純Mo棒在鐓粗過程中的織構和組織對其橫向塑性的影響

譚 望，陳 暢，汪明樸，賈延琳，夏福中，夏承東

(中南大學 材料科學與工程學院，長沙410083)

純Mo棒在鐓粗過程中的織構和組織對其橫向塑性的影響

譚 望，陳 暢，汪明樸，賈延琳，夏福中，夏承東

(中南大學 材料科學與工程學院，長沙410083)

對鍛造純Mo棒進行不同變形量的鐓粗加工，觀察其在此過程中的室溫橫向彎曲性能和織構演變。結果表明：鍛造變形85%的純Mo棒的橫向彎曲伸長率僅為0.5%，經鐓粗變形其橫向塑性得到提高；鐓粗變形50%和85%后，伸長率分別達到1.5%和5.0%，其原因是在純Mo棒中形成的縱向伸長的纖維組織被橫向扭曲，且晶粒間相互穿插，這種組織由<011>織構的組織演變而來；鍛造Mo棒中形成<011>纖維織構，這種織構對Mo棒的橫向塑性不利，經鐓粗變形，<011>纖維織構轉變為<001>和<111>纖維織構；鍛態Mo棒的斷裂方式為沿晶斷裂，鐓粗變形后，斷裂方式主要為穿晶斷裂；斷口還發現有“分層韌化”現象出現。

純Mo棒；鐓粗；橫向塑性；織構；沿晶斷裂；穿晶斷裂

Abstract:The transverse elongations and textures of pure molybdenum bars manufactured by upset with different amounts of deformation were investigated at room temperature. The results show that the transverse elongation of the forged Mo bars with 85% deformation is 0.5%, which is greatly improved by the upset process. By upset with 50% and 85% deformations, the transverse elongations of the bars are only 1.5% and 5.0%, respectively, because the fiber structures in the longitudinal direction are distorted along with the transverse direction and interpenetrate each other, and these structures are developed from <011> fiber; which has a bad effect on the transverse ductility of the forged Mo bars.After the upset deformation, the fiber texture of <011> changes to <001> and <111>. The fracture mode changes from intergranular to a transgranular and shows a ductile laminate fracture mechanism.

Key words:pure molybdenum bar; upset; transverse ductility; texture; intergranular fracture; transgranular fracture

體心立方過渡族金屬，如V、Cr、Fe、Nb、 Mo、Ta 和 W，除了 Ta，其余都表現出塑脆轉變現象。Mo相的塑脆轉變溫度接近室溫，通常在室溫時塑性很差[1?3]。因此，國內外對Mo及Mo合金的塑性行為進行了大量的研究。以前對Mo及Mo合金的研究大部分都是有關縱向塑性的，并且Mo的縱向塑性已經得到很大的改善，但是Mo合金在橫向上總是表現出

極差的塑性，通常橫向的伸長率幾乎為零[4-6]。Mo合金極差的橫向塑性已經限制了Mo合金應用于航空航天上的組成部件，如軸瓦、墊圈、輪緣、螺母、套筒軸、活塞。研究發現，Mo的本征脆性主要受到雜質、中間相、制備方法和熱處理工藝等的影響。一方面，在Mo中添加一定量的其他合金元素，如C、B、K、Si、Al、Ti、Zr、Re和稀土元素，是改善Mo合金塑性的有效方法[7?10]。例如，利用C與O之間的強結合能，添加C來抑制O向晶界的偏聚，當C與O的

摩爾比為2:1時，高純Mo表現出較好的塑性[6?7,11]。研究[11?12]發現，在Mo中添加適量的C，可以將Mo棒橫向彎曲的伸長率提高到10%。另一方面，通過提高Mo棒的純度，采用合理的熱處理工藝也能制備出高塑性Mo棒。前期研究[13?14]發現，對Mo棒鐓粗能大幅度改善Mo及Mo合金的橫向塑性，這主要是由于在鐓粗過程中形成了有利于Mo合金橫向塑性的組織和織構。早期對Mo及Mo合金的織構的研究主要集中在Mo合金板材上，如OERTEL等[15]系統地研究了不同軋制方式對Mo板織構的影響，并確定了不同織構組分對Mo板塑性的影響。到目前為止，有關Mo及Mo合金棒材的織構研究鮮見報道。

為此，本文作者對采用鐓粗工藝制備出的高橫向塑性Mo棒的性能和組織的變化以及織構演變進行研究，以期了解該工藝對純Mo棒橫向塑性的影響。

1 實驗

鐓粗純Mo棒的制備工藝：Mo粉經200 MPa等靜壓、2 173 K高溫燒結4 h，得到直徑為45 mm的Mo棒坯；在1 573～1 373 K鐓粗50%，在1 573～1 373 K模鍛至原來的直徑(45 mm)，每道次的模鍛變形量為10%左右，此工藝重復3次；然后，在1 573～1 373 K鍛成直徑為18 mm的Mo棒，再將直徑為18 mm的棒材截成長為50 mm的小段；最后，經1 373 K鐓粗至50%和85%。

純Mo棒的室溫橫向塑性通過自制的彎曲模具測量，具體的原理[14]如圖1(a)所示。將待測的試樣沿棒的橫截面方向切割成15 mm×4 mm×2 mm的Mo條，取樣方式如圖1(b)所示。彎曲模具的凹圓弧形模塊(下模沖)的直徑分別為1 000.00、400.00、200.00、133.33、100.00、66.67、50.00、33.33、25.00、20.00、12.50、10.00、8.00 mm，凸圓弧形模塊(上模沖)的直徑分別為1000.00、400.00、200.00、133.33、100.00、66.67、50.00、33.33、25.00、20.00、12.50、10.00、8.00 mm。將待測試樣放入下模沖中，壓上上模沖，緩慢加壓使 Mo條彎曲，并與下模沖內表面完全吻合。將在上述過程中沒有出現裂紋的Mo條再依次放入R值(上、下模沖的曲率半徑)較小的下模沖模中，重復上述過程，直到Mo條在某一個R值下斷裂為止，記下斷裂時的R值，此時的伸長率可由下式計算得出：

式中：δ為伸長率；d為試樣的厚度；R為上、下模沖的曲率半徑。

圖1 樣品彎曲實驗的示意圖及取樣方式[14]Fig.1 Schematic diagrams of measuring bending property[14](a) and preparing specimen (b)

金相顯微組織觀察在 LeicaEC3光學顯微鏡上進行。彎曲斷口分析在Serion?200場發射掃描電鏡上進行。極圖測量采用反射法，在大型X射線衍射織構儀Bruker D8 Discover上進行。本實驗通過測定棒材橫截面的{011}、{002}和{112} 3個不完整極圖(極圖測量范圍：α=0～75?，β=0～360?)，由實測值算得極密度ρ?(α，β)，再進行歸一化處理后得到真實極密度ρ(α，β)。極圖數據經修正和對稱(立方正交對稱性)處理后，采用Bunge球諧函數分析與級數展開法即可計算相應的取向分布函數(ODF)，將系數表示至lmax=22，并利用計算機繪制反極圖。

2 結果與分析

2.1 橫向彎曲性能

將鍛造變形85%的純Mo棒分別鐓粗變形50%和85%，在棒的橫截面上截取 Mo條(15 mm×4 mm×2 mm)，然后在室溫下進行彎曲實驗, 直到Mo條斷裂為止，記下斷裂時的R值，將R值通過式(1)轉換為伸長率(δ)，結果列于表1中。普通鍛造變形85%的Mo棒(直徑為 18 mm)的橫向彎曲伸長率僅為 0.5%，純Mo棒鐓粗變形后塑性都得到大幅度提高。鐓粗變形50%后Mo棒的伸長率達到1.5%；而鐓粗變形85%后Mo棒的伸長率達到5.0%。由此可以看出，鐓粗工藝能增強Mo棒的橫向彎曲性能，且鐓粗變形量越大，橫向彎曲性能越好。

2.2 金相顯微組織

為了了解Mo棒鐓粗后彎曲性能變化的原因，對鍛造變形85%的Mo棒和鐓粗變形后的Mo棒的金相顯微組織進行對比分析。圖 2所示為鍛態和鐓粗變形50%和85% Mo棒的金相顯微組織。由圖2(a)和(b)可以看出：鍛造變形85%后，鍛態的純Mo棒的橫向晶粒大小不一，但是形狀比較規則；縱向基本形成了纖維組織，且纖維比較粗大。對純Mo棒進行鐓粗50%變形后，其縱、橫向金相組織均變化較大。由圖 2(c)和(d)可見：橫向晶粒扭曲程度加重，形狀變得很不規則，邊界變得不很明晰，這使得晶界處形成的裂紋不易于擴展，對Mo棒的橫向塑性有改善作用；縱向晶粒之間相互穿插程度較為嚴重，拉長的晶粒邊界也并不明顯。鐓粗 Mo棒的這種組織是由鍛造過程中的<011>織構的組織演變過來的[16]，下面的織構分析可以證明這一論點。由圖 2(e)和(f)可見：橫向的金相組織與鐓粗50%的類似，只是橫向晶粒變形更嚴重，晶界變得更模糊，而在縱向形成了扭曲的纖維組織，并且纖維間相互穿插，這種組織大大地強化了晶粒界面之間的結合力，可見變形量的增加既有利于純Mo棒變形得更加徹底，組織變得更加均勻，同時也可以提高純Mo棒的致密度，從而改善其橫向塑性。

表1 純Mo條的橫向彎曲伸長率Table 1 Bending properties of pure molybdenum

圖2 不同狀態下純Mo棒的顯微組織Fig.2 Microstructures of pure molybdenum bars under different conditions: (a) Forge with 85% deformation, transverse; (b) Forge with 85% deformation, longitudinal; (c) Upset with 50% deformation, transverse; (d) Upset with 50% deformation, longitudinal; (e)Upset with 85% deformation, transverse; (f) Upset with 85% deformation, longitudinal

2.3 鐓粗過程中的織構演變

圖3所示為實驗測得的不同加工態的Mo棒橫截面的恒φ1的ODF截面圖。由圖3(a)可以看出，鍛態Mo棒的織構組分主要有(011)[100]、(011)[110]和(011)0] 3種。 由圖3(b)可以看出，鐓粗變形50%后，主要形成了(001)[100]、(010)[100]、(001)[010]、和種織構。這說明在鍛態時，沿著棒的軸向主要形成<011>纖維織構，而鐓粗變形后，主要形成<001>和<111> 2種纖維織構，這種纖維織構類型與體心立方金屬拉絲形成的纖維織構類似。當鐓粗變形量達85%時，由圖3(c)可以看出，形成的織構組分與鐓粗變形50%的一致，只是<001>和<111>2種纖維織構都進一步被增強。

為了更加直觀地看出橫斷面上纖維織構的變化，還繪制了橫截面的法線方向反極圖(見圖4)。由圖4(a)可以看出，鍛態純Mo棒中主要是{011}面平行于橫截面，{011}織構的極密度強度達到 4.06，而{001}織構的極密度強度為 2.42，{111}織構的極密度強度為0.87；當鐓粗變形50%時，由圖4(b)可以看出，{011}織構的極密度強度減小到1.46，{001}織構的極密度強度增大到 2.51，{111} 織構的極密度強度增大到1.87；當鐓粗變形85%時，由圖4(c)可以看出，{011}織構的極密度強度減小到0.87，{001}織構的極密度強度增大到 4.51，{111}織構的極密度強度增大到5.01。

表2所示為純Mo棒的橫截面法線在不同加工狀態下不同取向的取向密度。由表2可以更加明顯地看出：在鐓粗變形過程中，<011>纖維織構向<001>和<111>纖維織構轉變；其中，在鐓粗變形為 50%時，<001>纖維織構的取向密度變化不大，而向<111>纖維織構轉變的趨勢較大；鐓粗變形85%后，<001>和<111>纖維織構的取向密度都增大較多，這可能是鐓粗純Mo棒的橫向塑性更好的主要原因。

圖3 不同加工狀態下純Mo棒織構的ODF圖Fig.3 ODF patterns of pure molybdenum bars under different conditions: (a) Forged; (b) Upset with 50% deformation;(c) Upset with 85% deformation

3 結果與討論

由于Mo的晶體點陣為體心立方結構，體心立方晶格的密排方向是<111>，但它并沒有最優的密排面，因此滑移可以在任何包含<111>密排方向的密排面上滑移。通常，{011}和{112}面族是最普遍的滑移面。室溫時，通過FS(Finnis-Sinclair)模型得出Mo中的螺位錯滑移面為{011}[17]。當位錯優先在{011}平面上滑移時，Schmid定律就會給定這個<111>晶帶軸的3個{011}平面，使位錯滑移所施加的應力(σij)可以確定為[18]

圖4 不同加工狀態下純Mo棒橫截面法向的反極圖以及取向密度隨鐓粗變形量變化的曲線Fig.4 Inverse pole figures of pure molybdenum bars under different conditions and relationship between orientation density and reduction amount by upset: (a) Forged; (b) Upset with 50% deformation; (c) Upset with 85% deformation

表2 不同狀態下純Mo條的不同取向的取向密度Table 2 Orientation densities along with different orientations of pure Mo bars under different conditions

式中：τPN為Peierls力；Sij為該平面的Schmid因子。當所施加的應力為純切應力時，式(2)可以簡化為

式中：χ是指最大分切應力平面與最近的{011}平面之間的夾角。

圖5所示為純Mo棒在鐓粗過程中晶格點陣旋轉示意圖。在鍛造的Mo棒中，{011}面平行于橫截面，當沿著Mo棒的橫向拉伸時，{011}面的Schmid因子為 0，位錯很難滑移，這時合金的屈服強度增高。當位錯在晶界處塞積時，必將在晶界處造成很大的應力集中，由于Mo的晶界結合強度不高，特別是晶界上存在雜質氧的時候，這種大的應力集中會導致裂紋在晶界處萌生并沿晶界擴展，形成沿晶斷裂，在這種斷裂方式下，合金的塑性很差。鍛造的Mo棒經鐓粗變形后，{011}面與橫截面成45?或35.27?的夾角，此時{011}面的Schmid因子很大，位錯比較容易開動，屈服強度下降，因此合金的斷裂方式將會由沿晶斷裂轉變為穿晶斷裂。

圖6所示為純Mo棒鍛態和鐓粗變形85%后的室溫橫向彎曲斷口形貌。從圖6(a)可以看出：鍛態純Mo棒的橫向彎曲斷口是典型的沿晶斷裂，斷口非常光滑，為脆性斷裂；而鐓粗變形85%后，如圖6(b)所示，斷口明顯變為以穿晶斷裂為主，具有明顯的河流狀花樣和解理臺階。此外，除了有穿晶解理臺階外，解理面上還伴有大量塑性變形的撕裂嶺，可見金屬在斷裂前經過大量的塑性變形，而不是直接發生脆斷。仔細觀察圖6(b)可以看到，鐓粗Mo棒彎曲斷口不平整，有“分層韌化”的現象出現，其詳細斷裂機制可參看文獻[14]。另外，在鍛態 Mo棒的斷口上還留下了一些孔隙，而鐓粗變形后，在斷口上幾乎看不到明顯的孔隙，這說明鐓粗后 Mo棒的致密度得到了進一步改善，這也可能是鐓粗Mo棒塑性提高的另一原因。

圖5 鐓粗過程中晶格旋轉示意圖Fig.5 Schematic diagrams of lattice rotation during upsetting process

圖6 純Mo棒橫向彎曲的典型斷口形貌Fig.6 Morphologies of typical transverse bending fractures for pure molybdenum bars: (a) Forged; (b) Upset with 85% deformation

3 結論

1) 鍛造變形85%的純Mo棒橫向彎曲伸長率僅為0.5%，鐓粗變形后其橫向塑性得到提高。鐓粗變形50%和85%后，伸長率分別達到1.5%和5.0%，這是因為純Mo棒中形成了沿縱向伸長的纖維組織被橫向扭曲，且晶粒間相互穿插，這種組織使得晶界處形成的裂紋不易于擴展。

2) 鍛造 Mo棒中形成了<011>纖維織構，這種織構對 Mo棒的橫向塑性不利。在鐓粗變形過程中，<011>纖維織構向<001>和<111>纖維織構發生轉變，這種織構的演變有利于Mo棒橫向塑性的提高。

3) 鍛態Mo棒的斷裂方式為沿晶斷裂。鐓粗變形后，其斷裂方式主要為穿晶斷裂，并伴有“分層韌化”的現象出現。

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(編輯 楊 華)

Effects of texture and microstructure on transverse ductility of pure molybdenum bars in upset process

TAN Wang, CHEN Chang, WANG Ming-pu, JIA Yan-lin, XIA Fu-zhong, XIA Cheng-dong
(School of Materials Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China)

TG146.4+12

A

1004-0609(2010)05-0859-07

國家高技術研究發展計劃資助項目(2006AA03Z517)；湖南省自然科學基金資助項目(05JJ30095)

2009-10-22；

2010-01-21

汪明樸，教授；電話：0731-88830264；E-mail: chench011-33@163.com