化工流化床技術在鈾燃料循環工業中的應用

劉 馬 林

（清華大學核能與新能源技術研究院，北京 100084）

流化床作為一種化工中常見的反應器，特別適宜用于有氣相、液相和固相等多相存在的非均相化學反應過程，是自20世紀50年代以來逐漸發展并形成的一門獨立的化工學科分支。因為其傳熱快、混合均勻等優良特征，在工業生產中得到了廣泛應用，在核燃料循環過程中也有很多流化床技術的具體實踐。在早期的文獻中對此也有所報道[1]，一些書籍也涉及了這方面的評述[2]，最近的一些應用進展則散見于一些核能科技類和化工類學術期刊，現有報道尚未有很好的總結和評述。本文擬對鈾燃料工業中涉及的流化床技術進行全面綜述，包括鈾礦石浸析、鈾化學轉化、鈾同位素富集、壓水堆燃料元件制備、高溫氣冷堆燃料元件制備、乏燃料后處理、鈾燃料工業三廢處理以及新型流化床核反應堆設計等過程，梳理出核燃料工業中流化床的種類、范圍、優缺點，并結合具體應用過程評價了流化床的改造設計過程以及可能的改進和發展方向，為開發更好的流化床應用技術提供研究范圍和基礎，也為促進核燃料工業和流態化學科的交叉發展提供借鑒和參考。

1 鈾循環過程

鈾循環過程以反應堆為中心，劃分為堆前部分（前段）和堆后部分（后段），包括礦石開采-粉碎浸析-轉化-富集-燃料元件制造-核電站-乏燃料儲存-回收利用以及高放廢物儲存，如圖1所示。從開采鈾資源開始，開采出來的鈾礦石需經過粉碎、精選，一般礦石中鈾品位都比較低，需要用化學轉化法將鈾浸析出來并濃集、純化。天然鈾的235U含量為0.7204%，為了濃縮至燃料元件的水平（一般大于2%），需要進行鈾同位素濃縮。鈾濃縮工廠以 UF6為原料，因此需要先將浸析出來的濃縮液脫硝處理，然后進行還原、氫氟化和氟化轉變為 UF6，即鈾的轉化過程。在鈾的濃縮工廠中，UF6中的235U含量被濃縮至一定程度，富集后的UF6再轉化成UO2粉末，送至元件制造廠進行燒結、封裝、組裝制成燃料元件。然后燃料元件送至核電廠進行裂變發電。發電結束后的燃料元件稱為乏燃料，需要進行后處理，包括直接封存和循環使用兩種選擇。直接封存即對乏燃料直接包裝或經切割后包裝，然后送到深地層的最終處置庫永久儲藏起來。更可持續發展的方法是循環使用，即將乏燃料中的鈾和钚分離并凈化到所含裂變產物的放射性低到人們可以接近的水平，再將高放廢物固化掩埋處理。除了上述鈾（钚）循環方式以外，還有快中子增殖堆的鈾-钚循環方式及釷-鈾循環方式等，目前核燃料工業主要涉及前者，本綜述也限定于鈾（钚）循環過程。

圖1 核燃料循環過程各個階段示意圖

2 各個階段流化床技術應用

2.1 鈾礦石浸析過程

流化床浸析是一種常見的采用液體溶劑從礦石等固體物質中將可溶性物質溶解提取出來的方法[3]。對于鈾礦石而言，因為一般其中鈾品位都比較低，需要采用酸或堿進行浸析。首先將一定品位的含鈾礦石粉碎成粉末狀，然后從流化床頂部供料，浸析液體從流化床底部供給，這樣含鈾粉末就會和浸析液體逆向流動，充分接觸，使得鈾充分溶解在浸析液之中。浸析是在液固流化床進行的，如圖 2所示。上部分是一個放大直徑的分離層，從而粉末顆粒可以充分沉降。這種流化床浸析裝置比起攪拌釜浸析設備而言機構簡單，沒有轉動內構件，同時液固逆流操作浸析效率高，在鈾礦石浸析中得到廣泛的應用。

圖2 流化床浸析

針對不同的礦石顆粒特性，為提高浸析效率，提出了改進的流化床類型[3]。例如，因為鈾礦石粉末粒徑的大小不同而設計了分步浸析流化床裝置，大顆粒在第一步沉降，然后小顆粒被夾帶至第二步繼續沉降分離；另外，為了防止粉末顆粒返混而設計了多級流化床，專門設置了液體通道等。雖然目前鈾礦石浸析已發展到原位浸析等各種方式，但受地質和水文限制，流化床浸析仍是一種重要的鈾礦提純方法。

2.2 鈾的提取富集過程

浸析得到的硝酸鈾酰產品溶液經萃取純化后需要進行脫硝處理，變成鈾的氧化物，通常有ADU濕法[將硝酸鈾酰 UO2(NO3)2·6H2O（uranium nitrate hexahydrate，UNH）在氨水中轉換成重鈾酸銨(NH4)2U2O7（ammonium diuranate，ADU），然后再氧化成UO3]、AUC濕法[將硝酸鈾酰在氨水中通入 CO2，在 60 ℃左右轉換成三碳酸鈾酰銨(NH4)4UO2(CO3)3（ammonium uranium carbonate，AUC），然后再氧化成 UO2]以及 UNH干法（直接熱解成UO3）。干法相對而言流程短，產生廢物少，效率高于前兩種方法，因而被廣泛研究而得到應用[4]。脫硝的目的是制得UO2粉末，用于下一步的氫氟化[5-6]，得到UF4，然后進一步氟化得到UF6[7]。UF6是常規條件下鈾的氣態化合物，可用于進一步的同位素235U富集濃縮，得到一定濃度235UF6，從而進行下一步的燃料元件制造。所以總體化學方程式為式（1）～式（4）[8]。

因為UO2粉末的氫氟化高度依賴粉末的粒徑分布，因此在脫硝還原制備UO2粉末過程中需要很嚴格的控制。通常脫硝處理是在一種特殊設計的氣固流化床中進行的[9-12]，如圖 3所示，先在流化床中放置一定量的鈾氧化物作為晶種，先通入流化氣，使晶種在反應器內處于良好的流化狀態，然后啟動內外加熱控制系統，使床內達到脫硝溫度（一般為300 ℃）。濃縮的硝酸鈾酰溶液通過計量泵輸送至噴霧噴嘴，進行至流化床內形成微小液滴。液滴噴涂在晶種上，經加熱、蒸發、分解，最終實現脫硝制備出鈾產品。脫硝反應的尾氣進行過濾、冷凝、冷卻等凈化工序，合格后排空。

圖3 流化床脫硝反應器[10]

圖4 還原(a)、氫氟化(b)以及氟化(c)流化床反應器[2]

還原、氫氟化以及氟化工序也都是典型的氣固反應，適合采用氣固流化床進行[13-14]，典型的流化床裝置如圖4所示。通常采用固相從流化床頂部進料，氣相從底部通入，進行逆向接觸，充分利用流化床混合均勻、傳熱性能好等優點。因為3個工序的產物以及反應特性不同，流化床的設計有很大的區別，例如還原、氫氟化步驟的目標產物都是固體，而氟化產物為氣體，因此其出料口設計不同[15]，而氫氟化因為化學反應平衡的限制，一般設置為兩級流化床。另外還有學者對振動流化床在還原步驟的應用進行了深入研究，認為其具有更低的初始流化速度和更大的床層空隙率，并且流化穩定，具有獨特的優勢[16]。

2.3 水堆燃料元件制備過程

制得UF6需要進行同位素富集，傳統有離心分離、氣體滲透等方法，最新發展的有激光分離法，這些過程均是單一氣相參與，不涉及流化床應用。經富集后，235U含量到一定要求（不同類型的堆型要求核燃料的成分也不一致，壓水堆一般為3%）的235UF6需要進一步處理，制備出符合各種類型反應堆需要的燃料元件。這一步驟包括UF6先轉化成ADU再氧化的ADU濕法，先轉化成AUC再氧化的AUC濕法以及IDT（integrated dry route）方法。IDT方法主要是 UF6在 650～700 ℃下通過熱水解還原反應生產固態UO2粉末，總的化學方程式為式（5）。

這是一個比較特別的氣固反應，反應物都是氣體，而產物是固體，可以在流化床中進行。一般情況下，UF6先熱水解還原反應生成UF4和UO3，然后再斷開UF6氣源，繼續通入水蒸氣和H2，反應繼續進行，最后生成UO2粉末。然后粉末再經過造粒、陶瓷化、車削，制備出符合要求的UO2芯塊，經過包殼、封裝、組裝，最后生產出UO2陶瓷型燃料元件。需要指出的流化床熱水解制得的粉末顆粒流動性差，燒結成粒較難，是干法值得改進的方向，因此ADU、AUC濕法應用依然比較廣泛。

另外還有其它類型化合物的燃料元件，例如UC型、UN型、UCO型、UCN型、UAl型等[17]，涉及的多是氣固反應。例如UCN型制備就是在1450℃的流化床中加入UO2和C粉末，然后從流化床底部通入N2進行反應[18]，方程式如式（6）。

因為應用最廣泛的就是UO2陶瓷型燃料元件，其它類型的燃料元件多是學術探索，其使用的具體流化床類型，目前多借鑒制備UO2的反應器，如何進一步開發和優化，特別是工業規模的高效流化床是未來的研究發展方向。

燃料元件包殼材料 Zr合金的制備過程中也涉及流化床應用。一般自然界存在的含鋯礦石為鋯石（ZrSO4，主要）或斜鋯石（baddeleyite，ZrO2），其中往往還有鉿（Hf），這是一種吸收中子的金屬元素，所以在Zr的提煉過程中必須將Hf去除。通常采用氯化的方法，先將礦石變成ZrCl4，然后再用Mg還原成金屬Zr（類似金屬Ti的冶煉過程，工業上稱為Kroll Process）。鋯石或斜鋯石的氯化過程是典型的氣固反應，適合采用氣固流化床進行，屬于金屬Zr的冶煉工業范疇。

2.4 高溫氣冷堆燃料元件制備過程

高溫氣冷堆（high temperature gas cooled reactor，簡稱HTR）是一種新堆型，其具有固有安全性，被認為最可能實現的第四代堆型之一。HTR與傳統壓水堆不同，它使用氦氣（He）作冷卻劑，使用的燃料元件有球形和柱狀兩種，目前兩種燃料元件都是基于TRISO（Tristructural-isotropic）包覆顆粒的不同封裝形式。所以其燃料元件的制備和水堆明顯不同，制備流程主要步驟包括核芯制備、TRISO包覆顆粒制備和燃料元件制備3個工序。核芯制備是采用溶膠凝膠法制備的[19]。首先是用硝酸將富集235U到一定程度（10%～17%）的U3O8粉溶解，如式（7）。

形成UO2(NO3)2水溶液后，添加一些高聚物，改變黏度和表面張力，然后用稀氨水預固化，如式（8）。

然后進入特殊設計的滴球系統進行滴球成型，液滴直徑約為1.8 mm，液滴墜入下方濃氨水，迅速固化，形成成型顆粒，如式（9）。

固體(NH4)2U2O7顆粒直徑大約 1 mm，經過陳化、洗滌、干燥，然后在氧氣中焙燒，除去硝及其它雜質，如式（10）。

得到固體UO3顆粒直徑約為0.75 mm，再用氫氣進行還原，如式（11）。

得到UO2顆粒，最后在高溫爐中進行煅燒，就制成了高溫氣冷堆需要的UO2核芯陶瓷顆粒，直徑為0.5 mm。需要指出的是，目前的高溫燃料元件制備工藝中溶解、預固化步驟是在攪拌釜中進行，焙燒、還原、煅燒3個步驟都是在固定床中進行的，如圖5所示，主要原因是防止含鈾顆粒流化碰撞、表面磨損出現粉末。但是隨著工藝的不斷優化，當顆粒磨損可以控制，固定床的溫度均勻性不易實現、反應速度慢等成為主要矛盾時，可以考慮采用流化床進行焙燒、還原、煅燒，更容易實現氣固均勻接觸以及化學反應的均勻性。

第二個工序即包覆顆粒制備則是一個典型的氣固噴動流化床過程，是化工中流化床化學氣相沉積（fluidized-bed chemical vapour deposition，FB-CVD）的具體應用[20-21]。目前采用的是一種多入口式雙錐度噴動流化床，為了在實際生產中更換方便而進行了特殊的二次氣腔設計，其所用設備如圖6所示。

TRISO包覆顆粒由核燃料UO2 核芯陶瓷顆粒、疏松熱解碳層（buffer）、內致密熱解碳層（IPyC）、碳化硅層（SiC）和外致密熱解碳層（OPyC）組成。上述包覆層在設計溫度下可以很好地阻止裂變產物逸出燃料顆粒，是保證HTR核電站安全的第一道屏障。因此，如何制備高質量的包覆顆粒是建設高溫氣冷堆核電站的首要任務，而系統研究氣固噴動流化床中的顆粒運動和流體力學行為是制備出高性能包覆顆粒以及包覆工藝規模放大的必然要求。本文作者所在課題組最近開展了這方面的工作，對包覆過程中的動態壓力變化以及顆粒噴動流化行為進行了深入研究[22-23]。

圖5 焙燒固定床反應器和內部設計

圖6 包覆爐：噴動流化床[21]和噴嘴設計

第三個工序主要是顆粒和石墨粉體的混合、壓制、碳化、純化以及車削成型過程，均是固相參與過程，除原材料石墨粉體制備外，目前燃料元件制備工藝流程中均采用固定床，不涉及流化床應用。

2.5 乏燃料后處理過程

乏燃料后處理是一種更為節約資源的核燃料循環方式。例如，從壓水堆卸出的乏燃料中，235U的含量仍有 0.85%左右，高于天然鈾，而且每噸乏燃料中還含有約10 kg的钚（Pu），其中可作為核燃料的239Pu和241Pu約占7 kg。因此，如將這些易裂變核素分離出來，作為燃料返回反應堆，既可節約天然鈾，又可節約分離功。后處理包括燃料元件解體、可利用物UO2（PuO2）的提取以及高放射性廢物的固化掩埋等過程。其中UO2（PuO2）的提取通常可采用硝酸等溶解乏燃料，然后用溶劑（磷酸三丁酯，TBP，tri-butyl-phosphate）進行萃取和樹脂進行離子交換處理，通常稱為 PUREX（plutoniumuranium extraction）過程，目前采用較多。這是一個僅液相參與的過程，可在攪拌釜或萃取柱中進行，但是這個過程的一個問題是產生高放射性的廢水，帶來了新的環境問題。

另一種UO2（PuO2）的提取方法是氟化提純法，不存在廢水問題，即將乏燃料先進行氟化，變成氣態UF6、PuF6，然后再分離提純。這種方法類似富集操作前的前處理步驟，也是一種氣固化學反應，適合在氣固流化床中進行。此處流化床設計和前處理過程最大的區別就是在乏燃料氟化的過程中同時還包括放射性產物的分離過程。目前對乏燃料后處理的研究因涉及核武器原材料Pu的富集過程，在各國都是絕對保密技術，公開發表的論文較少涉及反應器設計，因此流化床在此過程中的應用報道很少。

2.6 鈾燃料工業三廢處理過程

鈾燃料工業中涉及的化學反應有很多種，副產物也很多，必須進行很好的處理，才能提高核燃料制備過程的環境相容性。在環保意識越來越受重視的今天，三廢處理的工藝在不斷地被開發、優化和改進，流化床技術也被廣泛應用其中[24]。這方面多是屬于環境保護領域廢物處理的通用技術在鈾燃料工業的具體應用，例如流化床焚燒爐和流化床離子交換吸收塔就是其中典型的例子。

流化床焚燒爐在處理固體廢物，例如工業垃圾和城市垃圾方面早有應用[25]，其在核燃料工業三廢處理中的典型應用即是含石墨類燃料元件的燃燒處理。例如，高溫氣冷堆燃料元件制備過程中產生的熱解碳副產物、包覆顆粒及燃料元件廢品、次品及不合格品均可以通過流化床焚燒爐實現U和石墨的分離[26]，從而回收 U原料。另外，乏燃料處理中PUREX過程使用后的TBP及離子交換樹脂可以通過流化床焚燒處理，然后尾氣和粉塵通過硝酸和HF酸吸收，達到減少固體廢物、回收放射性元素 Pu及U的目的。

流化床逆流離子交換吸收塔可用于回收廢水中的鈾成分，因其適應性廣、處理量大、結構簡單、加工維修方便、操作性能穩定等優點，在鈾礦山含鈾廢水和鈾礦石浸出液回收和處理中得到關注[27]。吸附塔在運轉過程中，塔中的樹脂呈流化狀態，固液兩相充分接觸，充分利用了流化床的優點，實現了鈾資源高效吸收和回收。總體而言，核燃料工業三廢處理流化床技術目前還不像其它核工業環節研究得如此深入，高效率及規模化技術還有很多發展的空間。

2.7 流化床核反應堆

上述各節對核燃料工業的整個過程中每個步驟都進行了闡述，唯獨缺少核燃料工業的中心步驟——核電站。這是因為目前使用最普遍的核反應堆中，核燃料都是作為一個固定組件被安裝在反應堆之中，冷卻劑作為流體流過反應堆帶走裂變熱量，整個反應堆相當于化工過程中的“固定床”反應器，只是流體相和固體相之間不存在物質交換（化學反應），只存在熱量交換，因此目前常規核電站不涉及流態化過程。

但是隨著核電站設計思路的發展，目前將“固定床”核電站改成“流化床”核電站的可能性被廣泛研究[28-29]。在流化床核反應堆中球形核燃料顆粒被冷卻劑流化懸浮起來，裂變熱量被迅速帶走。這種反應堆有很多優點，例如熱量傳遞快、不存在局部熱點、可以模塊化建造等，當然其最突出優點就是在事故情況下，如果冷卻劑無法正常進入反應堆內，球形核燃料顆粒自然就無法被流化，受重力作用核燃料就會迅速下落至反應堆下方容器，實現非能動的自然停堆，因此核反應堆的安全性大大提高，從根源上杜絕了堆芯融化事故。目前此種類型反應堆還只是科學研究階段，有各種設計構想，如圖7所示。雖然這種構想離真正工業應用還有一段距離，但隨著對核反應堆安全性要求的不斷提高，這種固有安全的“流化床”反應堆代表一種未來發展方向。

圖7 一種噴動流化床核反應堆概念設計[30]

3 流化床技術在鈾燃料循環過程的應用前景展望

本文對流化床在鈾燃料循環過程中的應用進行了系統總結。流化床作為一種強化氣固、液固、氣液接觸的手段，具有傳熱快、多相接觸和混合均勻、結構簡單、無機械轉動內構件、易清洗等特征，特別適宜用于有氣相、液相和固相等多相存在的非均相化學反應過程，是自20世紀50年代以來逐漸發展并形成的一門化工學科分支。最近在傳統流化床的基礎上又發展了很多新的類型，如磁性流化床、聲場流化床等，并在很多工業過程中都得到了各個廣泛應用[31-32]。通過本文總結可以發現，流化床技術在鈾燃料循環工業各個環節中都有用武之地。無論是用于浸析的液固流化床，還是用于還原、氧化的氣固流化床，都是利用了流化床的上述優點。通過總結還可以發現，除第一步流化床浸析為液固流化床外，其它流化床多為氣固流化床，這是因為在核燃料工業中應盡量避免三廢，特別廢水的產生，在可能的情況下盡量不要引入其它相及化學物質。氣固流化床在鈾燃料工業中的廣泛應用使得氣固流化床的基礎研究成為鈾燃料工業相關反應器設計中必不可少的前提條件，例如流化床內顆粒的時空分布、顆粒聚團行為、氣固接觸效率、氣固傳質和傳熱以及反應物的平均停留時間分布等。

在未來鈾燃料工業的流化床基礎研究中，還需要特別注意流化床具有很明顯的放大效應。鈾燃料工業因為其自身特殊性，在一種工業尺度的流化床的類型研究成功后，多是采用生產線并行建設進行規模放大，較少考慮其幾何放大問題。目前國內核電站的規模還比較小，這種多條生產線的并行建設往往可以滿足要求，所以目前流化床的放大效應在核燃料工業中還不是很凸顯。但是隨著核電的發展，需要在其發電量增加的過程中要不斷地提高其經濟效益，這就需要考慮流化床的規模放大而不是并行建設。另外如果研究新型的高效流化床，也需要考慮其從實驗室規模到工業規模放大的問題。例如對于高溫氣冷堆包覆顆粒的制備，目前HTR-PM示范電站的燃料元件需求量為每年 30萬個球形燃料元件，并行建設目前的包覆顆粒生產線就會影響其經濟效益，所以必須考慮包覆顆粒制備噴動流化床的規模放大問題。這也是流化床技術在鈾燃料工業中高效利用必須關注的發展方向。核燃料是一個綜合多學科的學科，核燃料循環過程涉及材料、化工、環境、核物理以及電氣類學科，因此其中流化床的應用和設計有其自身特性。一個最簡單的例子就是富集濃縮后UO2顆粒的堆積需要考慮核臨界體積的問題，流化床放大規模也受到類似的限制，另外對于其中的粉塵收集、處理也需要考慮放射性問題，所以核燃料工業中流化床的應用和其它行業還有一些明顯的區別，這也是鈾燃料工業中流化床設計和應用必須特殊考慮的問題。

目前，我國核能發電量占總發電量的比例（1.8%）相比較世界平均水平（14%）還很低，隨著我國經濟的發展，在能源總需求量不斷增加和能源結構不斷調整的情況下，核能的發展還大有空間。《中國的能源政策（2012）》白皮書指出，發展核電對優化能源結構、保障國家能源安全具有重要意義，并提出安全高效發展核電的目標。國家在核能發展上的投入也在不斷增加，國務院2006年批準的16個科技重大專項之一就是“大型先進壓水堆及高溫氣冷堆核電站”。作為核電工業的基礎，核燃料與材料的制備工藝優化和工程實踐研究非常關鍵，而化工流化床技術作為鈾燃料循環工業中廣泛使用的重要技術，對于高效、綜合、安全利用鈾資源具有重要意義，特別是針對我國核能的快速發展和世界核能發展趨勢，一些新的問題和要求（例如核電站規模化的發展、安全性的提高、環境標準的提高等）會不斷對鈾燃料工業中流化床技術提出更高的要求，值得學術界和工業界的高度重視。

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