鄧惟勤,談樹蘋,陶苗苗,吳繼宗
中國原子能科學研究院 放射化學研究所,北京 102413
在后處理廠的工藝控制分析中,為了及時了解流程中鈾、钚的含量及镎的走向,監控工藝運行狀態,需要準確測定1AW中鈾、镎、钚的量。1AW溶液組成極其復雜,幾乎含有所有的放射性裂片元素,放射性活度濃度很高,總γ放射性達到1.7×1012Bq/L。但鈾、钚和镎的含量低[1],它們的質量濃度分別約為0.15、2×10-3、0.075 g/L。
由于1AW樣品均需送至熱室外的薄壁手套箱中分析,如果通過高倍稀釋樣品以達到降低放射性的目的,將使得樣品中鈾、钚和镎含量達到或低于檢測下限。為了減少分析人員的照射劑量并保證分析結果的準確可靠,在熱室內進行1AW樣品的預處理、去除絕大部分β、γ放射性核素是必要的。當去污因子足夠高時,預處理后的樣品不用再大量稀釋,樣品可送至薄壁手套箱進行分析。
動力堆乏燃料(235U富集度3%,燃耗33 000 MWd/tHM)在放置5 a后,90Sr和134Cs、137Cs是主要的中長壽命放射性核素,且在溶液中放射性活度大、含量高。同時90Sr的子體90Y半衰期為64.1 h,137Cs的子體137Bam半衰期為2.552 min。雖然90Y是純β放射性元素,但其高能強β放射性所產生的韌致輻射所造成的傷害不能被忽視。100 kg U輻照后裂變產物組成中90Sr-90Y、134Cs、137Cs-137Bam占總放射性活度的74%。因此,為了達到通過預處理降低放射性的目的,必須確保鍶、銫、釔等幾種裂變產物的去污效果。
法國原子能委員會(CEA)在分析MOX乏燃料溶解液時,在8 mol/L HNO3環境下使用Ce(Ⅳ)將鈾、镎、钚均調價到六價后使用UTEVA萃取柱(戊基膦酸二戊酯浸漬樹脂,專用于U和四價錒系元素的吸附)進行共萃取,成功實現了鈾、钚、镎的快速分析[2],目前國內尚未見相關報道?!?br>