渤海灣北部和西部海域表層沉積物中無機(jī)碳形態(tài)研究

王允周, 高學(xué)魯, 楊玉瑋

（1. 中國科學(xué)院 煙臺(tái)海岸帶研究所 海岸帶環(huán)境過程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 煙臺(tái) 264003; 2. 中國科學(xué)院 研究生院, 北京 100039）

渤海灣北部和西部海域表層沉積物中無機(jī)碳形態(tài)研究

王允周1,2, 高學(xué)魯1, 楊玉瑋1,2

（1. 中國科學(xué)院 煙臺(tái)海岸帶研究所 海岸帶環(huán)境過程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 煙臺(tái) 264003; 2. 中國科學(xué)院 研究生院, 北京 100039）

采用氯化鈉（NaCl）、氨水（NH3·H2O）、氫氧化鈉（NaOH）、鹽酸羥胺（NH2OH·HCl）溶液對渤海灣北部和西部海域表層沉積物中無機(jī)碳進(jìn)行了連續(xù)浸取, 并將無機(jī)碳分為5種賦存形態(tài): 交換態(tài)（NaCl相）、弱堿結(jié)合態(tài)（NH3·H2O相）、強(qiáng)堿結(jié)合態(tài)（NaOH相）、弱酸結(jié)合態(tài)（NH2OH·HCl相）和殘?jiān)鼞B(tài)。同時(shí), 結(jié)合沉積物其他地球化學(xué)參數(shù), 對影響各形態(tài)無機(jī)碳含量變化的因素進(jìn)行了討論。結(jié)果表明: 研究區(qū)表層沉積物中NaCl相、NH3·H2O相、NaOH相、NH2OH·HCl相、殘?jiān)酂o機(jī)碳的平均含量分別為0.66、0.86、0.23、2.56、0.46 mg/g。NaOH相無機(jī)碳占總無機(jī)碳的比例最小, 約為5%; NH2OH·HCl相的比例最大, 在 50%左右。無機(jī)碳的不同形態(tài)及沉積物地球化學(xué)參數(shù)之間的相關(guān)關(guān)系分析表明,NH3·H2O相受沉積物含水率、總氮（TN）、總有機(jī)碳（TOC）和沉積物細(xì)組分的影響極為顯著, NaOH相受沉積物TN和TOC的影響極為顯著, 殘?jiān)嗍芎实挠绊戄^為顯著, 其余2相受各因素的影響較弱; 在沉積物早期成巖過程中, NaCl相和殘?jiān)酂o機(jī)碳之間可能存在一定相互轉(zhuǎn)化關(guān)系。

渤海灣; 沉積物; 連續(xù)浸取; 無機(jī)碳形態(tài)

工業(yè)革命以來, 化石燃料燃燒和土地利用變化等人類活動(dòng)產(chǎn)生大量二氧化碳（CO2）, 使大氣中 CO2濃度（體積比）由工業(yè)革命前的約 280×10?6增加到2008 年的 385×10?6[1-2]。快速升高的 CO2濃度帶來一系列生態(tài)環(huán)境問題, 如溫室效應(yīng)、海水酸化及全球?yàn)?zāi)害性氣候增加等[3], 引起了各國科學(xué)家和政府首腦的高度重視。為了研究碳元素在大氣圈、水圈、生物圈和巖石圈之間相互轉(zhuǎn)換和運(yùn)移的過程, 預(yù)測未來氣候變化, 科研工作者做了大量研究工作。作為地球上最大的碳庫之一, 海洋中的碳儲(chǔ)量約是大氣圈的50倍, 陸地生物圈的20倍[4], 吸收掉約48%的來自工業(yè)活動(dòng)的CO2[5], 對大氣CO2濃度變化起到極大的緩沖作用[6]。經(jīng)過對海洋碳循環(huán)的多年研究, 人們對碳在大洋中的遷移轉(zhuǎn)化獲得了比較清晰的認(rèn)識(shí),但對生物地球化學(xué)過程極為復(fù)雜的近海的研究還存在較多的不確定性[7]。

近海海域是連接陸地和海洋兩大生態(tài)系統(tǒng)的關(guān)鍵環(huán)節(jié), 在全球碳循環(huán)中起著重要作用[8-9]。它接受著河流輸入的大量陸源物質(zhì), 并通過物理、化學(xué)和生物過程與大洋進(jìn)行各種物質(zhì)和能量交換。作為高生產(chǎn)力海域, 雖然近海只占全球海洋面積的 7%, 但每年產(chǎn)生了全球海洋約 80%有機(jī)碳沉積和 50%碳酸鹽沉積[10]。

碳酸鹽是沉積物中的碳組分之一, 它的沉淀與溶解受到上覆水及孔隙水溫度、鹽度、pH、堿度、氧化還原電位[11]和生物擾動(dòng)[12]等多種因素的控制,并影響海水碳酸鹽系統(tǒng)的平衡[3]。海洋沉積物中碳酸鹽礦物種類繁多, 形成和溶解條件各不相同[13], 因此在海洋碳循環(huán)中的作用也明顯不同。渤海灣是位于渤海西部的半封閉海灣, 接收著沿岸多條河流的匯入, 為中國典型近海海域。本研究利用不同強(qiáng)度的浸取劑, 對渤海灣北部和西部海域表層沉積物進(jìn)行處理, 分離測定沉積物中不同結(jié)合強(qiáng)度的無機(jī)碳,并考察各種環(huán)境因素對其含量及分布的影響。

1 采樣與分析

2008年 5月, 在渤海灣北部和西部海域進(jìn)行了采樣, 共設(shè)置了M、K、T和U 4個(gè)斷面23個(gè)站位, 具體站位分布如圖1所示。M、K和T斷面分別位于陡河、永定新河和獨(dú)流減河的入海口方向, U斷面位于青靜黃河和子牙新河的入海口方向。樣品采集后裝入封口袋密封保存在4 °C冰箱中。

圖1 渤海灣北部和西部采樣站位示意圖Fig. 1 Sampling sites in the northern and western Bohai Bay

樣品含水率采用60 °C烘干稱重法測定, 沉積物粒度利用英國馬爾文公司Mastersizer 2000型激光衍射粒度分析儀測定, 總氮（TN）含量利用德國元素分析儀測定。總碳（TC）和總無機(jī)碳（TIC）含量利用島津TOC-VCPH-SSM5000A分析儀測定, 兩者之差為總有機(jī)碳（TOC）含量。不同形態(tài)無機(jī)碳按如下方法浸取[13]:NaCl相: 根據(jù)含水率稱取相當(dāng)于0.5 g干重的濕樣,置于50 mL離心管中, 加入25 mL 1 mol/L的NaCl溶液, 搖勻振蕩 2 h后, 離心分離, 倒出浸取液, 在殘?jiān)屑尤?5 mL蒸餾水, 再振蕩洗滌10 min, 離心分離, 兩次離心液合并; NH3·H2O相: 在第1步殘?jiān)屑尤?2.5 mL 0.1 mol/L的NH3·H2O, 搖勻振蕩2 h后, 離心分離, 倒出浸取液, 在殘?jiān)屑尤?5 mL蒸餾水, 再振蕩洗滌10 min, 離心分離, 兩次離心液合并; NaOH相: 在第 2步殘?jiān)屑尤?12.5 mL 0.1 mol/L的NaOH溶液, 搖勻振蕩2 h后, 離心分離, 倒出浸取液, 在殘?jiān)屑尤?25 mL蒸餾水, 再振蕩洗滌10 min, 離心分離, 兩次離心液合并; NH2OH·HCl相: 在第 3步殘?jiān)屑尤?12.5 mL 0.2 mol/L的NH2OH·HCl溶液, 搖勻振蕩1 h后, 倒掉上清液; 殘?jiān)? 將第 4步殘?jiān)娓? 用島津 TOC-VCPHSSM5000A分析儀測定其中無機(jī)碳含量, 記為殘?jiān)酂o機(jī)碳含量。浸取液中的無機(jī)碳用島津TOC-VCPH分析儀測定, 最后換算為沉積物中無機(jī)碳的含量。NH2OH·HCl相無機(jī)碳含量由總無機(jī)碳含量減去其他4相無機(jī)碳含量得到。各相無機(jī)碳分析的相對標(biāo)準(zhǔn)誤差小于15%。

2 結(jié)果與討論

2.1 無機(jī)碳及相關(guān)參數(shù)的分布特征

2.1.1 沉積物粒度、TOC和TN的分布特征

表1 沉積物粒度、TOC和TN的分布Tab. 1 Distributions of grain-size, TOC and TN in sediments

研究區(qū)各站位沉積物粒度、TOC和 TN的分布如表1所示。4個(gè)斷面的沉積物類型主要為黏土質(zhì)粉砂, M、K、T和U斷面的中值粒徑（D50）分別為10.4、8.0、9.7和9.0 μm; 其中, T-1站沉積物所含的粗粒度組分最多, D50為16.5 μm, K-3站沉積物所含的細(xì)粒度組分最多, D50為5.1 μm。沉積物TOC含量變化范圍為10.6～22.8 mg/g, 總體上離岸較近的沉積物中TOC的含量較高, 如M-1、K-1和U-1站, 分別為所在斷面的最高值, 可能與陸源輸入有關(guān)。T-1站TOC的含量較低可能與此處沉積物的粒徑較粗有一定的關(guān)系。沉積物 TN含量在 0.33～1.35 mg/g范圍內(nèi)變化, 最高值和最低值分別出現(xiàn)在U-1和M-4站, 總體上其變化趨勢與TOC有一定的相似性。

2.1.2 沉積物無機(jī)碳及其不同形態(tài)的分布特征

各站位不同形態(tài)無機(jī)碳分布及總量如圖2所示。總無機(jī)碳的含量在 1.41～9.21 mg/g之間, 平均值為4.54 mg/g。不同形態(tài)無機(jī)碳含量的大小順序一般為:NH2OH·HCl相＞NH3·H2O 相＞NaCl相＞殘?jiān)啵綨aOH相。其中, NaCl相無機(jī)碳的含量在0.53～0.79 mg/g之間, 平均值為0.66 mg/g; NH3·H2O相無機(jī)碳的含量在0.47～1.52 mg/g之間, 平均值為0.86 mg/g;NaOH相無機(jī)碳的含量在0.06～0.86 mg/g之間, 平均值為 0.23 mg/g; NH2OH·HCl相無機(jī)碳的含量在0.56～7.13 mg/g之間, 平均值為2.56 mg/g; 殘?jiān)酂o機(jī)碳的含量在 0～2.38 mg/g之間, 平均值為 0.46 mg/g。NH2OH·HCl相無機(jī)碳的含量最高, 在總無機(jī)碳中所占的比例超過了 50%。所有斷面中, 斷面 T的無機(jī)碳平均含量最高, 達(dá)到5.70 mg/g, 斷面M的無機(jī)碳平均含量最低, 為 2.68 mg/g。不同斷面間,NaCl和NH3·H2O相無機(jī)碳的含量變化相對較小, 分別在0.65 mg/g和0.86 mg/g附近, 其余3相無機(jī)碳含量變化較大。

2.2 影響因素分析

2.2.1 沉積物來源影響

其他研究區(qū)沉積物中各形態(tài)無機(jī)碳在總無機(jī)碳中所占的平均比例如表 2所示。在膠州灣和長江口沉積物中, 前 3相無機(jī)碳的相對含量一般小于 10%,NH2OH·HCl相則在 30%左右, 殘?jiān)嘁话愣汲^40%[14]; 遼東灣柱狀沉積物中, NaCl相和NaOH相無機(jī)碳的相對含量都小于10%, 其余3相都在20%以上,其中 NH3·H2O 相最高, 達(dá)到 31.4%[15]; 而在黃河口外海表層沉積物中, 各形態(tài)無機(jī)碳的大小關(guān)系為NH3·H2O 相（29.6%）＞殘?jiān)啵?9.4%）＞NaOH 相（21.4%）＞NH2OH·HCl相（14.8%）＞NaCl相（4.8%）[16]。

圖2 各形態(tài)無機(jī)碳含量Fig. 2 The contents of inorganic carbon in different fractions

表2 不同海域沉積物中各形態(tài)無機(jī)碳的含量Tab. 2 The percentage of inorganic carbon in various fractions of sediments from different sea areas

各形態(tài)無機(jī)碳含量的差異與不同研究區(qū)沉積物中碳酸鹽礦物的來源及組成的差異有著密切關(guān)系。長江流域廣闊、支流眾多, 而且流域范圍內(nèi)巖石類型多種多樣, 因而形成了沉積物中成分復(fù)雜的碳酸鹽礦物, 除了陸源礦物碎屑外, 淡水鈣質(zhì)生物碎屑也構(gòu)成了長江口沉積物碳酸鹽的重要組成部分[17]。膠州灣是深水港, 接受著周圍十幾條河流的物質(zhì)輸入,遼東灣海域主要接受遼河及周邊河流輸入的大量物質(zhì), 黃河口海域受到黃河來沙的強(qiáng)烈影響。本研究區(qū)受黃河的影響相對較弱, 海河等河流在人類活動(dòng)影響下, 入海物質(zhì)也大為減少, 潮流輸送成為沉積物的主要來源[18]。沉積物來源的差異必然造成沉積礦物種類和性質(zhì)的不同, 進(jìn)而對無機(jī)碳含量及其在各形態(tài)間的分配造成影響。

2.2.2 沉積物性質(zhì)影響

表 3列出了研究區(qū)海洋沉積物各形態(tài)無機(jī)碳與沉積物地球化學(xué)參數(shù)之間的相關(guān)系數(shù)。從表中可以看出, 含水率與NH3·H2O相、NaOH相和殘?jiān)酂o機(jī)碳正相關(guān), 與 NaCl相和 NH2OH·HCl相無機(jī)碳負(fù)相關(guān), 其中含水率與 NH3·H2O相、殘?jiān)酂o機(jī)碳之間的相關(guān)關(guān)系顯著。這說明含水率增高可能促使無機(jī)碳向 NH3·H2O相和殘?jiān)酂o機(jī)碳轉(zhuǎn)變, 還可能促使不穩(wěn)定的 NaCl相無機(jī)碳溶解入海水或轉(zhuǎn)化為NH3·H2O 相無機(jī)碳。含水率表征沉積物中的孔隙水含量, 而孔隙水是固-固和固-液界面間物質(zhì)交換的橋梁和紐帶[14], 同時(shí), 含水率的大小還可以反映沉積物的疏松情況, 并直接影響沉積物的再懸浮程度[19], 所以無機(jī)碳在沉積物-海水間的溶解釋放與沉淀成巖過程與含水率之間可能存在一定關(guān)系。

TN與所有形態(tài)無機(jī)碳都正相關(guān), 其中與NH3·H2O 和 NaOH 相無機(jī)碳有極顯著的相關(guān)關(guān)系,說明沉積物氮含量的增加可能會(huì)使這兩相無機(jī)碳含量增加。元素氮主要是通過氨化和硝化作用影響沉積物無機(jī)碳。當(dāng)沉積物中氨化作用占優(yōu)勢時(shí), 消耗氫離子, 導(dǎo)致 pH值升高; 硝化作用占優(yōu)勢時(shí), 生成氫離子, pH值降低。這兩種作用都能促使碳酸鹽沉淀溶解平衡發(fā)生移動(dòng)[20]。

TOC與NaCl相、NH2OH·HCl相無機(jī)碳負(fù)相關(guān),與其他3相正相關(guān), 其中與NH3·H2O相、NaOH相無機(jī)碳有極顯著的相關(guān)關(guān)系。有機(jī)碳是沉積物碳庫的重要組分, 主要源于生物碎屑、水體浮游和底棲生物殘骸、底層微生物組織中的油脂、碳?xì)浠衔铩⒌鞍踪|(zhì)等[21]。沉積物中的有機(jī)質(zhì)參與了各種生物化學(xué)和地球化學(xué)作用, 是活潑的生物地球化學(xué)要素。早期成巖過程中, 有機(jī)質(zhì)分解產(chǎn)生 HCO3?, 制約沉積物孔隙水堿度和溶解無機(jī)碳含量, 進(jìn)而改變孔隙水的碳酸鹽沉淀溶解平衡關(guān)系, 影響碳酸鹽的溶蝕和結(jié)晶[21]。

表3 各形態(tài)無機(jī)碳與沉積物主要地球化學(xué)參數(shù)之間的相關(guān)系數(shù)Tab. 3 Correlation coefficients between various fractions of inorganic carbon and the main geochemical parameters of sediments

在所有形態(tài)無機(jī)碳中, 只有 NH3·H2O相與沉積物粒度之間存在顯著的相關(guān)關(guān)系, 沉積物細(xì)粒度組分越多, NH3·H2O相無機(jī)碳含量越大, 其他各形態(tài)與粒度的相關(guān)關(guān)系均較弱。粒度對無機(jī)碳的影響具有一定的不確定性: 東海表層沉積物中, 粗粒級（＞0.045 mm）無機(jī)碳含量高, 細(xì)粒級（＜0.045 mm）中等,砂、礫級中的無機(jī)碳異常富集[17]; 對南沙群島柱狀沉積物的研究卻表明, 沉積物粒度不是控制碳酸鹽垂向變化的主要因素[22]; 李學(xué)剛測定了沉積物不同粒度組分中各個(gè)形態(tài)無機(jī)碳含量, 發(fā)現(xiàn)NaCl相無機(jī)碳在沉積物的中等粒度組分富集, NaOH相無機(jī)碳在沉積物的粗粒度組分貧化, 其他各形態(tài)無機(jī)碳在沉積物不同粒度間的分布沒有顯著性差異[13]。

2.2.3 各形態(tài)無機(jī)碳間的相互影響

在沉積物早期成巖過程中, 各形態(tài)無機(jī)碳處于一種動(dòng)態(tài)平衡, 可能存在相互轉(zhuǎn)化的現(xiàn)象。從表4中可以看出, 總無機(jī)碳與NH2OH·HCl相無機(jī)碳之間存在極顯著的相關(guān)關(guān)系, 而與其他各形態(tài)無機(jī)碳的相關(guān)關(guān)系不顯著, 這可能是因?yàn)榇讼嗍强偀o機(jī)碳的主要組分, 受總無機(jī)碳的影響較大。NaCl相無機(jī)碳與酸浸取相無機(jī)碳之間存在著顯著的相關(guān)關(guān)系, 而與堿浸取相無機(jī)碳的相關(guān)關(guān)系不顯著, NaCl相與NH2OH·HCl相無機(jī)碳之間較顯著的正相關(guān)關(guān)系說明這兩相無機(jī)碳可能存在相同的成因或來源, 與殘?jiān)酂o機(jī)碳之間極顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系說明這兩相無機(jī)碳在成巖過程中可能相互轉(zhuǎn)化。堿浸取相無機(jī)碳之間存在極顯著的正相關(guān)關(guān)系, 與其他各形態(tài)間的相關(guān)關(guān)系不顯著, 說明這兩相無機(jī)碳可能也存在著相同的成因或來源, 且較難向其他3相轉(zhuǎn)化。

表4 各形態(tài)無機(jī)碳之間的相關(guān)系數(shù)Tab. 4 Correlation coefficients among various fractions of inorganic carbon

3 結(jié)論

通過對渤海灣北部和西部海域表層沉積物各形態(tài)無機(jī)碳含量及其與各影響因素之間的關(guān)系進(jìn)行分析, 得到如下結(jié)論:

研究區(qū)內(nèi), 表層沉積物總無機(jī)碳的平均含量為4.54 mg/g。NaCl相、NH3·H2O 相、NaOH 相、NH2OH·HCl相和殘?jiān)酂o機(jī)碳的平均含量分別為0.66、0.86、0.23、2.56和 0.46 mg/g。所有樣品中,NaOH相無機(jī)碳的比例最小, 約為 5%; NH2OH·HCl相的比例最大, 在50%附近; 余下的3相各占10%左右。

沉積物含水率、TN、TOC和粒度等因素在一定程度上影響各形態(tài)無機(jī)碳含量。其中, NaCl相與各參數(shù)間的相關(guān)關(guān)系較弱, NH3·H2O相受沉積物含水率、TN、TOC和沉積物細(xì)組分的影響極為顯著, NaOH相受沉積物TN和TOC的影響極為顯著, NH2OH·HCl相受各因素的影響較弱, 殘?jiān)嗍芎实挠绊戄^為顯著。

在沉積物早期成巖過程中, 各形態(tài)無機(jī)碳之間可能存在相互轉(zhuǎn)化現(xiàn)象。NaCl相無機(jī)碳與酸浸取相無機(jī)碳之間存在顯著的相關(guān)關(guān)系, 與殘?jiān)酂o機(jī)碳之間存在極顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系, 這說明NaCl相和殘?jiān)酂o機(jī)碳在成巖過程中可能相互轉(zhuǎn)化。堿浸取相無機(jī)碳之間存在極顯著的正相關(guān)關(guān)系, 與其他各形態(tài)間的相關(guān)關(guān)系不顯著, 說明這兩相無機(jī)碳可能較難向其他3相轉(zhuǎn)化。

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Received: Jan., 20, 2010

Key words:Bohai Bay; sediment; sequential extraction; fractionation of inorganic carbon

Abstract:Fractionation of inorganic carbon （IC） in the surface sediments of northern and western Bohai Bay was extracted sequentially with solutions of sodium chloride （NaCl）, ammonia （NH3·H2O）, sodium hydroxide （NaOH）,hydroxylamine hydrochloride （NH2OH·HCl）, resulting in five fractions: the exchangeable fraction （NaCl fraction）,weak alkali extractable fraction （NH3·H2O fraction）, strong alkali extractable fraction （NaOH fraction）, weak acid extractable fraction （NH2OH·HCl fraction）, and residual fraction. Combined with other sediment geochemical parameters, the factors which affected the IC content were discussed. The results showed that in the surface sediments of the study area, the average contents of IC in different fractions, i.e. NaCl fraction, NH3·H2O fraction, NaOH fraction, NH2OH·HCl fraction and Residual fraction, were 0.66, 0.86, 0.23, 2.56 and 0.46 mg/g, respectively. The NaOH fraction accounted for the smallest proportion （about 5%） of the TIC. The NH2OH·HCl fraction ration was the largest, in the vicinity of 50%. Correlation analysis among different IC fractions and geochemical parameters indicated that the sediment moisture content, total nitrogen （TN）, total organic carbon （TOC） and sediment fine fraction had a highly significant effect on the NH3·H2O fraction of IC; TN and TOC had a significant effect on the NaOH fraction IC; sediment moisture content had a significant effect on residual fraction IC; and there was no significant correlation between various sediment geochemical factors and the other two fractions. During early digenesis, there might be a certain transformation between the NaCl and the residual fractions of IC.

（本文編輯:康亦兼）

Fractionation of inorganic carbon in the surface sediments of northern and western Bohai Bay

WANG Yun-zhou1,2, GAO Xue-lu1, YANG Yu-wei1,2
（1. Key Laboratory of Coastal Environmental Processes, Yantai Institute of Coastal Zone Research, Chinese Academy of Sciences, Yantai 264003, China; 2. Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039,China）

P736.4

A

1000-3096（2011）02-0052-06

2010-01-20;

2010-04-24

中國科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程重要方向項(xiàng)目（KZCX1-YW-06-02,KZCX2-YW-Q07-03, KZCX2-YW-JC203）

王允周（1985?）, 男, 江蘇徐州人, 碩士研究生, 主要從事海洋生物地球化學(xué)研究, 電話: 0535-2109135, E-mail: yzwang@yic.ac.cn;高學(xué)魯, 男, 通信作者, 電話: 0535-2109132, E-mail: xlgao@yic.ac.cn