氙氣樣品的點源效率函數法HPGe譜儀測量

田自寧 歐陽曉平 黃雄亮 周崇陽 張 洋 申茂泉 楊曉燕

1 (清華大學工程物理系 北京 100084)

2 (西北核技術研究所 西安 710024)

測量氙氣體通常采用β-γ符合法或平面HPGe γ能譜法[1–3]。β-γ符合法用符合技術降低本底以提高氙探測靈敏度；HPGe γ能譜法則由氙同位素特征γ射線確定活度，此法設備簡單，能量分辨率高，被各國核素實驗室廣泛使用，而HPGeγ能譜法的關鍵是確定探測器對氙氣放射源的探測效率[4]。然而，實際工作中遇到的氣體源有各種幾何形狀，不可能對每種形狀的氣體源都制作標準源進行相對法測量，須進行HPGe探測器點源效率函數及其參數的確定[5]。本文用點源對不同高度空樣品盒進行效率刻度研究，通過點源對不同高度樣品的不同半徑進行效率刻度，確定點源峰效率隨空樣品盒高度和半徑變化的函數參數，對點源效率函數進行數值積分，確定了Φ63.50 mm×16.66 mm 的氙氣樣品峰效率值，并與蒙卡計算結果以及b-g符合測量結果進行比較，結果較好。

1 基本原理

體源樣品多為圓柱狀，可視作點源集合。設圓柱狀源與圓柱型HPGe探測器同軸，則裝樣容器內的點源位置可用柱坐標(半徑r,高度h)表示。設樣品體積為V，高度為H，截面積為S，則能量為Eγ的γ射線峰探測效率εVP(Eγ,H)為體積元的 γ峰效率的積分[6]

對任一高度h，點源效率與r的關系用高斯函數擬合，高斯峰址在r=0處，則可得式(2)[6]：

式中，是探測器對點源的探測效率；是r=0時的峰效率；Γ(h)是高斯函數的半高寬；Eγ為γ射線能量；r是源-探測器軸線距離；h是源-探測器表面距離。

對于一定高度，點源峰效率隨半徑ri變化的函數可由半經驗公式表示：式中，a、b、c是待定系數，可由點源峰效率的實驗值與半徑進行最小二乘法擬合得到。令ri=0，由式(3)可得，則高斯函數半寬度ri滿足如下方程：

解得ri的正根，即為高斯函數的半高寬Γ(h)的一半。離晶體較近時的實驗數據有偏差，本實驗選取25、20、15、10 mm高度Γ(h)值。Γ(h)與點源高度的關系可用如下半經驗公式擬合

式中，a1、a2是待定系數，由Γ(h)和高度作最小二乘法擬合得到。r=0時的峰效率為[7]：

式中，a3、a4、a5可由r=0時的點源峰效率實驗值和高度根據最小二乘法擬合得到。

2 實驗方法

2.1 實驗儀器

超低本底HPGe γ譜儀系統，Φ70 mm×30 mm探測器，效率為35.6%，分辨率為1.79 keV@1332.5 keV; 鉛屏蔽體厚度為16.5 cm，20–1500 keV的積分本底計數率為 0.95 cps; 用 CANBERRA公司的DSA1000多道譜儀(8192道)和Genie 2000能譜獲取與分析軟件進行能譜獲取、計算峰面積及統計漲落。所用標準點源為241Am(589.2 Bq)、137Cs(469.7 Bq)和60Co(360.1 Bq), 它們的斑徑均為3.0 mm，由中國原子能科學研究院制作，出廠日期2008年9月11日。上述點源活度的不確定度依次為2.1%、2.1%和2.2%，是系統實驗誤差的主要來源。薄膜點源有很薄的吸收層，但氙同位素的 γ射線最低能量為 81 keV，該吸收層對它們的吸收可忽略不計。

2.2 樣品制備與測量

用 5個Φ75 mm聚乙烯樣品盒，高度分別為P=5、10、15、20、25 mm。在樣品盒半徑上，從中心到邊緣六等分，編號為N=0、1、2、3、4、5。將樣品測量點編號為P-N。在不同高度，將點源置于設定測量點進行測量。空樣品盒有2.0 mm的吸收層，氙樣品盒底為1.14 mm厚的碳纖維。

3 結果與討論

由能譜得到的核素能峰的全能峰計數，按ε(ri)=N/(APγt)計算點源探測效率，式中，N表示峰計數；A表示點源活度(Bq)；Pγ表示γ射線發射率(其中241Am、137Cs、60Co 的 59.54、661.66、1 173.2、1 332.5 keV γ射線的發射率分別為0.359、0.851、1.00、1.00)；t表示測量時間(s)。點源峰計數率的某次測定結果如表1所示。

由表1數據，用式(3)、(4)計算Γ(h)，再擬合式(5)、(6)中的待定參數，結果見表2。

表1 點源峰計數率實驗數據Table 1 Full energy peak count rates(cps) of point sources.

表2 點源效率函數參數擬合結果Table 2 Fitting results of parameters in the efficiency function.

由表 2，把系數和能量進行最小二乘擬合，系數a1–a5和γ射線能量的關系分別為：

由此可算得到氙同位素各 γ射線所對應的系數，見表 3。由表 3，氙氣效率函數的參數對半徑31.75 mm和高度16.66 mm的氣體氙樣品進行式(1)積分，求得氙氣體樣品的探測效率如表4所示。

表3 氙氣同位素效率函數參數計算結果Table 3 Calculation results of parameters in the xenon gas isotope efficiency function.

表4 氙氣體樣品函數積分探測效率值Table 4 Function integration detection efficiency of xenon gas samples.

由于圓柱狀氙氣樣品的半徑(31.75 mm)略小于晶體半徑(34.70 mm)，樣品盒側壁(不銹鋼材質)對射向晶體邊緣的射線探測效率有些影響；而點源效率函數技術則未考慮樣品盒側壁對射線探測效率的影響，故用蒙卡法對點源效率函數結果進行校正。先模擬有側壁樣品盒(不銹鋼)的探測效率，再模擬無側壁時的探測效率，從而得到該點源效率函數的校正因子。

為驗證上述方法，從反應堆廢氣中采集2個氙氣樣品，1#樣品分別在兩個g譜儀實驗室測量系統進行分析，2#氙氣樣品在一個g譜儀實驗室和禁核試北京放射性核素實驗室的b-g符合測量系統進行分析，結果見表5。對于1#樣品，兩個g譜儀測量效率分別由蒙特卡羅模擬分析計算和點源效率函數分析計算給出，用點源效率函數法的結果和蒙卡法計算結果偏差為–7.12%，在不確定度范圍內。對于2#樣品，用點源效率函數和和b-g符合測量系統測量結果的偏差為 1.29%，在不確定度范圍內。因此，該點源效率函數技術方法是有效可行的。

表5 采集氙氣樣品的不同方法測量結果Table 5 Activity of collected xenon samples analyzed by different methods.

4 結語

本文的點源效率函數主要優點有：

(1) 可直接計算氙氣樣品的探測效率；

(2) 氣體樣品密度小，對射線的衰減可忽略不計，故無需作自吸收校正，則用效率函數可計算任意形狀和尺寸的氣體樣品的探測效率；

(3) 理論計算及蒙卡模擬存在晶體尺寸不確定的因素[7–9]，點源效率函數不涉及晶體尺寸的問題，因此不存在由于晶體尺寸不確定所帶來的誤差。

1 Ringbom A, Larson T, Axelsson A,et al. SAUNA-a system for auto-matic sampling, processing, and analysis of radio-active xenon [J]. Nucl Instr Meth, 2003, A508:542–553

2 張圈世, 閻春光, 賈懷茂. 測量環境中痕量放射性氙的能譜符合法[J]. 原子能科學技術, 2000, 34: 27–29 ZHANG Quanshi, YAN Chunguang, JIA Huaimao. β-γ energy coincidence method for radioxenon in ambient air.Atomic Energy Science and Technology, 2000, 34: 27–29

3 王世聯, 王軍, 樊元慶, 等. γ能譜法測量氙樣品的最小可探測活度規律研究[J]. 核電子學與探測技術, 2008,28(2): 404–408WANG Shilian,WANG Jun, FAN Yuanqing,et al. MDA trend research on radioactive Xenon measurement by HPGe γ spectrometer. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2008, 28(2): 404–408

4 復旦大學, 清華大學, 北京大學. 原子核物理實驗方法.北京: 原子能出版社, 1985: 344 –345 Fudan University, Tsinghua University, Beijing University.Nuclear experimental methods. Beijing: Atomic Energy Press, 1985: 344 –345

5 王崇杰, 張愛蓮, 呂建洲. HPGe γ探測器的點源效率函數及其參數確定[J]. 核技術, 2006, 29(1): 77–80 WANG Chongjie, ZHANG Ailian, Lü Jianzhou.Efficiency function of HPGe γ detector to point sources and determination of its parameters. Nucl Tech, 2006,29(1): 77–80

6 田自寧, 張洋, 賈明雁, 等. 點源效率函數確定大體積樣品的HPGe探測器γ射線峰效率[J]. 原子能科學技術,2010, 44(增刊): 439–444 TIAN Zining, ZHANG Yang, JIA Mingyan,et al. Point source function to determine HPGe detector γ-ray peak efficiency for large volume samples. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(Supp): 439–444

7 田自寧, 賈明雁, 李惠彬, 等. 土壤樣品γ譜分析自吸收校正技術研究[J]. 輻射防護, 2010, 01(30): 54–62 TIAN Zining, JIA Mingyan, LI Huibin,et al. Research on self-absorption corrections for laboratory γ spectral analysis of soil samples[J]. Radiation Protection, 2010,01(30): 54–62

8 Jonas Boson, G?ran ?gren, Lennart Johansson. A detailed investigation of HPGe detector response for improved Monte Carlo efficiency calculations[J]. Nucl Instr Meth,2008, A587: 304–314

9 Van Riper K A, Metzger R L, Kearfott K J. In:Proceedings of the Topical Meeting on Radiation Serving Society, Santa Fe, NM, April 2002