同位素稀釋-負熱表面電離質譜法分析土壤樣品中的超微量99Tc

湯 磊，王麗雄，劉雪梅，龍開明，楊通在，熊宗華，龔 建

中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900

相對于地球年齡來說，99Tc半衰期較短(2.1×105a)，所以自然界中不存在天然的99Tc，但其作為重要的高豐度裂變產物(裂變產額6%)，由于近代大氣層核試驗、核材料循環及人工合成核醫藥等原因散布在環境中，因此開展99Tc的測量對于研究長壽命裂變產物在環境中的遷移及影響有重要意義。

由于99Tc只發射低能量的β粒子(Emax=0.29 MeV)，用放化分析手段直接測量99Tc較為困難。因此更有效的分析手段是熱表面電離質譜(TIMS)、電感耦合等離子體質譜(ICP-MS)和加速器質譜(AMS)等，其中，在測定同位素比值方面，TIMS結合同位素稀釋法仍然是精度與準確度最高的手段。從20世紀90年代以來，歐美、日韓等國對核設施、環境中的99Tc進行了大量的測量工作[1-7]。這些測量除了少數使用低本底反符合β計數器或液閃計數器以外，其它普遍采用ICP-MS，不確定度在5%～25%。國內中國原子能科學研究院也開展過液閃法和ICP-MS測定低放廢水中99Tc的研究[8-9]。ICP-MS的技術優勢是：其電離源是等離子體，溫度高達8 000 ℃，大多數元素都可以測量；電離效率可達99%，檢測下限低；采用液體噴霧進樣，測量迅速，單個樣品測量僅需3～15 min。但其劣勢在于樣品的記憶效應較嚴重，另由于樣品在等離子體高溫下全部電離，基體、同量異位素、復合分子離子等干擾較嚴重。

1 實驗方法

1.1 儀器與試劑

MAT-262質譜儀，分辨率大于500，豐度靈敏度10-6，裝備正負離子轉換系統，美國熱電公司。

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