渤海中南部沉積物中生源要素的分布特征

李玲偉, 劉素美, 周召千, 魯 超

（中國海洋大學 海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室, 山東 青島 266100）

渤海中南部沉積物中生源要素的分布特征

李玲偉, 劉素美, 周召千, 魯 超

（中國海洋大學 海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室, 山東 青島 266100）

從化學結合形式出發, 對渤海中南部海區沉積物中OC、N、P、BSi等生源要素的含量進行調查分析, 討論了各生源要素的分布及其影響因素。結果表明: 受陸源輸入的影響, 表層沉積物中各形態氮、磷及有機碳均呈現“近岸高, 遠岸低”的分布趨勢, 生物硅的含量分布則與海區浮游硅藻的分布趨勢相一致; 可交換態氮是總氮中較活躍的部分, 占總氮的比例約為 3.7%; 固定態銨是總氮的主要組成部分, 約占總氮的 38.4%, 其主要與有機質含量及黏土礦物組成有關; 渤海表層沉積物中 OC/BSi、ON/BSi以及OP/BSi的比值分別為2.38、0.19、0.03, 低于Redfield比值, 說明有機質優先于生物硅分解; OC/ON平均值在6.0～14.0之間, 判斷渤海沉積物中有機質受陸源輸入和海洋自生共同影響; 其中,有機碳主要以陸源輸入為主, 而有機氮在沉積物表層主要以陸源輸入為主, 在沉積物下層則主要來源于海洋自生。

有機碳; 氮; 磷; 硅; 沉積物; 渤海

生源要素（碳、氮、磷、硅等）的循環是海洋生物地球化學研究的核心內容, 是全球變化研究的重要組成部分[1,2]。海洋沉積物作為海水中碳、氮、磷、硅重要的“源”和“匯”, 其中各生源要素的含量分布對了解海區沉積環境以及物質來源有重要意義[3～5]。

渤海作為我國唯一的內海, 是典型的半封閉淺海, 通過渤海海峽與黃海相通, 總面積7.7×1010m2,平均水深 18.7 m, 其中 26%的海區水深低于 10 m,周圍有黃河、海河、灤河、遼河等大量河流的輸入。近年來, 隨著工農業的迅速發展, 渤海近岸海域污染嚴重, 水質惡化, 生物資源衰退, 赤潮頻繁發生[6]。沉積物作為水體中碳、氮、磷、硅的重要歸宿, 必然對此有所響應。本文選取渤海表層及柱狀沉積物樣品,從化學結合形式出發分析探討其中各生源要素的分布特征、影響因素及其成巖過程。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本研究所使用的沉積物樣品, 取自渤海1998年（98BH）和1999年（99BH）中德合作項目調查航次, 其中表層沉積物樣品取自1998年調查航次, 柱狀沉積物樣品分別取自1998年G2站和1999年A2、E3站,具體采樣站位見圖1。表層沉積物樣品利用箱式采泥器采集, 封存于干凈的塑料袋中, 迅速冷凍; 柱狀沉積物樣品利用箱式采泥器采集后, 插入有機玻璃管,進行現場切割, 分裝于干凈的塑料袋中, 冷凍保存。采集的樣品帶回實驗室后, 于烘箱內60oC干燥72 h以上, 然后用瑪瑙研缽研磨, 封存于潔凈干燥的塑料袋內, 待測。1

圖1 采樣站位Fig. 1 Sample stations

1.2 分析方法

采用國際上廣泛應用的分析方法測定不同形態生源要素的含量。從化學結合形式出發, 以總氮、有機氮、無機氮（包括可交換態氮和固定態銨）三種形式來研究沉積物中的氮。其中, Nfix采用Silva-Bremner的 HF提取法[7], 用次溴酸鈉氧化法（手工）測定提取液中的NH4-N, 可交換態的氮用0.5mol/L的KCL（液固比為 500:1）溶液進行提取, 提取液中的 NH4-N和NO3-N的濃度用Skalar營養鹽自動分析儀進行測定。由于沉積物中可交換態NO2--N的含量很低, 其濃度可忽略[7]。總氮（TN）采用Vario EL III元素分析儀進行測定; 總氮減去無機氮所得的差值為有機氮（ON）的含量, 即: ON=TN?Nfix?NH4+ex?NO3-ex。總氮及無機氮測定的精密度均小于3%。

沉積物中磷含量的測定采用 Aspila的方法[8],無機磷（IP）用1mol/L的HCL連續提取16 h,離心后取上清液, 用40%的NaOH調節提取液的pH值。總磷（TP）在馬弗爐中 550oC灰化 2 h, 冷卻后移出, 進行提取操作, 方法同無機磷。提取液中PO4-P濃度用磷鉬藍法進行測定。總磷減去無機磷所得的差值為有機磷（OP）的含量[8]。TP及IP測定的精密度分別為0.79%與0.53%。

生物硅（BSi）含量的測定, 采用Liu等[9]的連續提取法, 將處理好的沉積物樣品用2 mol/L的Na2CO3在85oC恒溫水浴中連續提取8 h, 提取液中SiO3- Si濃度用硅鉬藍法進行測定, 測定精密度為2.63%。

有機碳（OC）含量的測定,先用10%的鹽酸對沉積物樣品進行酸化處理, 除去無機碳酸鹽組分, 樣品經低溫烘干后, 使用 Vario EL III元素分析儀測定,測定精密度為1.18%。

2 結果與討論

2.1 渤海表層沉積物中 OC、N、P及 BSi的含量分布特征

可交換態氮（主要包括NH4+ex和NO3-ex）是沉積物總氮中最“活躍”的部分[10], 是沉積物-水界面之間氮交換的主要形態, 能夠直接被初級生產者吸收利用; 固定態銨（Nfix）是沉積物總氮中相對穩定的形態,是沉積物埋藏過程中主要的氮“蓄積庫”[10], 其固定與釋放對氮的供應和保存起著重要的調節作用[11]。有機氮（ON）是沉積物中總氮的主要組成部分, 除少量被埋藏外大部分通過微生物的礦化作用得以再生,并通過成巖作用以各種形式向環境中釋放。表 1給出了渤海表層沉積物中各形態氮的含量及在總氮中所占的比例。

由平面分布圖 2可看出, 表層沉積物中總氮及有機氮的分布規律相似, 均在渤海西北部呈現高值分布, 可交換態的氮（NH4+ex、NO3-ex）在渤海西北部及萊州灣附近含量較高, 固定態銨（Nfix）在渤海西北部和渤海海峽有較高含量。各形態氮的平面分布有一共同特點, 即“近岸高, 遠岸低”, 這一結果與當年水體中營養鹽的分布相似[12]。表層沉積物中有機碳含量在0.37%～2.1%之間, 平均含量為1.1%。有機碳在渤海西北部和渤海海峽有較高的含量, 黃河口附近含量則相對較低。

表1 表層沉積物中各形態氮的含量及在總氮中的比例Tab. 1 Concentrations of various forms of nitrogen and their proportions in total nitrogen in the surface sediments

海河、灤河等河流的陸源輸入[13], 導致渤海西北部海區各形態氮和有機碳含量較高。渤海西北部海區, 營養鹽由水體向沉積物中遷移的通量 NH4-N為0.070 mmol/（m2·d）, NO3-N 為 2.33 mmol/（m2·d）[14],是造成該海區可交換態氮含量較高的另一主要原因。在渤海西北部和渤海海峽有機碳有較高含量, 研究表明這兩個區域葉綠素和脫鎂葉綠素均含量較高[15],底棲藻類以及浮游藻類死亡尸體的沉降造成區域有機碳含量較高的原因。Ronsenfeld曾指出[16], 溶解態銨、可交換態銨及固定態銨之間存在動態平衡。渤海西北部, 沉積物中可交換態銨以及間隙水中NH4-N[17]均有較高的含量, 是導致該海區固定態銨含量較高的原因。Lange等[10]研究指出, 海洋沉積物中固定態銨可達總氮含量的 18%～96%, 其含量與黏土礦物中伊利石的含量呈顯著正相關。渤海海峽沉積物黏土礦物中伊利石含量高達 28.7%[18], 是導致該海區沉積物固定態銨較高的原因。據統計, 萊州灣地區每年有5.8×107t的工業廢水排入灣內, 其中氨氮的排入量為4.4 ×102t, 加上海水養殖業的自身污染, 造成萊州灣附近海區沉積物中可交換態氮含量較高。

圖2 渤海表層沉積物中OC、N、P及BSi的平面分布Fig. 2 Distribution of OC, N, P and BSi in the surface sediments of the Bohai Sea

渤海表層沉積物中磷的存在形態以無機磷為主,占總磷的81.9%, 有機磷僅占總磷的18.1%。總磷和無機磷的含量范圍及平均值分別為291.1～665.8 μg/g和498.1 μg/g, 255.1～596.4 μg/g和408.1 μg/g; 有機磷的含量在 36.0～160.5 μg/g之間, 平均含量為 90.0μg/g。

表層沉積物中總磷、無機磷的分布類似, 均在黃河口附近有較高的含量, 在遼東灣口和渤海東部含量則相對較低（圖2）。表層沉積物中有機磷在渤海西北部及遼東灣口附近有較高的含量, 而在黃河口和萊州灣含量則相對較低, 總磷及無機磷在黃河口和萊州灣出現高值分布主要原因是黃河輸入帶來大量的泥沙中含有高濃度的磷, 其中IP含量為576.1 μg/g,TP含量為 634.9 μg/g[19], 同時沿岸人為活動產生的廢水也隨河流注入海洋, 從而導致該區域出現較高的TP、IP分布。Li等[20]報道, 黃河口及其臨近海區內的懸浮顆粒物中含有高濃度的總磷和無機磷, 但由于黃河攜帶大量的貧有機質的泥沙入海[21], 且該海區沉積環境不穩定[22], 不利于有機質的積累, 從而造成有機磷及有機氮、有機碳在該區域的含量較低。

渤海表層沉積物中 BSi在遼東灣口附近海區含量最高, 其次為渤海海峽、渤海灣及黃河口附近, 在渤海中央海區則相對較低（圖 2）, 含量在 0.11%～0.49%之間, 平均含量為 0.33%。生物硅在沉積物中的積累可以反映上層水體的初級生產力狀況, 其分布與海區硅藻等硅質浮游植物的分布密切相關[23,24]。1998～1999年渤海平均硅藻對總浮游植物細胞豐度的比率為0.868[25], 可見硅藻是渤海浮游植物群落的優勢種群。1998年渤海浮游植物豐度及葉綠素a濃度的分布[26,27]與測得的表層沉積物中生物硅的含量分布規律吻合。

2.2 渤海柱狀沉積物中OC、N、P含量分布特征

表2給出了G2、A2、E3站柱狀樣沉積物中C、N、P的含量范圍。沉積物中 C、N、P的平均含量均在G2站最高, E3站次之, A2站含量相對較低, 生源要素的這一分布特點顯示了陸源輸入的影響。G2站位于灤河口附近, 較 E3站更接近海岸, 灤河輸入渤海的大量泥沙在沿岸水團的作用下遷移沉降[28],使得各生源要素的含量在 G2站高于 E3站。而 A2站位于渤海海峽, 水動力條件充足, 不利于生源要素的沉積, 使得 C、N、P的平均含量在該站位相對較低。一般來說, 沉積物粒度由粗到細, C、N、P含量由低到高[29], 柱狀樣沉積物的平均粒徑為:G2（6.12 μm）＜E3（8.29 μm）＜A2（37.5 μm）, 生源要素的含量依次由高到低。

表 2 G2、A2、E3 站柱狀樣沉積物中 N、P（μg/g）及 OC（%）的含量Tab. 2 The concentration of N、P （μg/g） and C（%） in the core sediments at G2、A2、E3 stations

圖3～圖5給出了G2、A2、E3柱狀樣沉積物中C、N、P的垂直分布。由分布圖可以看出, 總氮及有機氮均在表層有較高的含量, 隨沉積深度增加而降低; 可交換態氮隨沉積深度增加亦有降低趨勢,G2站可交換態NO3-N在16 cm以深濃度有所升高;固定態銨隨沉積深度增加濃度升高。有機碳含量隨著沉積深度的增加而降低。

G2站總磷及有機磷均在表層有較高的含量, 隨著沉積深度的增加含量有降低趨勢, 無機磷則在次表層有較高的含量, 隨沉積深度的增加含量基本保持穩定; A2、E3站總磷、有機磷及無機磷濃度均隨沉積深度的增加均有不同程度的降低。各形態氮（固定態銨除外）、磷以及有機碳隨沉積深度的增加含量均有降低趨勢。水體向沉積物中高的營養鹽擴散通量[14], 是造成表層沉積物中無機態氮、磷含量較高的主要原因。有機氮、磷含量隨沉積深度的增加而減小, 主要是由于微生物大多生存于沉積物表層, 由于微生物的分解利用導致表層有機態的氮、磷含量會隨著深度的加深而減小。沉積物中可交換態氮是總氮中較“活躍”的部分[10], 渤海柱狀沉積物中可交換態氮占總氮的比例在 2.0%～2.9%之間, 其中可交換態的 NH4-N是主要存在形式, 占可交換態氮的96%。沉積物中可交換態氮的分布與有機質含量、氧化還原環境以及微生物活動等因素有關[10,30,31]。有機質的礦化產生銨是沉積物中氮循環的重要過程。在沉積物表層溶解氧含量豐富, 微生物通過氨化作用將有機氮轉化成銨態氮, 銨態氮又可通過硝化作用轉化為硝態氮, 因此表層沉積物可交換態氮的含量相對較高[32]。隨著沉積深度的增加, 沉積環境變得相對還原, 有利于銨態氮的積累, 硝態氮含量則會逐漸降低[33]。研究結果表明, 在柱狀沉積物表層銨態氮同樣有較高的含量, 可能原因是硝化作用的強度不足以消耗全部的銨態氮, 致使表層沉積物中保存一定量的銨態氮。

固定態銨的含量與沉積物的黏土礦物組成、有機質的含量以及間隙水中NH4+濃度等因素有關。沉積物中黏土礦物的組成是影響固定態銨含量的主要因素之一[10,34]。Kowalenko等[35]研究認為, 土壤中施入大量有機質后, 固定態銨的含量會降低; 固定態銨與間隙水中的NH4+存在緩慢的動態平衡[16]。隨著沉積深度的增加, 氧化環境的減弱有利于銨態氮的積累, 加之有機質含量不斷降低, 間隙水中 NH4+濃度不斷升高[17], 是造成固定態銨隨沉積深度的加深略有增加的原因。通過固定態銨含量和沉積物粒徑的相關性分析得出, 在α=0.001水準上, 固定態銨的含量與黏土粒徑呈顯著負相關（r=0.828,n=34）, 說明沉積物中的固銨過程主要分布在小粒徑沉積物中。

2.3 沉積物中生物硅的積累及有機質來源的判斷

2.3.1 沉積物中生物硅的積累

圖3 G2站柱狀樣中OC、N、P的垂直分布Fig. 3 The vertical distribution of OC, N, P in the core sediments at G2 station

N、P是藻類生長的必需元素, 隨著人類活動以及農業耕種、污水排放的增多, 水體中N、P的輸入增加, 從而會導致硅藻生物量的增加, 加速BSi的沉積[36]。隨著水體中溶解態硅的不斷消耗, 硅藻生長減慢, 最終受到硅限制[37]。1982～1998年渤海的營養鹽結構的變化趨勢是N/P比值升高, Si/N比值下降, 渤海水域的氮限制狀況正在向磷、硅限制方向轉化[38]。渤海表層沉積物中OC/BSi、ON/BSi以及OP/BSi的變化范圍分別為 0.86～5.43、0.06～0.39、0.01～0.06, 平均值分別為 2.38、0.19、0.03, 且均在渤海西北部海區有較高的比值。渤海表層沉積物中 OC/BSi、ON/BSi以及 OP/BSi都低于 Redfield比值（OC/BSi=6.63, ON/BSi=1.00, OP/BSi=0.06）[39,40], 說明在相同的條件下生物硅的分解速率要低于有機質的分解速率, 并且沉降到沉積物中的有機碳、氮、磷大部分可以分解后返回到水體中參與再循環, 從而引起生物硅在沉積物中的積累。劉素美等[41]研究指出, 渤海水體向沉積物中輸入硅酸鹽的通量大于0.29 mmol/（m2·d）, 高的硅酸鹽交換通量, 亦會導致生物硅在沉積物中積累。

圖4 A2站柱狀樣中OC、N、P的垂直分布Fig. 4 The vertical distribution of OC, N, P in the core sediments at A2 station

2.3.2 沉積物中C/N比值的變化及有機質來源的判斷?

沉積物中有機質的來源主要有海洋自生和陸源輸入兩種, 而沉積物中的 C/N比值可用來判斷有機質的來源。海洋浮游植物的C/N比值一般在4～10之間, 而陸生高等植物的C/N比值在13～20之間, 甚至更高[42,43]。因此, 將沉積物中C/N比值大于12的有機質劃為陸源輸入, C/N比值小于8的有機質劃為海洋自生有機質[44]。由圖6可看出, 表層及柱狀沉積物中OC/TN的比值均低于OC/ON比值, 說明總氮中保留了一定量的無機氮, 因此應選用OC/ON比值來判斷有機質的來源。表層沉積物中 OC/ON比值在5.8～22.2之間, 平均值為13.2, 說明表層沉積物中有機質的來源受陸源輸入和海洋自生共同影響。3個柱狀沉積物中OC/ON比值在6.0～14.0之間, 亦可認為沉積物屬于混源輸入。

錢君龍等[45]曾根據C/N比值定量估算總有機碳中海洋自生有機碳（OCs）和陸源輸入有機碳（OCl）以及總有機氮中海洋自生有機氮（ONs）和陸源輸入有機氮（ONl）的方法。假設海洋自生和陸源輸入有機質C/N比值分別為5和20（作為零級近似）, 則上述參數存在如下關系:

其中, 設 OC、ON 為測量值, 表 3給出了依據上述公式計算渤海表層及柱狀沉積物中 OCs、OCl、ONs及ONl的相對含量。

圖5 E3站柱狀樣中OC、N、P的垂直分布Fig. 5 The vertical distribution of OC, N, P in the core sediments at E3 station

表3 渤海沉積物中OCs、OCl、ONs及ONl的相對含量（%）Tab. 3 The proportions of OCs,OCl,ONsand ONlin the Bohai Sea sediments（%）

經過分析可知, 渤海表層沉積物中有機碳主要為陸源輸入, 有機氮中陸源輸入亦占較大比例; 柱狀沉積物中, G2、E3兩站有機碳主要為陸源輸入, A2站有機碳則主要來于海洋自生, 而柱狀沉積物中的有機氮則主要來源于海洋自生, 在A2站尤為突出。

3 結語

受陸源輸入的影響, 渤海中南部表層沉積物中各形態氮、磷及有機碳均呈現“近岸高遠岸低”的分布趨勢, 由于黃河攜帶大量貧有機質的泥沙入海,黃河口附近有機碳、氮、磷的含量均較低; 表層沉積物中生物硅的分布與海區浮游硅藻的分布一致, 在遼東灣口附近含量較高, 其次為渤海海峽、渤海灣及黃河口附近; 表層沉積物中OC/BSi、ON/BSi、OP/BSi的比值分別為2.38、0.19、0.03, 均低于Redfield比值, 說明有機質優先于生物硅分解以及 BSi在沉積物中的積累; 柱狀沉積物中各形態氮隨沉積深度變化不同, 說明其成巖過程的差異以及在循環中所起的作用不同, 可交換態銨氮的垂直分布說明沉積物表層有向上覆水體中遷移NH4+-N的可能; OC/ON平均值在 6.0～14.0之間, 判斷渤海沉積物中有機質受陸源輸入和海洋自生共同影響,在渤海西北部海區及渤海海峽有較高的 C/N比值, 通過對陸源輸入和海洋自生有機質含量的估算得出, 渤海沉積物中有機碳主要以陸源輸入為主, 而有機氮在沉積物表層主要來源于陸源輸入, 在沉積物下層則主要來源于海洋自生。

圖6 渤海表層及柱狀沉積物中OC/TN、OC/ON比值分布Fig. 6 The ratios of OC/TN and OC/ON in the surface and core sediments of the Bohai Sea

致謝:感謝張桂玲老師、任景玲老師以及中國海洋大學海洋生物地球化學實驗室同學們給予的幫助。

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Received: Dec., 25, 2009

Key words:organic carbon; nitrogen; phosphorus; silicon; sediment; Bohai Sea

Abstract:We studied the distribution of OC, N, P and BSi in the southern and central Bohai Sea sediments.The results indicated that:Because of the effect of terrigenous input, the concentrations of various forms of nitrogen、phosphorus and organic carbon were higher in the shallow coastal sediments than in the central Bohai Sea, and the distribution of Biogenic Silica had close relationship with the content of diatoms; Exchangeable nitrogen accounted for 3.7% of total nitrogen and fixed ammonium accounted for 38.4% which was affected by the content of organic carbon and the clay mineral composition in the sediments;The OC/BSi,ON/BSi and OP/BSi ratios were 2.38, 0.19 and 0.03 in the surface sediments,lower than the Redfield ratio,which indicated that the decomposition rate of BSi was lower than that of organic matter;The OC/ON ratio was from 6.0 to 14.0,indicating that the organic matter in the southern and central Bohai Sea sediments was mixing source,including terrigenous organic matter and marine source; OC was mainly terrigenous input,and ON was mainly terrigenous input in surface sediments but marine autogenic in the lower layer of sediment cores.

（本文編輯:康亦兼）

Distribution of biogenic elements in the southern and central Bohai Sea sediments

LI Ling-wei, LIU Su-mei, ZHOU Zhao-qian, LU Chao
（Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology Ministry of Education, Ocean University of China, Qing Dao 266100,China）

P734.2+5

A

1000-3096（2010）11-0059-10

2009-12-25;

2010-04-15

國家自然科學基金項目（NOs.40876054,40730847）; 科技部國家重點基礎研究發展計劃“973”項目（NO.2006CB400602）

李玲偉（1984-）, 女, 山東煙臺人, 碩士研究生, 主要從事海洋生物地球化學研究, 電話: 13792471516, E-mail: Lilingwei_0307@163.com; 劉素美, 通信作者, 電話: 0532-66782005, E-mail:sumeiliu@ouc.edu.cn