大型核電鍛件用16MND5鋼韌脆轉變溫度的確定

白 晶 梁寶乙 趙長春 張俊彥

(中冶京誠(營口)裝備技術有限公司，遼寧115004)

在核電站運行中， 核反應堆壓力容器(Reactor Pressure Vessel- RPV)是一個承受高溫(約350℃)、高壓(14 MPa～20 MPa)和放射性輻照的特殊厚壁壓力容器，要求在室溫和工作溫度下具有合適的強度和較高的韌性以及盡可能低的韌脆轉變溫度[1,2]。其中，韌脆轉變溫度作為RCC-M規定必須進行的檢驗內容在規范中有著嚴格的要求，甚至在很大程度上體現了核反應堆壓力容器的制造實力。為了提高產品的競爭性和絕對可靠性，獲得盡可能低的韌脆轉變溫度是各國、各生產廠家需要研究解決的重大課題[3,4]。我們通過對其化學成分、非金屬夾雜物、晶粒度及組織的有效控制，最終獲得了性能優異的16MND5鋼鍛件。

1 試驗鋼的制備與組織控制

1.1 16MND5鋼的化學成分及非金屬夾雜物控制

在試驗鋼的化學成分中，C的含量對性能影響顯著，碳低則產品韌性好，韌脆轉變溫度低， 但強度低，所以C含量偏低強度可能滿足不了要求，C含量高則會降低鋼的焊接性，同時會提高輻照脆化傾向。有研究認為為了保證強度C含量不能低于0.16%[5]，所以要想獲得良好的韌性，碳含量的控制是很重要的。由表1可見，本試驗鋼的C含量控制在0.18%。試驗鋼中主要合金元素為Mn、Ni、Mo。Mn能夠提高鋼的淬透性，降低堆焊層下裂紋敏感性，隨著Mn含量的增加，沖擊韌性提高，這主要與Mn能夠增加晶間結合力有關。所以在實際生產中大多將Mn控制在1.35%～1.45%。Ni能明顯改變鋼的冷態韌性，但試驗證明Ni含量高的RPV鋼對輻照脆化比較敏感，Ni越高輻照脆化越顯著[6,7]。由于Ni也是擴大γ相的元素，含量高則輻照效應較大，但Ni又能保證厚截面鋼淬透性。因此，Ni含量在保證冷態韌性達到要求的前提下盡量按規格下限控制。Mo主要是提高耐熱性和減少回火脆性，所以在實際生產中把Mo控制在含量的上限，約0.5%。Si，Cu，P，S是雜質元素，大量試驗證明，Cu是對輻照脆化最有害的元素[8]，為限制Cu的不利影響，鋼的補充規范要求Cu含量應低于0.10%[9]。P也是造成回火脆性的主要元素之一，P含量增加使韌脆轉變溫度明顯升高。S易在鋼中晶界處形成偏聚和形成硫化物。硫化物熔點較低，會降低鋼的沖擊韌性[10]，因此RPV鋼要求把P、S含量限制在非常低的水平。最終我們確定的成分見表1所示。為獲得良好的沖擊韌性及較低的韌脆轉變溫度，在煉鋼過程中嚴格控制非金屬夾雜物含量也至關重要。通過有效控制鋼水純凈度、有害元素含量及加強精煉過程中鋼水的攪拌，我們最終將非金屬夾雜物含量控制在RCC-M相關標準的要求范圍內。具體結果見表2所示。

表1 試驗鋼的化學成分(質量分數，%)Table 1 Chemical composition of experimental steels(mass fraction，%)

表2 非金屬夾雜物評級結果Table 2 Rating for nonmetallic inclusions

1.2 試驗鋼的晶粒度和組織控制

細化組織和提高組織均勻性無論對于滿足晶粒度要求，還是對于提高產品的韌性均有極其重要的作用。RCC-M規范要求，按照ASTM E112規定評級其晶粒度級別應不小于5級。因此，在整個生產過程中，我們一方面控制其N、Al含量(適量的N、Al形成的高熔點小顆粒有細化晶粒的作用。相關研究表明，當該類鋼種的Al含量為0.02%時，將獲得最佳的細晶粒組織[11,12])；另一方面，我們對鍛造工藝、鍛后熱處理及調質熱處理工藝進行了優化。鍛造過程冒口和水口切除量分別大于13%和7%，鍛造比大于5.0。鍛后熱處理采用正回火工藝，正火溫度900～960℃，回火溫度640～700℃；調質奧氏體化溫度880～925℃，回火溫度640～660℃。最終獲得了均勻的細晶粒組織，晶粒度達到了8.5級，見圖1所示。同時，通過上述熱處理過程，我們獲得了理想的均勻貝氏體組織，見圖2所示。

2 試驗方法與試驗結果分析

2.1 試驗方法

沖擊試樣采用夏比V型缺口試樣，試樣尺寸為10 mm×10 mm×55 mm，沖擊試樣缺口沿原鍛件的徑向加工。試驗的溫度范圍是80～-80℃，每檔溫度采用三組試樣進行測試。低溫試樣采用的控溫介質為乙醇。由于試樣從介質中取出放到沖擊試驗機上有時間間隔，為了保證沖擊試驗時試樣的溫度為預定溫度，采取了縮短時間和補償溫度的方法。即將試樣冷卻到較試驗溫度低2～3℃并保持20 min以上，然后用和試樣溫度相同的木制夾鉗將試樣取出，迅速進行沖擊試驗，從試樣取出到將它在試驗機上沖斷所用的時間不應超過5 s[13]。沖擊斷口形貌在ZEISS EVO 50型掃描電子顯微鏡下進行觀察，采用的加速電壓為15 kV。

圖1 試驗鋼的晶粒度Figure 1 Austenite grain of experimental steel

圖2 試驗鋼的金相組織Figure 2 Microstructure of the experimental steel

2.2 沖擊試驗結果分析及韌脆轉變溫度確定

2.2.1 沖擊試驗結果分析

沖擊檢驗結果見表3、圖3和圖4。由于試驗中得到的沖擊試驗數據具有一定的分散性，為了更好的反映沖擊功、脆性斷面率與溫度的關系，通常采用一定的方法對數據進行統計分析和擬合回歸處理。多項式回歸是目前比較普遍的處理方法，使用簡單，適應性強，本文即采用此種方法。見圖3和圖4所示，無論是沖擊功與溫度之間的關系曲線還是脆性斷面率與溫度之間的關系曲線，都可以大體分為下平臺區、轉變溫度區和上平臺區三段。由圖3可見，沖擊功與溫度之間的關系曲線形狀基本呈S形。隨著試驗溫度的降低，沖擊功不斷減少，在轉變溫度附近沖擊功迅速降低，當溫度降低到一定程度以后，沖擊功的變化速率又逐漸減慢，直至穩定在相對較低的數值。由圖4可見，隨著試驗溫度的降低，脆性斷面率逐漸降低，在20～80℃的范圍內，降低不很明顯，而在0～-60℃的范圍內時，脆性斷面率迅速下降，在轉變溫度附近基本呈直線關系，材料從塑性逐漸過渡為脆性。當溫度降低到一定程度-80℃時材料即表現為完全脆性，脆性斷面率為100%。

2.2.2 韌脆轉變溫度的確定

GB/T 229—2007規定了三種測定韌脆轉變溫度的方法，我們采用沖擊吸收功法(沖擊吸收功上下平臺區間50%所對應的溫度ETT50)，脆性斷面率法(脆性斷面率為50%所對應的溫度FATT50)，并結合斷口形貌觀察的方法來確定本試驗鋼的韌脆轉變溫度(DBTT)。根據能量法，取上階能與下階能的1/2所對應的溫度作為韌脆轉變溫度。從表4的沖擊功數值可以看出，下階能為8 J，上階能為216 J，二者平均值所對應的溫度通 過 曲 線擬合及定位后確定為-30℃。而由圖4通過脆性斷面率法同樣可以獲得其韌脆轉變溫度為-26℃。為進一步判定該值的準確性，我們取對應試樣進行新鮮斷口的掃描電鏡觀察，微觀斷口形貌見圖5所示。其中，圖5(a)為0℃試驗條件下的形貌，可見斷口處韌窩尺寸較大且較深，并且在大韌窩中還分布著許多小韌窩，分布也很均勻，表明試樣在0℃斷裂時經歷了很大的塑性變形；圖5(b)為-20℃試驗條件下的斷口形貌，可見試樣在斷裂時仍以韌窩斷口為主，只是較前者韌窩淺平粗大；圖5(c)為-40℃試驗條件下的斷口形貌，可見斷口中出現大量解理花樣和小部分準解理小平面同時伴有少量淺平韌窩，表明此時以脆性斷裂為主；而當溫度降低至-60℃時，見圖5(d)所示，斷口呈現明顯的解理花樣，表明在此溫度下試樣接近完全的脆性斷裂。綜上分析可知，韌脆轉變溫度應在-20℃與-40℃之間，與圖4擬合分析結果相符。結合沖擊吸收功法、脆性斷面率法及掃描電鏡觀察分析，最終確定該材料的韌脆轉變溫度低于-26℃。

表3 不同試驗溫度的測定結果Table 3 Test results of different temperature

圖3 沖擊功隨溫度變化曲線Figure 3 Curve of impact energy with temperature change

圖4 脆性斷面率隨溫度變化曲線Figure 4 Curve of area rate of brittle fracture with temperature change

圖5 不同沖擊溫度下斷口微觀形貌Figure 5 Fracture appearance of different temperature

3 結論

(1)通過嚴格控制化學成分、非金屬夾雜物水平、晶粒度及組織，我們成功試制了合格的核反應堆壓力容器用鍛件。

(2)試驗件具有較高的沖擊韌性水平，采用沖擊吸收功法、脆性斷面率法并結合斷口形貌掃描電鏡觀察確定本試驗件的韌脆轉變溫度低于-26℃。

[1] 董嵐楓， 鐘約先，馬慶賢，袁朝龍，馬力深.大型筒體鍛件的成形制造技術[J].鍛壓技術. 2007，3.

[2] 陳書貴.壓水堆核電站核島大型鍛件用鋼和制造工藝[D].機械部鄭州機械研究所，1993，3.

[3] ASTM鍋爐及壓力容器規范[S].美國國家標準，1983.

[4] ASME SA508cl.3鍛件技術條件[J].上海核工程研究設計院，1991，4.

[5] Davies L M. A Comparison of Western and Eastern Nuclear Reactor Pressure Vessel Steels [J].International Journal of Pressure Vessels and Piping,1999，76：163-208.

[6] Miller M K, Pareige P, Burke M G. Understanding Pressure Vessel Steels: An Atom Probe Perspective [J]. Materials Characterization, 2000，44：235-254.

[7] ASTM:A533 /A533M-93 (Reap roved 2004), Standard Specification for Pressure Vessel Plates, Alloy Steel, Quenched and Tempered, Manganese-Molybdenum and Manganese-Molybdenum-Nickel[S].

[8] Huang J Y, Hwang J R, Yeh J J. Dynamic Strain Aging and Grain Size Reduction Effection the Fatigue Resistance of SA533B3 Steels [J]. Journal of Nuclear Materials, 2004，324，140-151.

[9] 周威廉.法國和反應堆壓力殼用鋼規范剖析[J].大型鑄鍛件，1985，(1)：56-63.

[10] 馬飛良.國外和反應堆壓力容器用A508cl.3鋼及其制造[J].大型鑄鍛件，1990，(4)：35-46.

[11] 胡本芙，卜勇，吳承建，等.N/Al比值對A508-3鋼組織和性能的影響[J].鋼鐵，1999，34(1)：39.

[12] Sheng Zhongqi, Xiao Hong, Peng Feng, et al. Refinement of Grain Structure in 20MnNiMo (SA508) Steel[J]. China Nuclear Science and Technology Report, 1997, (00)：5.

[13] GB/T 229—1994，金屬夏比缺口沖擊試驗方法[S].