熱等離子體裂解煤制乙炔反應器研究進展

顧佳明，黃曉媛，程黨國，陳豐秋

（浙江大學化學工程與生物工程學系，浙江杭州310027）

乙炔是一種重要的基本化工原料，同時也是一種高熱值的燃氣，在工業中應用廣泛。長期以來我國采用水解電石法生產乙炔。然而電石法盡管在技術上很成熟，但工藝流程長、能耗高，并產生嚴重的三廢污染。因此，迫切需要尋求一條潔凈高效生產乙炔的途徑。熱等離子體裂解煤制乙炔技術結合了熱等離子體高溫、高焓、高活性物種的特點和煤炭中碳氫比接近1∶1、有利于乙炔生成的特點，能夠實現由煤直接制取乙炔。熱力學研究表明，在熱等離子體高溫條件下（3000 K以上）的C－H體系中乙炔非常容易生成，是主要的烴類產物［1－4］。與電石法相比，等離子體法能夠降低生產單位質量乙炔的資源和能量消耗，且造成的污染很少，具有流程短、潔凈、高效的特點，是一種極具工業化發展前景的乙炔綠色生產技術［5－7］。

研究表明，要實現等離子體裂解煤制乙炔，需要滿足煤粉在高溫下迅速升溫、揮發分充分釋放并反應以及反應后氣體迅速冷卻3個條件［7－8］。這就要求要求煤粉與等離子體充分混合，裂解氣得到有效淬冷，以獲得較高的乙炔收率。煤成分復雜，且在裂解過程中極易結焦影響生產穩定性和連續性。因此反應器結構設計對于煤粉等離子體裂解制乙炔工藝的工業化開發是至關重要的。

1 熱等離子體裂解煤制乙炔工藝研究進展

國外早在20世紀60年代就開始了用熱等離子體轉化煤制取乙炔的研究，我國也于20世紀90年代開始進行相關研究工作。這些研究中很多是在實驗室小裝置 （等離子體發生器功率在幾千瓦到幾十千瓦左右）上考察功率、煤質、停留時間等對乙炔收率影響的基礎性研究，也有一些在兆瓦級別裝置上考察連續運行可行性的工業化中試實驗。

1.1 國外研究進展

英國煤炭利用協會的Bond等［9－20］采用氬等離子體裂解煤，等離子體發生器功率約為6 k W，實驗裝置如圖1所示。等離子體發生器在反應器上方，產生的等離子體向下流動。煤粉經流化后通過陽極上的孔進入等離子體射流中，并在下落的過程中受熱發生裂解反應生成乙炔。裂解生成的氣體通過繞在冷卻段外壁上的水管進行冷卻降溫。

英國Sheffield大學的Nicholson等［10］將煤置于氬以及氬／氫等離子體中裂解，實驗時最大功率13.2 k W，實驗裝置如圖2所示。等離子體發生器同樣置于反應器上方，煤粉流化后通過空心陰極進入等離子體射流中。位于反應器下部的水冷套管噴出冷卻水，對反應后的裂解氣進行冷卻。通過煤在氬和氬／氫兩種等離子體中裂解結果的對比，發現氬等離子體中加入適量的氫氣能夠很大的提高乙炔收率，因而他們認為反應氣氛對裂解有非常重要的影響。

與上述英國兩家機構采用的結構類似，印度中央燃料研究所［11－13］也將等離子體發生器安放在反應器上方，但不同的是煤粉入口不是在電極上而是在電弧噴嘴下方。淬冷段外壁上設有水冷夾套，對裂解氣進行冷卻。

德國［14－17］Gmb H公司使用的裝置如圖4所示，等離子體發生器電弧發生區的外壁上纏有磁力線圈，線圈通電后產生的磁場能夠使電弧旋轉起來，以加大反應面積并保持等離子體穩定。煤粉入口設計則與印度中央燃料研究所的相似，入口設置在電弧的下方，但是煤粉入口數量由1個增加到了4個。多路淬冷水通過淬冷段外壁上的小孔噴入反應器內。

圖2 英國Sheffield大學反應裝置

圖3 印度中央燃料研究所實驗裝置

圖4 德國Gmb H公司采用的反應裝置

美國AVCO公司［18－19］在20世紀80年代初期對煤制乙炔工藝進行了研究，并成功進行了功率達到1 MW的工業化中試實驗。在研究過程中，他們開發了不少反應裝置，具有代表性的兩種反應裝置 （電弧加熱反應器AHR和旋轉電弧反應器RAR）如圖5所示。兩種反應器均以氫氣作為工作氣體，通過繞在反應器壁外的水管對裂解氣進行淬冷。不同的是，在電弧加熱反應器中煤粉從電弧噴嘴下方加入，并通過分布器強化煤粉的分散以及與等離子體的混合。而在旋轉電弧反應器中，煤粉則是通過陰極與陽極之間的空隙加入并直接進入電弧區與等離子體混合。

圖5 美國AVCO開發的反應裝置

此后石油制乙烯路線大規模發展，乙炔的基礎原料地位逐漸被乙烯取代。國外關于煤制乙炔工藝的研究幾乎完全停止，也沒有更多文獻報道，因此該技術沒有能夠得到進一步的發展。

1.2 國內研究進展

我國于20世紀90年代開始對等離子體裂解煤制乙炔工藝進行研究，到目前為止研究主要集中在太原理工大學、中國科學院等離子體物理研究所、清華大學和浙江大學等高校、科研院所中，此外在華東理工大學、大連理工大學和復旦大學也有一些研究，其中中國科學院、清華大學和浙江大學的研究是與新疆天業 （集團）有限公司 （簡稱新疆天業）合作開展的。

太原理工大學的謝克昌教授課題組［20－37］采用一最大功率55 k W的實驗室規模小裝置對煤在等離子體中的裂解過程進行了大量的研究，包括試驗參數的影響、反應體系熱力學平衡計算、固相產物分析、機理探討、結焦清除方法探索等。反應后裂解氣中乙炔濃度可達7%，最大乙炔收率22%。他們采用的裝置如圖6所示。等離子體發生器位于反應器下方，煤粉流化后由位于電弧下方的進煤管送入。淬冷水由反應器壁上的小孔噴入對反應后氣體進行冷卻。

圖6 太原理工大學反應裝置

前文介紹的研究中采用的等離子體發生器都是陰極、陽極和中間電極軸對稱地分布在一條直線上，往往將這種炬稱之為直線型炬。2001年，中國科學院等離子體物理研究所開發了V型等離子體發生器和配套反應裝置，并與新疆天業、清華大學、復旦大學等單位合作，成功進行了2 MW等離子體裂解煤制乙炔工業化中試［38－41］。中試過程中等離子體炬實現穩定運行，乙炔濃度穩定在8.5%（最高9.3%）。V型等離子體發生器由兩個直線炬組成，可以看做是直線等離子體發生器的一種演化，炬及反應器結構如圖7所示。V型等離子體炬兩個電極之間的角度為60°，煤粉通過多路進煤管從電弧下方進入反應器，淬冷介質為水。2007年以后，新疆天業公司與清華大學、浙江大學合作，繼續進行大功率等離子體裂解煤制乙炔技術的研究，成功進行了炬功率達到5 MW的工業中試，并通過了72 h連續運行的考驗。

圖7 新疆天業公司MW級V型等離子體炬及反應器結構

針對新疆天業公司工業中試中所采用的反應裝置，清華大學的樊友三教授和程易教授的兩個課題組在反應體系的熱力學計算［1－2，6］以及反應器結構的CFD模擬優化［42－45］做了大量研究。吳昌寧等［2，6］認為對于實際的等離子體裂解煤反應過程，在進行反應體系熱力學分析時只需考慮氣相平衡即可。在此基礎上得到的熱力學分析結果顯示，按照CO組成扣除C元素后的有效碳氫質量比和淬冷前溫度對反應后乙炔濃度有重大影響。只要能夠估計這兩個參數的值，即可對反應結果進行預測。為了能夠更好地了解等離子體反應器內發生的裂解過程，程易教授課題組［42－45］通過CFD模擬和計算考察了反應器結構對煤粉分布、運動軌跡的影響以及煤粉受熱后脫除揮發分并裂解的過程。這些研究結果為后來的反應器設計和機理研究等具有重要的指導意義。目前，為了更好地研究等離子體中煤裂解的反應機理，程易教授課題組［46］建立了一套最大功率為10 k W的的實驗室小裝置，等離子體炬采用的是典型的直線型炬。

浙江大學［47－50］的研究主要是為新疆天業公司5 MW工業中試實驗中的淬冷、氣固分離以及反應后殘煤利用等環節提供技術支持。何潮洪教授課題組［47－48］開發的環隙式淬冷器及配套的換熱系統，不僅能夠對裂解氣進行有效淬冷，盡可能抑制反應生成的乙炔再次裂解，還能夠對反應余熱進行回收和利用。吳忠標教授課題組［49］根據裂解氣淬冷后的特性，設計了高效旋風＋水洗塔＋濕式電除塵的氣固分離工藝路線以除去裂解氣中的煤粉，從而使裂解氣能夠符合后續的分離提純的工藝要求。陳新志教授課題組［50］對裂解殘煤進行分析后認為，可將殘煤制成活性炭、電石型焦和水煤漿等高附加值產品，從而提高整個等離子體裂解煤過程的經濟性，并研發了相應的制備工藝和改性技術。這些與反應過程相配套的后續工藝技術對于等離子體裂解煤工藝的工業化是必不可少的，而目前的研究所取得的結果也是非常令人期待的。此外，陳豐秋教授課題組［51］對反應過程進行研究，通過密度泛函理論計算闡述了煤在等離子體中裂解生成乙炔的路徑，其結果及后續研究對于深入了解煤裂解反應機理、改善反應效果將具有重要意義。

2 反應器結構的設計及其影響

2.1 等離子體發生器與反應器相對位置

從已有文獻看，大部分研究機構進行實驗時都將等離子體發生器置于反應器上方，等離子體射流和煤粉同時向下流動，這種形式的反應器也被稱為下行床反應器。但是也有個別研究中采用其它流動形式的反應器設計。比如日本的Honda等［52］開發的實驗裝置中等離子體發生器就位于反應器下方，煤粉從等離子體發生器與反應段之間的小孔加入，與等離子體射流一起向上流動。祝媛等［53］通過對不同形式等離子體裂解煤裝置的反應效果進行比較分析后認為，下行床反應器能夠適應等離子體裂解煤超短接觸、反應的特點，更有利于乙炔的生成，因此是作為等離子體裂解煤制乙炔反應器的合理選擇。

2.2 進煤口的設計

煤粉與等離子體的混合效果直接影響了煤粉顆粒的受熱和揮發分釋放效果，從而影響乙炔收率，因此進煤口的設計非常關鍵。進煤口的設計主要包括進煤口位置、數量、噴嘴形狀和角度等。

目前文獻上有報道的進煤口位置主要有3個。一是在電極上，煤粉通過在陰極或者陽極上的孔道直接進入電弧發生區。這種進樣方式的好處是煤粉可以全部進入等離子體射流中，混合效果好，但是在電極上鉆孔以及煤粉直接進入電弧發生區可能會導致電弧不穩定，對等離子體發生器的設計水平要求較高。而且在電極上的小孔不可能做得很大，因而對進煤量會形成一種限制。第二種是在陰陽兩極之間的空隙，比起第一種方式，這種方式不需要對電極鉆孔，煤粉也可以直接進入電弧發生區。美國AVCO公司在中試時采用的旋轉電弧反應器就是這種進樣方式，而且在電弧發生器外面設置了電流線圈，通過磁場來穩定電弧，并強化混合效果。三是在電弧發生區下方，也就是等離子體射流噴嘴附近。這種進樣方式被許多研究采用，因為這種方式比較簡單，支持比較大的進煤量，且不需要對電極做改動。但是由于等離子體射流本身具有很大的速度，從徑向噴入很難保證煤粉全部進入等離子體射流的高溫區，混合效果沒有第一第二種方式好。本文作者認為第二種方式最合理，既不需要對電極做改動，電極之間的空隙大小也可以改變以解除對進煤量的限制，而電弧不穩定問題則可以通過加磁場等方式解決。

進煤口數量的影響主要表現在煤粉分布方面。進煤口數量過少，容易造成煤粉過于集中，不利于混合。美國AVCO公司在他們的電弧加熱反應器中雖然只采用了一根進煤管，但是煤粉在進入反應器前通過一個煤粉分布器進行分散，因此也可以看做是多個進煤管。

進煤口形狀和角度除了能夠影響煤粉分布外，還會影響煤粉顆粒射出的速度，尤其是當采用從電弧下方徑向進料時，煤粉顆粒速度對于煤粉能否進入高速等離子體射流十分關鍵。清華大學針對新疆天業公司2 MW反應器采用的六路進煤口設計［42］，通過CFD計算模擬了在不同進煤口角度、噴嘴形狀下反應器內煤粉顆粒的分布、速度場和溫度場。計算結果發現，改變煤粉噴口角度和形狀，在反應器內形成渦流變化，可以改變煤粉顆粒的停留時間，強化氣固接觸和傳熱效能，并給出了最優的噴煤口設計。

2.3 淬冷方式

由于乙炔在高溫下很容易分解成炭黑和氫氣，如何盡可能的阻止已經生成的乙炔分解對于提高乙炔收率也是非常重要的。目前文獻上報道的淬冷方法基本上采用水作為淬冷介質，主要是因為水除了在升溫過程能夠帶走顯熱外，還能夠蒸發汽化帶走大量的潛熱，淬冷效果較好。不過即使同樣采用水淬冷，方式也是多種多樣的，總結起來主要有3種。一是在淬冷段外面纏繞水管或者設置夾套，通過流動的水換熱帶走熱量。這種方法淬冷效果不好，因為裂解氣需要在很短的時間內從2000℃以上降到100℃以下才能較好防止乙炔裂解，而氣體與水之間的換熱速度顯然很難滿足如此之快的降溫要求。二是將淬冷管伸入反應器內，噴出水對氣體進行冷卻。這種方法淬冷效果好，但是淬冷管長時間置于高溫氣體流中，對于淬冷管的材料是一種考驗。而且裂解后還有不少未反應的煤粉，這些煤粉的沖刷很容易造成淬冷管噴嘴的損耗和堵塞。三是在從反應器壁上的噴嘴噴入淬冷水。本文作者認為這種方式最合理，水可以直接對氣體進行冷卻，但是噴嘴不再直接與裂解氣接觸，因而對噴嘴制造材料的要求不高，損耗和堵塞程度也可以大大降低。前面提到浙江大學的何潮洪教授課題組對等離子體裂解煤制乙炔工藝的水淬冷過程做了大量研究［47－48］，不僅設計了反應器壁面環隙淬冷裝置，更通過模擬計算出了最佳的初始冷卻溫度 （17002600 K）、最佳水霧液滴粒徑（30μm）、淬冷水用量，這對于將來如何設計淬冷器有重要指導意義。

3 目前熱等離子體裂解煤制乙炔工藝的主要技術瓶頸

大量研究已經證明，熱等離子體煤裂解制乙炔有巨大的優勢和美好的前景，國內國外進行的工業化中試也證明了該工藝的技術和經濟可行性。但是這項技術目前還存在一些技術問題，使得它的工業應用遲遲不能展開。我們認為目前遇到的技術瓶頸主要有如下幾個。

（1）目前還沒有相對穩定成熟的延緩結焦方法和清焦技術。由于煤粉受熱后變軟發黏，容易粘在反應器壁上，裂解反應也會產生一些沉積碳，從而導致結焦。如果結焦物不能夠及時清除，將會堵塞反應通道，使反應器內的壓力迅速升高，影響等離子體發生器的運行以及物流輸送。尤其是當使用旋轉弧等離子體發生器時，煤粉會更容易被甩到器壁上，結焦越嚴重。美國AVCO公司提出，間歇性的通入水蒸氣可以有效的去除反應器壁上的結焦。太原理工大學的呂永康［30］等研究了煤粉粒徑對反應的影響后提出，煤粉粒徑采用雙峰分布，利用小粒徑煤粉轉化生產乙炔，大粒徑煤粉部分轉化，剩下的在高速旋轉氣流的作用下對反應器壁形成沖刷，連續、動態的清除結焦，從而緩解甚至消除反應器壁結焦現象。在新疆天業公司工業化中試實驗中，也是采用水蒸氣來進行清焦。但是水蒸氣清焦會造成生產中斷，而呂永康等提出的方法其有效性尚未得到長時間運行實驗的驗證。此外還有學者提出可采用機械清焦裝置或者激波來進行清焦，但是其實際使用效果也尚未得到檢驗。如果結焦問題不能得到解決，反應裝置就沒有辦法長時間連續、穩定運行，等離子體裂解煤制乙炔工藝的工業化也就難以實現。

（2）目前的反應器總體熱效率不高，余熱回收率低。等離子體電極、反應器外壁都需要循環水進行冷卻、保護，這會帶走部分熱量。目前等離子體發生器的熱效率在70%80%，還有較大的提升空間。目前淬冷普遍使用水作介質，裂解氣攜帶的大量能量在淬冷之后進入水中，但是能量品位較低，大部分都是以低溫蒸汽和熱水的形式存在，難以回收利用。

（3）等離子炬及反應器的使用壽命離工業化還有較大差距。目前運行時間最長的實驗是新疆天業公司進行的MW級工業化中試實驗，但是其所用的V型炬最高壽命也僅為100 h左右，與成熟大型基礎化工設備以年為單位的設計壽命相比，還有很大差距。

4 展 望

國內外現有的熱等離子體反應器結構千差萬別，設計理念卻是基本一致的，就是在短時間內最大限度地讓等離子體與煤粉充分混合，保證煤的高轉化率、乙炔高收率。現有研究均說明了等離子體裂解煤制乙炔工藝的優勢，也開發了能夠達到工業化應用規模的反應裝置，但是仍舊有一些問題還沒有解決。但是隨著科研手段和計算機技術的發展，比如測量方法、CFD模擬計算等，將會使我們對反應器內的情況，比如溫度場、流場、煤粉顆粒分布等有更清晰的認識，這些都會對獲得更合理地反應器結構設計起到關鍵的指導作用。只要解決了限制等離子體裂解煤工藝進一步發展的瓶頸問題，就能加快該工藝的工業化進程，對我國實現煤的深度、清潔、直接利用具有重大意義。

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