氙同位素活度符合測量中的自吸收效應校正

趙允剛 王世聯 李 奇 賈懷茂 張新軍 樊元慶 王 軍

（禁核試北京國家數據中心和北京放射性核素實驗室 北京 100085）

全面禁止核試驗條約(CTBT)放射性核素監測網絡由80個核素臺站和16個國家放射性核素實驗室組成。核素臺站安裝的惰性氣體氙監測設備主要有瑞典的SAUNA[1]、法國的SPALAX[2]和俄羅斯的ARIX[3]，放射性核素實驗室主要對核素臺站進行質量保證工作，并對臺站測得的可疑事件樣品進行驗證分析。CTBT北京放射性核素實驗室采用 β-γ符合系統和HPGe γ譜儀系統測量分析來自于臺站的惰性氣體氙樣品[4]。

在利用β-γ符合系統進行樣品分析時，由于探測器空腔體積較小(～6.2 mL)，但不同臺站采集的氙樣品量差別較大，樣品中氙體積范圍分別為1.1–1.3、4.3–6.5、1.6 mL[5]，因此在 β-γ符合探測器內的密度相差較大，不可避免地會產生自吸收差異(特別對于低能的β和 X/γ射線)。本文用蒙特卡羅方法模擬計算該系統在不同氙樣品量及真空狀態下的探測效率，在此基礎上進行氙同位素活度符合測量過程中自吸收效應校正研究。

1 氙同位素的β-γ符合關系

β-γ符合探測器[6]由 NaI(Tl)探測器和中空的圓柱形塑料閃爍體探測器組成，前者測量γ及X射線(接近4p)，后者測量β射線和內轉換電子，并作為氣體樣品的測量源盒。

根據131mXe、133mXe、133Xe 和135Xe 衰變綱圖[7]，可確定四種氙同位素的電子和光子間有如下符合：131mXe，129 keV內轉換電子與30 keV X射線符合；133mXe，199 keV內轉換電子與30 keV X射線符合；133Xe，最大能量為346 keV的b射線和81.0 keV g射線符合，45 keV內轉換電子、最大能量為346 keV的b射線和31 keV X射線符合；135Xe，最大能量為901 keV的b射線和249.8 keV g射線符合。

利用各感興趣區內的符合計數和對應的探測效率，可得到氙同位素的活度濃度：

式中，c為修正本底后相應感興趣區的凈計數，tr和t1分別為測量的時鐘時間和活時間，tc為樣品采集時間，tp為樣品處理時間(s)，λ為衰變常數(s–1)，εβγ為符合探測效率，pβ和pγ分別為 β、γ射線分支比，V為采樣體積(m3)，C為氙同位素放射性活度濃度(Bq/m3)。

2 不同氙樣品量探測效率的蒙卡模擬

2.1 蒙卡模型的建立

根據β-γ符合系統探測器結構建立的MCNP模擬模型見圖1。

圖1 β-γ符合探測器MCNP模型Fig.1 The model of β-γ coincidence detectors for MCNP simulation.

NaI(Tl)探測器尺寸為Φ101.6 mm×101.6 mm，外表面為1.0 mm的鋁，沿水平垂直軸線方向有Φ70 mm圓柱形通孔，通孔外壁為0.2 mm的鋁。β探測器為Φ15.2 mm×50 mm塑料閃爍體(BC404)，中心與 NaI(Tl)晶體中心重合，軸線方向與 NaI(Tl)晶體內通孔軸線重合，塑料閃爍體空腔尺寸Φ12.8 mm×48 mm。

2.2 單能γ射線和電子的效率模擬

根據建立的模擬模型，模擬了真空及1–9 mL 10個不同氙樣品量的單能 γ射線和電子探測效率曲線，結果如圖2所示。

由圖2，可得到任意能量的單能γ或電子的探測效率。同時，對于能量大于100 keV的γ射線和能量大于250 keV的單能電子，其吸收效應可忽略。

圖2 探測器探測效率隨樣品體積的變化(a) γ探測效率，(b) 單能電子探測效率Fig.2 Effects of different xenon volumes on detection efficiencies.(a) γ detection efficiencies, (b) monoenergy electron detection efficiencies

2.3 β射線效率計算

β射線能量為從零到E0的連續電子譜，根據β衰變的費米理論，β衰變概率為[8]：

它表示單位時間內發射動量為pE到pE+dpE的β粒子相對數目隨動量的分布，其中，E0為β衰變的最大能量，E為電子的總能量(E=T+mc2)，F(Z,E)為費米函數。由式(2)可得到133Xe最大能量為346 keV的β衰變能譜和135Xe最大能量為901 keV的β衰變能譜，可近似認為β衰變能譜中不同能量電子的發射幾率同能量負線性相關。利用β射線的能量分布和模擬的單能電子的效率，可計算β射線的探測效率。

2.4 氙同位素β-γ符合探測效率

根據四種氙同位素的符合關系和模擬計算的 β或內轉換電子、γ射線的探測效率，四種氙同位素的β-γ符合探測效率為

3 自吸收校正

3.1 自吸收隨氙樣品量的變化

各氙樣品量與真空狀態下的β-γ符合探測效率的比值即為自吸收校正因子。據上述模擬結果可得到四種氙同位素自吸收隨樣品量的變化關系(圖3)。

3.2 自吸收效應隨氙樣品量變化的數值分析

由圖(3)可建立四種氙同位素自吸收校正因子y與樣品量x間的如下數值關系，以測量任意氙樣品量時的自吸收校正因子。

對于135Xe(901 keV β 射線+249.8 keV γ射線)符合區域：

對于133Xe(346 keV β 射線+81.0 keV γ射線)符合區域：

對于133Xe(45 keV內轉換電子、346 keV β射線+31 keV X射線)符合區域：

對于131mXe(129 keV內轉換電子+30 keV X射線)符合區域：

對于133mXe(199 keV內轉換電子+30 keV X射線)符合區域：

由式(4)–(8)，測量不同樣品時不同符合區域的自吸收校正因子見表1。對于～1 mL的SAUNA樣品和～5 mL的SPALAX樣品，133Xe 346 keV β射線和81.0 keV γ射線符合區域的自吸收校正因子分別為～1.06和～1.30，可見自吸收效應對于氙樣品活度的準確分析影響很大。

圖3 不同符合區域自吸收校正因子隨樣品量的變化Fig.3 The corresponding self-absorption coefficients of different xenon volumes.

表1 不同氙監測設備樣品的自吸收校正因子Table 1 Self-absorption coefficients for samples of different equipments.

4 結語

本文采用蒙特卡羅方法模擬了惰性氣體氙 β-γ符合系統在不同氙樣品量及真空狀態下的探測效率，通過探測效率比值得到了相應的自吸收校正因子，研究建立了氙同位素符合測量中的自吸收校正方法。

1 Ringbom A, Larson T, Axelsson A. SAUNA-a system for automatic sampling, processing, and analysis of radioactive xenon [J]. Nucl Instrum Methods Phys Res A,2003, 508: 542–553

2 Le Petit G, Jutier C, Gross P,et al. Low-level activity measurement of131mXe,133mXe,135Xe and133Xe in atmospheric air samples using high-resolution dual X-γ spectrometry [J]. Appl Radiat Isot, 2006, 64: 1307–1312

3 Dubasov Yu V, Popov Yu S, Prelovskii V V. The ARIX-01 automatic facility for measuring concentrations of radioactive xenon isotopes in the atmosphere [J].Instruments and Experimental Techniques, 2005, 48(3):373–379

4 李奇, 王世聯, 賈懷茂, 等. 2008年度CTBT惰性氣體氙傳遞樣品測量[J]. 核電子學與探測技術, 2010, 30(3):362–366 LI Qi, WANG Shilian, JIA Huaimao,et al. The CTBT xenon transfer sample measurement in 2008 [J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2010, 30(3):362–366

5 Matthias Auer, Timo Kumberg. Ten years of development of equipment for measurement of atmospheric radioactive xenon for the verification of the CTBT [J]. Pure and Applied Geophysics, 2010, 167: 471–486

6 賈懷茂, 王世聯, 王軍, 等. β-γ符合法測量放射性氙同位素記憶效應研究[J]. 原子能科學技術, 2010, 44(2):201–205 JIA Huaimao, WANG Shilian, WANG Jun,et al. Memory effects study of measuring radioactive xenon isotopes with β-γ coincidence method [J]. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(2): 201–205

7 Firestone Richard B. Table of isotopes CD-ROM [DB].Eighth Edition. California: Lawrence Berkeley National Laboratory, University of California, 1998

8 Juhani Kantele. Handbook of Nuclear Spectrometry [M].Academic Press, 1995: 54