氣體裂變產物88Kr的放化分離方法

楊志紅，張生棟，楊 磊，丁有錢，孫宏清，馬 鵬

中國原子能科學研究院 放射化學研究所，北京 102413

88Kr的半衰期為2.84 h[1]，裂變產額較高，是核燃料燃耗測定中重點關注的短壽命氣體裂變產物核素。然而其半衰期、γ分支比等核參數的不確定度較大，不能滿足目前燃耗分析的要求，需要重新精確測量，其前提條件是制備出活度和純度均較高的樣品。

88Kr只能從核燃料新裂變的產物中得到。根據圖1所示與88Kr相關的裂變產物衰變鏈可知，如果直接從輻照靶中提取氣體，85Krm、87Kr、135Xe、138Xe及135I等短壽命裂變產物核素將與88Kr共存。大量雜質核素會給88Kr的放射性測量帶來不確定性。因此，必須通過放化分離的手段降低這些干擾核素的含量，以提高半衰期等核參數測量的精度。

圖1 88Kr相關的裂變產物衰變鏈

Kr和Xe均為惰性氣體，化學性質穩定，相互之間的分離主要是基于某些物理性質(蒸汽壓、熔點、沸點等)的差異。常用的分離方法有低溫精餾法、固體吸附法、溶劑吸收法、氣相色譜法、膜分離法[2]。Kr、Xe的分離技術雖然在不斷改進，但應用最廣泛的還是活性炭低溫吸附法[3]。早期，為了測量裂變產額等目的，建立了從輻照靶中提取、分離85Kr(10.7 a)、133Xe(5.24 d)的方法[4-5]。近年來，由于軍控核查、核環境監測等需求，國內外很多實驗室研究并發展了從空氣中富集、純化85Kr、133Xe的程序[6-8]。上述方法和程序中普遍采用活性炭柱低溫下(-190 ℃或-80 ℃)先將Kr和Xe同時吸附，再分步升溫(Kr在0 ℃，Xe在80 ℃)分別解吸，實現二者的分離和純化。在此之前往往還包括氣體樣品的收集以及常量氣體、水分、酸氣等的預處理。……