攪拌摩擦加工鑄態鋁鐵合金的顯微組織

王快社，林兆霞，周龍海，孔 亮，王 文

(西安建筑科技大學 冶金工程學院，西安 710055)

攪拌摩擦加工鑄態鋁鐵合金的顯微組織

王快社，林兆霞，周龍海，孔 亮，王 文

(西安建筑科技大學 冶金工程學院，西安 710055)

采用普通熔鑄法制備含鐵 3%(質量分數)的鋁鐵二元合金，研究多道次往復攪拌摩擦加工(Friction stir processing, FSP)對合金顯微組織的影響。結果表明：進行1～3道次往復FSP后，各道次加工區組織不均勻；隨著加工道次的增加，組織均勻細化程度增大。合金鑄態組織由α-Al和粗大針狀Al3Fe相組成，經3道次FSP后，攪拌區組織明顯細化。原始鑄態組織轉變為細小等軸的再結晶晶粒，尺寸為2～5 μm，并且部分晶粒中出現層錯；粗大的Al3Fe針狀相被破碎成長度小于1 μm的細小粒狀，彌散分布在鋁基體晶界和晶粒內部，細化的Al3Fe粒子呈現孿晶結構。

鋁鐵合金；Al3Fe相；顯微組織；攪拌摩擦加工

鋁鐵合金因具有高硬度、高模量、耐熱和抗腐蝕等諸多優良性能，在汽車和航天航空領域具有廣泛的應用前景。但普通熔鑄鋁鐵合金中，鐵在鋁中的固溶度很低，生成Al3Fe等金屬間化合物。Al3Fe等金屬間化合物呈脆性，且形狀為針狀或片狀，嚴重割裂基體，成為應力集中源，顯著降低鋁鐵合金的力學性能，所以，鋁鐵合金的工業應用受到了很大限制。目前，采用添加合金元素[1-2]、快速凝固[3]、機械合金化[4]和鑄件強塑性變形[5-6]等方法細化鋁鐵合金中的Al3Fe相，以提高該合金的力學性能。添加合金可改變鋁鐵合金中粗大Al3Fe相的形貌和分布，然而細化作用不明顯；快速凝固和機械合金化技術都能有效地細化合金組織，使鋁鐵合金成功應用于航天航空中，但生產成本高、制造工藝復雜；強塑性變形方法能顯著細化組織和Al3Fe金屬間化合物，增加鐵元素在鋁基體中的固溶度，但強塑性加工工序復雜，且得到的試樣尺寸較小，因此，以上加工方法在實際應用中受到限制。所以，尋求一種簡單而有效細化Al-Fe合金方法是解決鋁鐵合金大規模應用的主要途徑。攪拌摩擦加工(Friction stir processing, FSP)能有效地細化合金組織，適合連續加工制備大面積的塊狀細晶材料和材料表面改性，是一種很有潛力的材料細化和改性方法[7-8]。

FSP是在攪拌摩擦焊接基礎上發展起來的一種新型有效的材料加工技術，加工過程中通過高速旋轉攪拌頭的攪拌和摩擦作用，使金屬發生強塑性變形。FSP可破碎粗大枝晶組織和第二相，溶解沉淀相，消除鑄態氣孔，使加工區組織細化、均勻化和致密化，顯著改善金屬材料的性能。本文作者采用普通熔鑄方法制備鋁鐵合金，進行1～3道次往復FSP，研究加工道次對鋁鐵合金宏觀和顯微組織的影響。

1 實驗

實驗以99.9%工業純鋁和Al-20Fe中間合金為原材料，配制含鐵3%(質量分數)的Al-3%Fe鋁鐵合金。合金在箱式電阻爐中用石墨坩堝熔煉，經除氣和精煉后，于820 ℃在銅模中澆注成100 mm×80 mm×5 mm板坯試樣。FSP實驗在改進的X5032型立式升降臺銑床上進行。攪拌頭材料為 W18Cr4V，軸肩直徑為 16 mm，攪拌針直徑為5 mm，高度為3.8 mm。攪拌頭旋轉速度為1 180 r/min，焊接速度為47.5 mm/min。分別進行1～3道次往復FSP。采用Keller試劑腐蝕后用Neophot-21型光學顯微鏡觀察顯微組織。在加工區中心部位切取透射試樣，研磨至60 μm后采用MTP-1型雙噴電解減薄機進行減薄，電解液為 30%硝酸和70%甲醇，液氮冷卻。減薄后的試樣在 JEM-200CX型透射電子顯微鏡(TEM)下觀察，加速電壓為200 kV。

2 結果與分析

2.1 鑄造組織

圖1所示為Al-3%Fe合金的鑄態組織。由圖1可見：合金鑄態組織主要由α-Al和針狀Al3Fe相組成，Al3Fe相尺寸為20～50 μm，Al3Fe相以細針狀分布在基體組織中。鋁鐵合金中，鐵在鋁中的固溶度很低，主要與鋁化合生成金屬間化合物 Al3Fe。由鋁鐵合金二元相圖(見圖2)可知：合金熔體在820 ℃保溫，熔體中的Al3Fe相基本溶解。在凝固過程中，Al3Fe相的形核溫度高，在凝固初期就從熔體中直接形核并優先于α-Al以針狀形式生長，且生長速度較快，造成 Al3Fe相與α-Al相的離異生長，得到非規則共晶組織[2]。試樣采用銅模鑄造，冷卻速度較快，凝固前沿區域 Fe向熔體深處的擴散受到一定限制；Al3Fe是小平面相，Fe原子與晶體表面的結合力較小，Fe原子的堆砌比較困難。所以，Al3Fe相以細針狀分布在基體組織中。

圖1 Al-3%Fe合金的鑄態組織Fig.1 As-cast microstructure of Al-3%Fe alloy

圖2 Al-Fe二元合金相圖Fig.2 Phase diagram of Al-Fe binary alloy

2.2 FSP區的宏觀組織

對鑄態Al-3%Fe合金分別進行1、2和3道次往復FSP，不同道次FSP區的宏觀形貌如圖3所示。由圖3可見：FSP區主要分為母材(Base metal, BM)、攪拌區(Stir zone, SZ)和熱機影響區(Thermo-mechanically affected zone, TMAZ)。攪拌頭旋轉方向與焊接方向一致的一側為前進側(Advancing side, AS)；攪拌頭旋轉方向與焊接方向相反的一側為后退側(Retreating side,RS)。1、2和3道次往復FSP區尺寸相同，宏觀形貌呈現盆狀。FSP過程中，軸肩及攪拌針的旋轉摩擦和剪切攪拌產生大量摩擦熱，使加工區金屬軟化，并發生塑性流動。當軸肩驅使金屬流動時，沿垂直方向(Vertical direction，VD)距離軸肩越遠，金屬黏性逐漸增大，應變率逐漸減??；當攪拌針驅使金屬流動時，沿橫向(Horizontal direction，HD)距離攪拌針越遠，由于溫度和應力梯度的影響，流動速率逐漸降低[9]。加工區上部金屬在軸肩摩擦作用下，塑性流動范圍較大，下部金屬主要在攪拌針的作用下發生變形，塑性流動范圍相對較小，因此，整個FSP區域呈現盆狀形貌。

圖3 FSP區截面宏觀形貌Fig.3 Cross-sectional macrographs in FSP zone: (a) One pass FSP; (b) Two passes FSP; (c) Three passes FSP

由圖 3可見：攪拌區組織呈現襯度較亮的區域(Bright zone, BZ)和襯度較暗的區域(Dark zone, DZ)。1道次FSP后，前進側攪拌區與母材分界線明顯，而后退側攪拌區與母材分界線不明顯；亮區面積較小，只分布在前進側。2道次往復FSP后，攪拌區兩側都呈現前進側的特征。隨著加工道次的增加，亮區的面積逐漸增大，暗區的面積逐漸減小。當經過3道次往復FSP后，暗區主要集中在加工區中心和表層，并表現出層帶混合結構。這說明攪拌區的組織在高速旋轉的攪拌針和軸肩作用下，不同區域經歷了不同程度的塑性變形，各個區域組織分布不均勻[10]。

2.3 FSP區的顯微組織

圖4所示為圖3中A、B、C和D區域的顯微組織。其中：A區組織為前進側熱機影響區組織，B區組織為后退側熱機影響區組織。從圖4(a)和(b)可以看出：攪拌區組織明顯細化，粗大的Al3Fe針狀相被破碎成細小粒狀。前進側的變形金屬與母材的分界線較后退側的明顯，且在攪拌區與熱機影響區交界處出現襯度較亮的帶狀區域，此區域中的組織較其他區域的組織更均勻細小(見圖 4(a))。這是因為攪拌區上層金屬在軸肩粘著摩擦作用下發生塑性流動，塑性流動金屬與母材交界處發生剪切變形[11]。前進側大部分金屬沿著焊接方向向前流動，流動金屬與母材的變形差較大，剪切應變速率更大，所以，流動金屬與母材分界線明顯，且存在一層組織細小的剪切變形區域。后退側金屬的塑性流動方向與旋轉方向一致，與母材幾乎平滑地一起變形，金屬只發生簡單的擠壓變形作用，變形程度較低，組織細化不明顯，因而分界線不明顯[10, 12]。

圖4 圖3中A、B、C和D區域的顯微組織Fig.4 Microstructures of areas A (a), B (b), C (c) and D (d) in Fig. 3

如圖4(c)和(d)所示，亮區的顯微組織由均勻細小的Al3Fe相組成，而暗區的顯微組織中含有較粗大的針狀Al3Fe相，分布不均勻。結合圖3可知：隨著加工道次的增加，組織細小區域的面積增加，均勻化程度增大；經3道次往復FSP后，攪拌區前進側和底部區域細化顯著，顯微組織均勻細小，而表層和上部中心區域組織較粗大。

攪拌區上部金屬受攪拌針和軸肩共同作用發生塑性流動，攪拌針使金屬層狀流動，軸肩使金屬整體流動，塑性流動范圍大。攪拌針驅使流動的金屬在前進側發生劇烈的剪切變形，應變速率大，沿橫向方向存在黏度梯度，并軸肩的鍛壓作用使此區域金屬發生旋渦混合流動[13]。所以，上部前進側金屬變形程度大、組織細小、襯度較亮(見圖3和4)。攪拌區底部金屬在攪拌針的攪拌和擠壓作用下發生剪切變形，并隨著攪拌針旋轉方向層狀流動。攪拌針在旋轉前進過程中，在前進側與金屬摩擦形成剪切層，然后隨著攪拌針旋轉方向向后退側流動。剪切層從前進側到后退側逐漸增大，在后退側與攪拌針分離，只有很少的金屬隨著攪拌針繼續轉動。分離層在新的剪切層擠壓作用下繼續流動到前進側，沉積在攪拌針后面[14]。所以，攪拌區底部金屬流動程度高，變形劇烈，其組織均勻細小，襯度較亮。因此，經1道次FSP后，攪拌區底部前進側金屬比后退側的均勻細小(見圖4)。在2、3道次往復加工過程中，上底部金屬反復經歷剪切和塑性流動，產生劇烈變形和混合作用，所以，整個區域組織均勻細化程度增加，Al3Fe粒子細化顯著(見圖3和4)。

圖5所示為Al-3%Fe合金3道次往復FSP區組織的TEM像。由圖5(a)可知：加工區原始鑄態組織轉變為細小等軸的再結晶晶粒，尺寸為2～5 μm。從圖5(b)可以看出：部分晶粒呈現明暗相間的條紋，表明這些晶粒中出現層錯。鋁屬于高層錯能金屬，在高溫變形過程中易通過交滑移和攀移產生動態回復，但在高應變條件下發生連續動態再結晶[15-16]。加工區金屬在軸肩和攪拌針的摩擦攪拌作用下發生劇烈的變形，產生大量位錯，通過回復過程產生亞晶，在隨后的熱機循環作用下，位錯在亞晶中不斷產生，遷移至亞晶界經過積累和重組使亞晶發生轉動和長大，亞晶間取向差增大[17]；具有相近取向差的亞晶通過轉動合并成一個較大的亞晶，亞晶合并或轉動的結果使得大量亞晶界消失，亞晶發展成大角度晶粒[18]，從而形成具有大角度晶界的低位錯等軸晶粒。部分晶粒中產生層錯的原因可能是：在FSP過程中，金屬經歷高應力應變作用，產生的大量空位缺陷形成空位簇，在密排面上的空位簇塌陷使晶體中原子發生錯排；晶粒內部和晶界處的Al3Fe粒子使晶體局部產生應力，對原子的排列產生一定的影響。

圖5 3道次FSP區組織的TEM像Fig. 5 TEM images in stir zone after three passes FSP: (a) Recrystallized grain; (b) Stacking fault

圖6 3道次FSP區Al3Fe粒子的TEM像Fig. 6 TEM images of Al3Fe particles in stir zone after three passes FSP: (a) Al3Fe particles; (b) Energy spectrum analysis;(c) Selected area diffraction pattern; (d) Diffraction pattern index in (c)

圖6 (a)所示為3道次FSP區Al3Fe粒子的TEM像。從圖 6(a)可以看出：含鐵相被破碎成長度小于 1 μm的粒狀，彌散分布在鋁基體晶界和晶粒內部。圖6(b)所示為含鐵粒子的能譜分析，表明細小的含鐵相主要為Al3Fe相。破碎細化后的Al3Fe相的選區衍射花樣如圖 6(c)所示，其指數標定如圖6(d)所示。由衍射花樣可以看出：細化Al3Fe相結構為旋轉孿晶。金屬經軸肩和攪拌針反復地旋轉剪切和擠壓變形后，粗大的針狀Al3Fe相被破碎成粒狀，并與鋁基體攪拌混合，彌散分布在鋁基體中。Al3Fe相屬于單斜晶系，有形成孿晶的強烈傾向。當Al3Fe粒子受到攪拌針的剪切變形作用時，局部因產生高應力和應變而發生滑移，但受到未滑移區域的劇烈阻礙，晶體中已滑移部分以一定的晶面為對稱面，與晶體的另一部分發生均勻切變，從而形成(100)面孿晶(見圖6(d))。由圖4和6可知：經多道次FSP后，部分Al3Fe相進一步破碎不明顯。這主要是因為在高應變變形時，脆性Al3Fe相中產生位錯滑移和孿晶，塑性增加；Al-Al3Fe的界面在變形過程中，兩者之間的滑移系可能發生轉變而發生位錯滑移[19]。所以，在多道次FSP強塑性剪切變形過程中，Al3Fe相的破碎程度降低。

3 結論

1) 銅模鑄造 Al-3%Fe合金的鑄態組織主要由α-Al和針狀 Al3Fe相組成，Al3Fe相尺寸為 20～50 μm。

2) 攪拌摩擦加工區宏觀形貌呈現盆狀，加工區組織細化程度不均勻。隨著加工道次的增加，組織細化均勻程度增加。經3道次往復攪拌摩擦加工后，攪拌區前進側和底部區域顯微組織較表層和上部中心區域的均勻細小。

3) 攪拌加工區鑄態組織轉變為細小等軸的再結晶晶粒，尺寸為2～5 μm，部分晶粒中出現層錯。粗大針狀Al3Fe相被破碎成長度小于1 μm的粒狀，彌散分布在鋁基體晶界和晶粒內，細化Al3Fe粒子呈現孿晶結構。

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Microstructure of friction stir processed as-cast Al-Fe alloy

WANG Kuai-she, LIN Zhao-xia, ZHOU Long-hai, KONG Liang, WANG Wen
(School of Metallurgical Engineering, Xi’ an University of Architecture and Technology, Xi’ an 710055, China)

Al-3%Fe (mass fraction) binary alloy was prepared by fusion casting. The effect of reciprocating multi-pass friction stir processing (FSP) on the microstructure of the alloy was studied. The results show that the microstructure of each pass in stir zone is non-uniform after one to three passes reciprocating FSP. With the increase of processing passes,the degree of uniformity and refinement of the microstructure increases. The as-cast alloy is composed of the α-Al and coarse needle Al3Fe phases. The microstructure in stir zone is significantly refined after three passes FSP. The as-cast microstructure in the stir zone is changed into fine equiaxed recrystallized grains with the size of 2-5 μm, and stacking fault appears in some grains. Coarse needle Al3Fe phases are broken into granular phases with the length of less than 1 μm, and disperse in Al matrix grain boundary and grain interior. Refined Al3Fe particles present twin structure.

Al-Fe alloy; Al3Fe phase; microstructure; friction stir processing (FSP)

TG146.2

A

1004-0609(2012)05-1270-06

國家自然科學基金資助項目(51074119)；教育部高等學校博士學科點專項科研基金資助項目(20096120110012)

2011-04-28；

2011-08-11

王快社，教授，博士；電話：029-82205096; E-mail: wangkuaishe888@126.com

(編輯 陳衛萍)