化床內(nèi)硅粉顆粒的流化特性；分析了氣泡生成、長大和破裂的過程，及不同床層高度的固體顆粒運(yùn)動速度矢量圖，不同床層高度處橫截面顆粒體積分?jǐn)?shù)變化。結(jié)果表明：三維模擬能直觀的表現(xiàn)顆粒在流化床中的流化狀態(tài)，為工業(yè)生產(chǎn)及應(yīng)用提供了有效的依據(jù)。

計(jì)算流體力學(xué)(CFD)； 流化特性； 數(shù)值模擬

有機(jī)硅材料是近階段剛収展起來的新型化工材料，有著 “科技収展的催化劑”和“工業(yè)味精”的雙重美譽(yù)。在國民經(jīng)濟(jì)中有著麗足輕重的地位。氣固流化床法合成甲基氯硅烷單體是兲鍵技術(shù)之一，是衡量一個(gè)國家有機(jī)硅產(chǎn)業(yè)的重要指標(biāo)[1]。

氣固流化床用于有機(jī)硅單體合成反應(yīng)器已趨于成熟。Ishii[2]于1975年導(dǎo)出了流體力學(xué)守恒方程，建立了歐拉兩相流模型；Ogawa[3]最早提出了“顆粒溫度”的概念， Chapman等[4]類比了稠密氣體分子運(yùn)動論而后建立了顆粒流的動力學(xué)理論(KTGF)模型。Gidaspow等[5,6]對高濃度的立管進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究和數(shù)值模擬論證；Ding等[7]模擬了鼓泡流化床，Nieuwland等[8]模擬了循環(huán)流化床。除此之外，近年來國內(nèi)許多學(xué)者也作了大量模擬研究的工作，楊太陽等[9]研究了均勻布風(fēng)的氣固鼓泡流化床的流動特性，計(jì)算了氣泡增長特性的規(guī)律，建立了雙流體動力學(xué)模型，李靜海等[10]采用離散顆粒模型計(jì)算了鼓泡式、循環(huán)式流化床內(nèi)氣固流態(tài)，數(shù)值模型捕捉到了鼓泡、塞狀流以及顆粒團(tuán)聚等現(xiàn)象。

由于很多兲于流化特性的模擬都是基于二維模型的，本文采用Euler-Euler兩相流體流動模型，對有機(jī)硅單體合成氣固流化床反應(yīng)器進(jìn)行了三維數(shù)值模擬研究。為進(jìn)一步改善和推動有機(jī)硅單體合成氣固兩相流動數(shù)值模擬的収展提供了依據(jù)。

1 計(jì)算方法

本文采用歐拉-歐拉多相流模型，該模型中包括每一相的動量方程、連續(xù)性方程和能量方程，各相的守恒方程在結(jié)構(gòu)上也具有相似性。各相之間通過壓力、界面交換系數(shù)等本構(gòu)方程聯(lián)系在一起，采

用基于分子動力學(xué)的顆粒動力學(xué)理論來描述顆粒的流動。

1.1 控制方程

組分質(zhì)量守恒方程：

氣相動量守恒方程為：

固相動量守恒方程為：

壓力應(yīng)變張量：

能量守恒方程：

1.2 本構(gòu)方程

本構(gòu)方程用來封閉控制方程。本文采用基于分子動力學(xué)的顆粒動力學(xué)理論來描述流化床內(nèi)硅粉顆粒的流動。

氣相-固相交換系數(shù)：

曳力模型采用的是Syamlal-O’Brien模型：

其中

徑向分布函數(shù)：

運(yùn)動顆粒的動力學(xué)能量守恒：

2 幾何模型及邊界條件

模型如圖所示，幾何尺寸為：床直徑 R=0.15 m，床高為1.1 m，內(nèi)部設(shè)有指形管，直徑R1=0.01 m。床內(nèi)硅粉顆粒直徑為dp=80 μm；操作條件設(shè)置如下：室溫，床內(nèi)壓力為1.13×10-5Pa，床層初始高度為0.4 m；床層孔隙率為0.5，最小流化速度由Ergun公式計(jì)算得umf=0.086 m·s-1；流化床為軸對稱結(jié)構(gòu)，其三維模型如圖1。

圖1 三維模型示意圖Fig.1 A model for the 3d

數(shù)值模擬過程中采用的參數(shù)設(shè)置如下：顆粒粘度、固體壓力、徑向分布、氣固和固固間的阻力系數(shù)均為Syamlal-O’Brien；顆粒體積粘性為Lun et al；摩擦粘度為 Schaeffer；內(nèi)摩擦角為 30°；顆粒溫度為Algebraic；顆?；謴?fù)系數(shù)為0.9。

3 結(jié)果討論與分析

3.1 床內(nèi)硅粉顆粒瞬時(shí)體積分?jǐn)?shù)變化

圖2給出了流化床中心剖面氣速為 0.25 m·s-1時(shí)床內(nèi)硅粉顆粒瞬時(shí)體積分?jǐn)?shù)變化示意圖。在初始

流化階段，在床層底部慢慢出現(xiàn)小氣泡，然后微小氣泡慢慢長大成為尺寸稍大的氣泡，幵且繼續(xù)向床層上部運(yùn)動。隨著時(shí)間的推移，大小氣泡被指形管打碎，由于氣流的原因，氣泡不斷的合幵，變成大氣泡，然后又破碎，如此循環(huán)。到達(dá)床層中上部時(shí)，氣泡全部破裂，氣流帶動起來的固體硅顆粒沿著兩邊壁面和指形管中心區(qū)域回落至床層底部，床內(nèi)底部的氣泡在不斷向上方運(yùn)動時(shí)帶動硅粉顆粒上下運(yùn)動，形成顆粒循環(huán)。一段時(shí)間后流化狀態(tài)趨于穩(wěn)定,這種氣泡兼幵行為及顆粒運(yùn)動也逐漸穩(wěn)定。

圖2 不同時(shí)刻床內(nèi)瞬時(shí)顆粒體積分?jǐn)?shù)變化Fig.2 Instantaneous solids volume fraction in the fluidized bed at different times

3.2 硅粉顆粒運(yùn)動速度矢量圖

圖3給出了不同床層高度的固體顆粒運(yùn)動速度矢量圖，圖中箭頭的長短表示硅粉顆粒的速度大小，箭頭的方向表示運(yùn)動速度方向。圖3是指形管及中心區(qū)域和靠近壁面處顆粒速度分布圖，圖4是床層頂部密相區(qū)顆粒速度分布圖，硅粉顆粒呈現(xiàn)在指形管中心上升，在壁面附近區(qū)域下降；在床層下部區(qū)域，床層中心和壁面之間出現(xiàn)漩渦運(yùn)動。導(dǎo)致這種現(xiàn)象的主要原因是，氣體流動過程中所產(chǎn)生的氣泡主要集中在指形管中間與壁面之間的空心區(qū)域，氣流上升過程中需吹開床層內(nèi)的硅粉顆粒，被吹起來的顆粒在指形管中間和壁面附近下落，此時(shí)又有氣泡吹起落下的顆粒，又使得顆粒呈現(xiàn)向上運(yùn)動的趨勢，因此在床內(nèi)形成顆粒循環(huán)運(yùn)動。這種循環(huán)流動使得氣固充分混合，從而使流化床能更好的傳熱與傳質(zhì)。

圖3 顆粒運(yùn)動速度矢量圖1（靠近壁面處）Fig.3 Velocity vector of particles near the wall

圖4 顆粒運(yùn)動速度矢量圖2（密相區(qū)底部）Fig.4 Velocity vector of particles at the bottom of the Dense region

3.3 硅粉顆粒濃度隨床層變化圖

圖5 顆粒體積分?jǐn)?shù)隨位置變化(0.2 m)Fig.5 Particle volume fraction vary with location

圖6 顆粒體積分?jǐn)?shù)隨位置變化(0.4 m)Fig.6 Particle volume fraction vary with location

圖5、6分別給出了20 s時(shí)在床層高度0.1 m和

0.4 m處橫截面硅粉顆粒體積分?jǐn)?shù)變化圖，由圖可以得到，流化床的壁面附近區(qū)域顆粒體積分?jǐn)?shù)明顯高于其指形管中心區(qū)域，原因是氣體由下部吹入,向上流動,且繞過指形管,集中在指形管中間區(qū)域,靠近壁面處氣體流動不劇烈,這使得中間區(qū)域顆粒平均體積分?jǐn)?shù)下降,壁面附近區(qū)域平均體積分?jǐn)?shù)高。綜合兩幅圖得,隨著床層高度的增加,平均顆粒體積分?jǐn)?shù)減小，這是由于床層高度越高,氣體流動越緩,帶起的顆粒越少,顆粒主要集中在流化床中下部。

3 結(jié) 論

本文采用CFD模擬軟件FLUENT模擬了三維帶錐體結(jié)構(gòu)的氣固流化床內(nèi)硅粉顆粒的流化特性，為有機(jī)硅單體合成的工業(yè)化収展,流化床反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)改造提供了依據(jù)。研究結(jié)果表明：三維模擬能直觀的表現(xiàn)顆粒在流化床中的流化狀態(tài)，為工業(yè)生產(chǎn)及應(yīng)用提供了有效的依據(jù)。

（1）通過數(shù)值模擬得到不同時(shí)刻下氣泡的產(chǎn)生、長大和破裂的情況，氣泡在床內(nèi)的活動具有周期性,帶動硅粉顆粒形成循環(huán)。

（2）分析了顆粒運(yùn)動軌跡和顆粒濃度延床層高度的變化。硅粉顆粒在中心區(qū)域上升運(yùn)動，在壁面附近區(qū)域回落。床層高度越高，顆粒濃度越小。

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表2 方法精密度Table 2 Method precision

3 結(jié) 語

采用四酸溶礦一氫化物収生一原子熒光光譜法測定碲,操作簡單易行,流程較短,經(jīng)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)驗(yàn)證該方法精密度、準(zhǔn)確度,可滿足地質(zhì)樣品中碲的測定要求.但在消解的過程中應(yīng)該注意所有使用的器皿需要在50%王水中浸泡至少12 h，洗凈后使用，以免引起污染。不同型號的儀器工作條件不同，分析使用者要根據(jù)所用儀器的不同靈活選擇最佳的工作條件。

參考文獻(xiàn)：

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3D Numerical Simulation of Gas-solid Fluidized Bed for Organic Silicon Monomer Synthesis

YUAN Chen1， ZHANG Pan1，WANG Wei-wen1,2
（1. College of Chemical Engineering，Qingdao University of Science and Technology，Shandong Qingdao 266042，China；2. Shandong Province Key Laboratory of Multiphase Fluid Flow Reaction and Separation Chemical Engineering, Qingdao University of Science and Technology，Shandong Qingdao 266042，China）

In order to investigate the fluidization characteristics in fluidized bed with silicon powder particles, the Computation Fluid Mechanics (CFD) was used to simulate three-dimensional gas-solid flow hydrodynamic characteristics in turbulent fluidized bed under different operation conditions. The Eulerian-Eulerian multiphase model and the SIMPLE algorithm were adopted to analyze the process of bubbles formation, growth and vanishing;and based on the kinetic theory of granular flow, the gas-solid flow characteristics in fluidized bed were studied. The results show that the three-dimensional simulation can provide the performance of the particles in the fluidized bed directly, and provide effective basis for industrial production and application.

Computational fluid dynamics (CFD); Fluidization characteristics; Numerical simulation

TQ 018

A

1671-0460（2014）09-1909-04

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21276132）；青島市科技發(fā)展計(jì)劃（12-1-4-3-(19)-jch）。

2014-02-16

袁晨（1989-），女，江蘇常州人，在讀碩士研究生，研究方向：多相流體流動與分離。E-mail：lovechen127@126.com。

王偉文（1967-），女，教授，博士研究生，研究方向：多相流體流動與分離。E-mail：wwwang@qust.edu.cn。