煤系高嶺土制備Fe-MCM-41介孔分子篩及其氨選擇性催化還原NOx

吳其勝，黎水平，陸國森，張長森

（1鹽城工學(xué)院材料工程學(xué)院，江蘇 鹽城 224051； 2南京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 南京 210009）

氮氧化物（NOx）是氮與氧的多種化合物的總稱，一般NOx由95%的NO和5%的NO2組成[1]，是造成大氣污染的主要物質(zhì)。大氣中NOx一方面在太陽光輻射下會形成光化學(xué)煙霧[2]，對人體健康造成危害；另一方面NOx可形成酸雨，造成農(nóng)作物大幅減產(chǎn)甚至腐蝕建筑物[3]。人類活動排放的NOx90%以上來自于固定源和移動源的燃燒[4]，這其中固定源NOx排放主要由電廠燃煤燃燒造成。由于能源結(jié)構(gòu)的關(guān)系，我國 67%的 NOx排放來源于煤的直接燃燒[5]。

目前使用最為成熟的催化劑是 V2O5/TiO2或者在 V2O5/TiO2基礎(chǔ)上進(jìn)行改性的催化劑，但此類催化劑只有在較高溫度下才具有較高活性。另外，TiO2價格不菲且 V2O5/TiO2基催化劑大多為日本和歐美等發(fā)達(dá)國家所控制，目前國內(nèi)已安裝或正在建設(shè)的SCR脫硝裝置大多引進(jìn)國外技術(shù)，不利于我國NOx控制技術(shù)的發(fā)展。

自1992年Kresge等[5]首次在Nature雜志上報道合成新穎的介孔氧化硅材料M41S以來，介孔材料因具有比表面積大、孔道結(jié)構(gòu)均一、可以給催化活性中心提供較大的負(fù)載空間、有利于分子進(jìn)出等優(yōu)點(diǎn)，迅速成為催化領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。過渡金屬離子摻雜進(jìn)入介孔分子篩骨架，賦予MCM-41某些新的特性，如選擇催化和離子交換性能[6]。Huang等[7]將Fe和Mn負(fù)載于介孔氧化硅（MPs）材料上制備出Mn-Fe/MPs催化劑，在20 000 h?1的空速和160 ℃下能達(dá)到99.1%的NO去除率，并且通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)水汽的存在對催化劑的活性起促進(jìn)作用。萬穎等[8]研究發(fā)現(xiàn)，在水熱條件下合成的Cu-Al-MCM-41分子篩對NOx的脫除具有很好的催化活性。……