GH4742高溫合金的動態再結晶行為

張 云，曹富榮，林開珍，李寶綿，周 舸，丁 樺

(1.東北大學 材料與冶金學院，沈陽 110819；2.東北大學 材料電磁過程教育部重點實驗室，沈陽 110819)

GH4742 合金是我國首次仿制俄羅斯 GH742 合金而研制的高性能變形高溫合金。該合金在GH698的基礎上提高了Al、Nb 和Mo 的含量，并用Co和Cr補充強化，形成Ni-Cr-C固溶體和Ni3(TI，A1，Nb)型γ′相，其γ′相含量(體積分數)約為35%，比 GH698高出約10%，因而具有較高的熱強性和良好的綜合性能，可用于制造在550～900℃溫度范圍內和高應力條件下工作的渦輪盤、壓氣機盤、軸、承力環、緊固件和其他承力零件[1-2]。

由于GH4742高溫合金是自主仿制的，所以目前國外關于該合金的報道還較少，國內的研究主要集中在熱變形行為及組織性能方面。呂旭東等[3]通過探討鑄態GH4742合金熱變形行為，研究發現均勻化后冷處理和在1 100℃以上的熱變形是GH4742合金較理想的開坯工藝；秦鶴勇等[4]通過調整 GH4742合金的熱處理參數，得到4種具有典型代表意義的組織形態并探討了各自的優劣性，研究發現當大小γ′相彌散均勻分布以及一定數量的200 nm左右γ′相條帶沿晶界析出時，GH4742合金表現出良好的綜合性能；呂旭東等[5-6]在研究緩冷對難變形合金 GH4724的微觀組織的影響時發現，通過緩冷后的均勻化處理可以得到枝狀的γ′相及固溶強化性較低的γ基體，同時，適當尺寸和數量的強化相γ′相顯著降低了GH4742合金的熱變形流變應力。目前，關于該合金動態再結晶行為方面的報道還較少。

GH4742高溫合金是典型的難變形金屬，加工溫度區間窄，變形抗力大，極限變形量小，因此，動態再結晶作為其熱變形過程中的主要軟化方式對于改善該合金的可加工性有重大意義。本文作者通過熱模擬壓縮及相關力學與顯微試驗，分析了GH4742高溫合金的動態再結晶影響因素，并對其動態再結晶的形核機制進行探討，在此基礎上著重構建了GH4742高溫合金的動態再結晶模型。

1 實驗

實驗材料為VIM+VAW雙真空熔煉的鑄錠，其化學成分見表1。

表1 實驗用材料GH4742高溫合金的化學成分Table1 Chemical compositions of GH4742 superalloy studied(mass fraction,%)

將合金機加工成d8 mm×12 mm的圓柱形試樣，利用Gleeble-1500D熱模擬機在預設的變形溫度和應變速率下進行恒溫恒應變速率壓縮實驗。實驗溫度分別為900、950、1 000、1 050、1 100 和1 150℃，應變速率分別為10、1、1×10-1、5×10-2、5×10-3、1×10-3和5×10-4s-1，變形程度為30%、45%和60%。加熱升溫速度為10℃/s，保溫時間為3 min，變形結束水冷以保留高溫變形組織。

將經熱處理后的金相試樣在砂紙上依次仔細磨光，然后用粒度為1.0 μm的研磨膏進行拋光，直至成鏡面。用腐蝕液 HCl(40 mL)+C2H5OH(20 mL)+Cu2SO4(2.5 g)進行腐蝕約2 min，使之在光學顯微鏡下可以清晰地看到晶界與部分晶內析出相。腐蝕后用OLYMPUS GX51 光學顯微鏡對變形試樣進行金相組織觀察。在金相試樣上用線切割機分別截下 0.3 mm厚的薄片，經人工磨至60～70 μm后，再沖成直徑為3 mm 小圓片若干，用砂紙將直徑為3 mm 小圓片輕磨至 20～30 μm，電解液為：HClO4(10%)+C2H5OH(90%)，減薄電壓 50～75 V，電流 50 mA，電解溫度控制在-20～30℃之間。雙噴后，將試樣薄片用酒精洗凈，晾干，用Tecnaoi: G220透射電鏡觀察其顯微組織形貌。

2 結果與分析

2.1 鑄態組織

圖1(a)所示為GH4742高溫合金的原始鑄態顯微組織形貌。由圖1(a)可以看出，原始晶粒大多呈梭形并均勻分布，尺寸在4 μm左右。圖1(b)所示為其TEM像。從圖1(b)可以看出，大量的γ′相在晶粒內部呈魚鱗狀均勻析出。

2.2 GH4742高溫合金動態再結晶的影響因素

2.2.1 變形條件對GH4742高溫合金動態再結晶的影響

圖2所示為在不同的熱變形工藝參數條件下GH4742高溫合金的金相顯微組織。在變形溫度較低時(見圖2(a)和(b))，原始晶粒被拉長，動態再結晶小晶粒沿原始晶粒晶界處以“鏈狀”方式析出，說明此時動態再結晶開始發生并且優先在晶界處形核。從圖2(a)與圖2(b)的比較可以看出，隨著變形程度ε的增加，動態再結晶的形核量增多，動態再結晶的體積分數增大。比較圖2(b)與圖2(c)可以看出，在應變速率ε˙及變形程度ε相同的情況下，當變形溫度從1 000℃升高到1 150℃時，原始組織基本被新生的動態再結晶晶粒替代，材料中大部分區域為長大的等軸動態再結晶晶粒，這說明變形溫度的升高有利于材料動態再結晶的發生。比較圖2(c)與圖2(d)可以看出，在其他條件不變，應變速率ε˙從5×10-3s-1減小到1×10-3s-1時，原始晶粒完全消失，動態再結晶過程趨于完成，動態再結晶晶粒尺寸及動態再結晶體積分數也明顯增大，說明低應變速率是動態再結晶進行的有利條件。

2.2.2 第二相粒子對GH4742高溫合金動態再結晶的影響

GH4742高溫合金的主要強化相是γ′相，隨著變形溫度的提高和應變速率的減小，γ′相的數量逐漸減少、尺寸逐漸變大。由 Orowan理論可知，在合金變形過程中，第二相粒子阻礙了位錯的運動，同時對位錯起釘扎作用，從而提高了合金的位錯密度及變形抗力[7]。

圖2 不同變形條件下GH4742高溫合金的金相顯微組織Fig.2 Metallographic microstructures of GH4742 superalloy under different deformation conditions: (a) 1 000℃, ε˙=5×10-3 s-1,ε=45%; (b) 1 000℃, ε˙=5×10-3 s-1, ε=60%; (c) 1 150℃, ε˙=5×10-3 s-1, ε=60%; (d) 1 150℃, ε˙=1×10-3 s-1, ε=60%

圖3 不同應變速率下第二相TEM形貌Fig.3 TEM images of the second phase at different strain rates: (a) ε˙=1×10 s-1; (b) ε˙=5×10-3 s-1

圖3所示為在變形溫度1 100℃、真應變60%、不同應變速率條件下第二相粒子的形貌。從圖3(a)可以看出，在高應變速率下，再生的γ′相阻礙了位錯的運動，使得大量位錯聚集在其周圍，這樣就形成了強烈畸變，導致亞晶間的取向差梯度變大，從而提供了較大的界面遷移的驅動力，促進亞晶的形成和再結晶的發生。從圖3(b)可以看出，低應變速率下第二相粒子周圍位錯密度變小，從而使得動態再結晶形核率減小。

同時，圖3中的再生γ′相與原始組織中的初生γ′相相比，尺寸增大、數量明顯減少，從而使得γ′相的強化效果降低，提高了GH4742合金的可加工性。

2.3 GH4742高溫合金的動態再結晶形核機制

再結晶形核機制主要有：經典形核理論、亞晶長大與聚合（吞并）機制、晶界弓出機制、粒子促進形核及孿晶機制等。很多學者在研究鎳基合金的動態再結晶形核方式時發現，同一種材料在不同變形條件下的動態再結晶形核方式并不單一[8-9]。

從圖2(a)和(b)中可以看出動態再結晶晶粒優先在原始晶粒晶界處形成，并以“鏈狀”分布。圖4所示為GH4742合金在變形溫度1 100℃、真應變60%、應變速率為1 s-1條件下的顯微組織與TEM像。從圖4(a)可以看出，該變形條件下的合金依然處于原始晶粒與動態再結晶晶粒共存狀態，動態再結晶大量形核但并未完全完成。從圖4(b)可以看出，原始晶粒晶界處表現出明顯的鋸齒狀凸起，這些部位是將來動態再結晶的形核點。由此可以推斷，晶界弓出形核是GH4742高溫合金動態再結晶的一種形核方式。

圖4 GH4742高溫合金顯微組織與原始晶粒晶界TEM形貌Fig.4 Micrograph and TEM image of original grain boundary of GH4742 superalloy at temperature of 1 100℃,true strain of 60%, and strain rate of 1 s-1: (a) Micrograph; (b)TEM image

圖5 GH4742合金中的孿晶疊加形核Fig.5 Twins superposition nucleation in GH4742 superalloy: (a) Schematic illustration of twins superposition nucleation[8]; (b) 900℃, ε˙=5×10-2s-1, ε=60%; (c) 1 000℃, ε˙=5×10-2 s-1, ε=60%

寧永權等[8]在研究FGH4096粉末高溫冶金的再結晶形核機制時提出了孿晶疊加效應形核方式，如圖5(a)所示。由圖5可見，在合金變形區的某個位置，生成了沿x方向的變形孿晶。隨著變形的持續，在該孿晶附近，不同晶粒處生成了沿y方向的孿晶，形成了孿生變形的疊加區域。由于共格關系被破壞，此區域內畸變能升高。隨著變形的繼續進行，疊加區域開始擴大，形成新的晶核。如圖5(b)所示，雖然合金中出現了不同方向孿晶的交錯，但由于此時變形溫度太低，未能形成新的晶核；如圖5(c)所示，隨著變形溫度的升高，當再出現孿晶疊加時，便在疊加區域形成了新晶核。

2.4 GH4742高溫合金動態再結晶模型構建

2.4.1 GH4742高溫合金動態再結晶臨界條件的確定上文已經證實GH4742高溫合金動態再結晶行為受到應變速率、變形溫度、變形程度及第二相粒子等因素的影響，發生動態再結晶的臨界條件也會受到這些因素影響。1944年，ZENER和HOLLOMON在鋼的高速拉伸實驗中提出了Z參數(Zener-Holloman 參數)的概念，同時驗證了它是描述流變應力的一種方法[10-11]?，F代動態再結晶理論認為，當溫度補償應變速率Z值的自然對數小于某一臨界值時，開始發生動態再結晶[12]：

式中：˙為應變速率；Q為變形激活能；R為摩爾氣體常數；T為應變溫度?？紤]到大量第二相粒子的影響，本實驗采用JONAS等[13-14]利用熱力學系統的增量功平衡法來確定GH4742高溫合金動態再結晶的臨界條件，以奧氏體不銹鋼和鎳基合金θ—σ曲線的轉折點為動態再結晶的開始點，即：

式中：θ為應變硬化速率，。

圖6所示為GH4742高溫合金在不同應變速率、不同變形溫度下的真應力—真應變曲線。取其部分數據按照式(2)進行計算擬合，得到圖7所示的θ—σ曲線圖及圖8所示的(-dθ/dσ)—σ曲線圖。結合式(2)可知，動態再結晶開始發生的臨界條件為圖8中的各線段的最低點，由此可確定動態再結晶臨界應力。從圖8可見，變形溫度為900、950、1 000和1 050℃時，對應的臨界應力分別為655.908 0、368.728 5、175.699 3和135.159 5 MPa。

按照上述方法可以得到其他條件下的臨界應力，運用Matlab軟件對這些數據進行多元線性擬合，得到臨界應力與變形溫度、應變速率之間的關系方程：

式中：σc為開始發生動態再結晶時的臨界應力，MPa；ε˙為應變速率，s-1；T為變形溫度，K。

將臨界應力所對應的臨界應變εc與峰值應變εp及lnZ進行線性擬合得到εp—εc及lnεp—lnZ的關系方程：

圖6 GH4742高溫合金真應力—真應變曲線Fig.6 True stress—true strain curves of GH4742 superalloy at different temperatures and strain rates: (a) ε˙=1 s-1; (b) ε˙=1×10-1 s-1;(c) ε˙=5×10-2 s-1; (d) ε˙=5×10-3 s-1; (e) ε˙=1×10-3 s-1; (f) ε˙=5×10-4 s-1

2.4.2 GH4742高溫合金動態再結晶動力學模型

材料的動態再結晶過程在一定范圍內可以用動力學方程來描述，Avrami方程是目前比較準確的此類方程。假定晶粒是球形，根據Avrami方程有

式中：XDRX為再結晶的體積分數，k為材料常數，m為Avrami常數。

由于應變是時間的常數，因此可將式(7)表示成應變的函數。前面已經介紹，當變形達到臨界應變時開始發生動態再結晶，假定動態再結晶遵循靜態再結晶的規律，再結晶的體積分數可表示為[16]

圖7 應變速率為5×10-3 s-1時θ與σ的關系曲線Fig.7 Hardening rate as function of stress at strain rate of 5×10-3 s-1

圖8 應變速率為5×10-3 s-1時(-dθ/dσ)—σ 的關系曲線Fig.8 Curves of (-dθ/dσ) and stress at strain rate of 5×10-3 s-1

根據前面擬合出來的臨界應變與峰值應變及Z值之間的關系式(4)、(5)和(6)，對原始真應力—真應變曲線取值計算，并對式(8)的變形式 ln[-ln(1-XDRX)]=mln[(ε-εc)/εp]+lnk進行線性擬合(見圖9)。根據擬合的結果取平均值，得m=0.647，k=0.538，代回到式(8)并結合式(4)得

為驗證此方程的真實性，將此方程的計算值與實驗測量值進行對比，如表2所列。對比溫度為1 050和1 100℃，真應變為50%。由表2中數據可知，計算數據與實驗值的平均誤差為3.950%，數據重合度較好。

圖9 在1 000℃時 ln[-ln(1-XDRX)]與ln[(ε-εc)/εp]的擬合曲線Fig.9 Fitting curve of ln[-ln(1-XDRX)]and ln[(ε-εc)/εp]at temperature of 1 000℃

表2 真應變為0.5時動態再結晶體積分數計算值與實驗值比較Table2 Comparison between experimental values and calculated values at true strain of 0.5

2.4.3 動態再結晶晶粒尺寸模型

動態再結晶晶粒尺寸受到變形溫度T以及應變速率ε˙等因素的影響，而溫度補償應變速率Z值是綜合考慮了溫度和應變速率影響的一個參數，因此可以借助Z值來表示動態再結晶晶粒的幾何尺寸。動態再結晶晶粒的平均直徑d與Z參數的關系可表示為[17]d=CZ-n，整理得

式中：n和C為常數。

用定量金相法來確定動態再結晶晶粒真實尺寸，隨機選取不同條件下的5組數據進行計算擬合(1 150℃：1×10-3s-1)、(1 100℃：5×10-3s-1，10-3s-1)和(1 050℃：5×10-4s-1，1×10-3s-1)，如圖10所示。所得關系式為

整理得到

圖10 動態再結晶晶粒尺寸d與Z值的關系曲線Fig.10 Relationship between dynamically recrystallized grain size d and parameter Z

該直線殘差平方和為0.811 12，相關系數為0.980 81，相關程度很高，說明該方程能很好地表達動態再結晶晶粒尺寸。

3 結論

1) 隨著應變速率的減小、變形程度的增大及變形溫度的增加，GH4742高溫合金動態再結晶進行得越來越充分，晶粒尺寸也逐步增大。另外，第二相粒子對動態再結晶有一定的抑制作用。

2) 晶界弓出形核是GH4742高溫合金動態再結晶的主要形核方式，并伴隨有少量的孿晶疊加形核。

3) 基于Avrami方程建立的動態再結晶體積分數方程與實驗值的平均誤差為3.95%，數據重合度較好。借助Zener-Holloman參數構建的GH4742高溫合金的動態再結晶晶粒尺寸方程的相關系數為0.980 81，相關程度很高。

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