回火對應力退火Fe基薄帶磁各向異性的影響

嚴維燕，方允樟，馬 云，何 佳，何興偉，柳 淵，楊曉紅

(1.浙江師范大學 數理與信息工程學院，浙江 金華 321004;2.金華職業技術學院 浙江 金華321007)

0 引 言

1988 年，Yoshizawa 等［1］利用非晶晶化法制備了 Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9納米晶合金材料，該材料由直徑為10～20 nm的α-Fe(Si)納米晶粒均勻鑲嵌在非晶基體上組成，該結構使得材料具有較小的磁晶各向異性、高磁導率及低矯頑力等優異的綜合軟磁性能［2-5］，在磁敏傳感器方面具有廣泛的應用.

1992年，Kraus等［6］對Fe基薄帶進行應力退火，感生出大于1 000 A/m的橫向磁各向異性場.應力退火感生的橫向磁各向異性場相比傳統磁場退火感生的要高2個數量級，從而引起科技界的廣泛關注，并已有大量的研究報道［7-12］.然而，對于應力退火感生橫向磁各向異性的微觀機理尚不明確.Herzer［7-8］認為應力退火感生磁各向異性來源于非晶基體滯彈性形變對α-Fe(Si)晶粒造成了內部拉應力，從而引起α-Fe(Si)晶粒負的磁致伸縮與非晶基體滯彈性形變引起的應力耦合發生磁彈耦合相互作用.Hofmann等［9-10］基于Neel的原子對方向有序模型，提出除Herzer認為的磁彈相互作用外，Fe-Si原子對方向有序也是產生應力退火感生磁各向異性的可能原因，但未能說明形成原子對有序的機理.Ohnuma等［11］利用透射模式的X射線衍射技術觀測到不同張應力退火Fe基合金具有結構各向異性，并且發現Si含量的不同對結構各向異性幾乎沒有影響.分析認為，應力退火感生的磁各向異性起源于結構各向異性中的殘余彈性應變與α-Fe(Si)晶粒的負磁致伸縮發生磁彈相互作用，而與Fe-Si原子對方向有序無關.方允樟等［12］利用原子力顯微鏡觀測Fe基合金薄帶斷口的介觀結構，認為薄帶具有橫向磁各向異性是由于α-Fe(Si)納米晶粒的定向團聚所致.

本文主要對應力退火的Fe基納米晶薄帶進行540℃回火處理，獲得不同回火次數對薄帶磁各向異性場的影響，為張應力退火感生磁各向異性的機理提供實驗佐證.

1 實 驗

利用單輥快淬法制備出寬1.28 mm、厚25 μm 的 Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9合金薄帶，在氮氣保護的管式爐中對薄帶施加沿著軸向的張應力退火，張應力大小為180.5 MPa.整個過程都以5℃/min的恒定速率升溫到540℃，保持該溫度60 min，再自然冷卻至室溫將退火薄帶取出.回火處理即將應力退火的薄帶重新置于退火爐中進行無外加應力的退火處理.多次回火處理即多次重復回火過程.

采用直徑為0.08 mm的漆包線密繞200匝制成驅動線圈，截取2 cm長的退火樣品，置于線圈中組成一個等效的阻抗元件，再將該線圈接入HP4294A型阻抗分析儀，測量不同外加磁場作用下的阻抗值，驅動電流振幅為10 mA.所需的外加直流磁場由Helmholtz線圈提供，磁場方向平行于樣品的軸向，為減小地磁場的影響，直流外磁場與地磁場方向垂直.定義巨磁阻抗比為

式(1)中:Z(Hex)，Z(Hmax)分別是任意外加磁場和最大外加磁場時所測得的等效阻抗元件的阻抗值.

2 結果與討論

圖1是540℃回火不同次數(0～7次)的Fe基納米晶薄帶在400 kHz的交流驅動頻率下測得的LDGMI效應曲線.0次表示沒有做回火處理，即540℃，180.5 MPa張應力退火的Fe基納米晶薄帶，n(1～7)次表示累計進行了n次重復的540℃回火1 h的處理.由圖1(a)、圖1(b)可見，不同回火次數樣品的LDGMI曲線均呈現“平臺”的形狀，但樣品的最大巨磁阻抗比(ΔZ/Z)max與半高寬(ΔHW)各不相同.本文定義半高寬:LDGMI曲線中阻抗比值為最大值的一半所對應的外加正向磁場大小.如圖1(a)所示，0 次、1 次、2 次和3 次回火處理樣品的(ΔZ/Z)max分別為 257.8%，462.7%，538.3%和 548.1%;樣品LDGMI曲線的 ΔHW分別為2 632.29，1 491.61，1 293.21 和 1 290.03 A/m.從圖 1(b)可得 4 次、5次、6次和7次回火處理過的樣品，其 LDGMI曲線的半高寬分別為 1 240.54，1 210.03，1 169.49 和1 139.39 A/m.

圖1 不同回火次數Fe基納米晶薄帶的LDGMI曲線

圖2顯示了Fe基納米晶薄帶的最大巨磁阻抗比值和LDGMI曲線的半高寬ΔHW與回火次數n之間的關系.對(ΔZ/Z)max與n的關系曲線進行分析:隨著n的增加，最大巨磁阻抗比值單調增大，但是變化的快慢不同.當n＜3時，隨著n的增加，最大阻抗比值快速地從257.8%增加到538.3%;當n≥3時，(ΔZ/Z)max的變化趨于平緩，經過7次回火處理增加到614.8%.從ΔHW與n的關系曲線可得，經過1次回火，ΔHW從2 632.29 A/m迅速地減小為1 491.61 A/m，減小了1 140.68 A/m;經過第2次回火處理，ΔHW又從1 491.61 A/m減小為1 293.21 A/m，減小的幅度為198.4 A/m;經過第3次回火，ΔHW繼續減小到1 290.03 A/m，減小的幅度只有3.18 A/m.當n≥5以后，ΔHW的減小趨于平緩.

圖2 Fe基納米晶薄帶的最大阻抗比(ΔZ/Z)max和LDGMI曲線半高寬ΔHW與回火次數n的關系曲線

由上述實驗結果可得，Fe基納米晶薄帶LDGMI曲線的半高寬ΔHW隨著回火次數n的增加而減小，當n＜3時，ΔHW減小的幅度很大;當n≥3時，減小的幅度變小.ΔHW反映了材料磁各向異性場的大小［5，13］.對于 Fe 基納米晶薄帶應力退火感生磁各向異性，Herzer［7-8］認為是非晶基體的滯彈性形變對Fe-Si晶粒造成了拉應力而引起磁彈耦合作用所致.經過1次540℃回火處理，非晶基體滯彈性形變引起的拉應力大部分獲得釋放，應力退火感生的磁各向異性場也從2 632.29 A/m減小為1 491.61 A/m，減小的幅度較大.經過2次回火處理，應力進一步獲得釋放，磁各向異性場減小為1 293.21 A/m，減小的幅度變小.經過3次回火處理，應力已經基本上釋放，薄帶中仍然存在大小為1 293.21 A/m的磁各向異性場.這說明Herzer提出的磁彈耦合作用是合理的，即在經過回火處理后，滯彈性形變引起的拉應力獲得釋放而導致應力退火感生的磁各向異性場減小.再經過多次的回火處理，磁各向異性場的變化幅度很小，滯彈性形變引起的拉應力基本上釋放，但是薄帶中仍然存在大小為1 139.39 A/m的磁各向異性場.筆者推測，除了Herzer提出的磁彈耦合相互作用外，還存在影響應力退火感生磁各向異性場的其他因素.方允樟等［12］提出的因為Nb-B通道的作用而導致張應力退火α-Fe(Si)納米晶粒定向團聚模型，可能是對Herzer提出的磁彈耦合作用理論的有效補充，但目前缺乏有效的證據，對于應力退火感生磁各向異性的機理還需進一步進行實驗探究.

3 結 論

1)應力退火Fe基納米晶薄帶的磁各向異性場隨著回火次數n的增加而減小.當n＜3時，減小的幅度很大;當n≥3時，減小的幅度變小，但是不能完全消除.

2)由多次回火的實驗結果可得，Herzer提出的磁彈耦合理論對于解釋應力退火感生磁各向異性是部分合理的，但是不能完全解釋，還存在其他影響應力退火感生磁各向異性的因素.

3)方允樟等提出的張應力退火α-Fe(Si)納米晶粒的定向團聚模型可能是對Herzer的磁彈耦合理論的有效補充.

［1］Yoshizawa Y，Oguma S，Yamauchi K.New Fe-based soft magnetic alloys composed of ultrafine grain structure［J］.J App Phys，1988，64:6044-6046.

［2］Yoshizawa Y，Yamauchi K.Fe-based soft magnetic alloys composed of ultrafine grain structure［J］.Mater Trans JIM，1990，31:307-312.

［3］Yoshizawa Y，Yamauchi K.Magnetic properties of Fe-Cu-M-Si-B(M=Cr，V，Mo，Nb，Ta，W)alloys［J］.Mater Sci Eng A，1991，133:176-179.

［4］Tejedor M，Hernando B，Sánchez M L，et al.Magnetoimpedance effect in zero magnetostriction nanocrystalline Fe73.5Cu1Nb3Si16.5B6ribbons［J］.J Magn Magn Mater，1988，185:61-65.

［5］楊介信，楊燮龍，陳國，等.一種新型的縱向驅動巨磁阻抗效應［J］.科學通報，1998，43(11):1051-1053.

［6］Kraus L，Závěta K，Heczko O，et al.Magnetic anisotropy in as-quenched and stress-annealed amorphous and nanocrystalline Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9alloy［J］.J Magn Magn Mat，1992，112:275-277.

［7］Herzer G.Magnetic field induced anisotropy in nanocrystalline Fe-Cu-Nb-Si-B alloys［J］.Mater Sci Eng A，1994，181/182:876-879.

［8］Herzer G.Creep induced magnetic anisotropy in nanocrystalline Fe-Cu-Nb-Si-B alloys［J］.IEEE Trans Magn，1994，30(6):4800-4802.

［9］Hofmann B，Kronmiiller H.Creep induced magnetic anisotropy in nanocrytalline Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9［J］.Nanostructured Mater，1995，6(5/6/7/8):961-964.

［10］Hofmann B，Kronmüller H.Stress-induced magnetic anisotropy in nanocrystalline FeCuNbSiB alloy［J］.J Magn Magn Mat，1996，152(1/2):91-98.

［11］Ohnuma M，Yanai T，Hono K，et al.Stress-induced magnetic and structural anisotropy of nanocrystalline Fe-based alloys［J］.J Appl Phys，2010，108:093927.

［12］Fang Y Z，Zheng J J，Wu F M，et al.Mesostructural origin of stress-induced magnetic anisotropy in Fe-based nanocrystalline ribbons［J］.Appl Phys Lett，2010，96:092508.

［13］Wang Z C，Gong F F，Yang X L，et al.Longitudinally driven giant magnetoimpedance effect in stress-annealed Fe-based nanocrystalline ribbons［J］.J Appl Phys，2000，87:4819-4821.